Диссертация (1105425), страница 6
Текст из файла (страница 6)
В качестве зонда использовалось излучение второй гармоники, генерируемое в кристалле. Для золотых пленок различной толщины измерялисьзависимости относительного изменения коэффициентов пропускания и отражения от временной задержки между импульсами, показанные на рисунке 1.13.Было показано, что при задержке между импульсами зонда и накачки порядка 1 пс главную роль в модификации коэффициентов отражения играют процессы, связанные с перераспределением электронной плотности. При задержкеболее 1 пс главную роль начинают играть эффекты медленной термализацииэлектронов. Подобные исследования были проведены и для тонких плёнок се-Глава I.
Обзор литературы30Временная задержка, псРис. 1.13: Временная зависимость относительных изменений коэффициентов отражения и пропускания золотой плёнки толщиной 20 нм. Штриховой линией показанырезультаты численного расчёта. Пунктирной линией показана функция мгновеннойтермализации электронов. Штрихпунктирной линией показана кросс-корреляционнаяфункция импульсов зонда и накачки [69].ребра, меди, платины и других металлов [62, 64].
Наблюдается существеннаязависимость величины максимального изменения коэффициентов отражения ипропускания от длины волны зонда и накачки. Данная зависимость связана стем, что излучение накачки с длиной волны меньше определённой приводит кбольшему количеству переходов электронов из валентной зоны в зону проводимости. С другой стороны, выбор длины волны зонда определяет то, какая именно часть энергетического спектра электронов будет зондироваться. Посколькуоптические свойства материала определяются прежде всего электронами зоныпроводимости, выбор правильных энергий накачки и зонда является определяющим для максимизации наблюдаемых величин модуляции коэффициентов отражения и пропускания.
Так, было показано, что в плёнках золота при накачкеизлучением с длиной волны 400 нм может наблюдаться модуляция коэффициента отражения излучения зонда с длиной волны 500 нм вплоть до 25% приотносительно малых мощностях излучения. При использовании нерезонанснойнакачки и зонда характерные величины модуляции коэффициентов отраженияи пропускания составляют порядка 10−4 . Характерные времена нарастания мо-Глава I. Обзор литературы31дуляции отличаются для коэффициентов отражения и пропускания.
Так, длякоэффициента пропускания характерное время сравнимо с длительностью импульса накачки, в то время как для коэффициента отражения оно составляет несколько сотен фемтосекунд. Характерное время релаксации оптическихсвойств металлических плёнок определяется временем электрон-электронного и электрон-фононного взаимодействий и по порядку величины составляетнесколько пикосекунд. В работе [61] было показано, что данные времена определяются характерными скоростями модуляции действительной ε0 и мнимой ε00частей диэлектрической проницаемости металла.
В частности временная зависимость ε00 повторяет форму огибающей импульса накачки, поскольку изменение ε00 определяется преимущественно электрон-электронным взаимодействием. Изменение ε0 связано в том числе с электрон-фононным взаимодействием,характерная временная постоянная которого в металлах составляет несколькопикосекунд.Методика «зонд-накачка» широко применяется, например, для исследования свойств поверхностных плазмон-поляритонов. Так, в работе [70] были исследованы возбуждение и релаксация ППП на серебряной пленке.
Авторы использовали два пикосекундных лазера с различными длинами волн. Излучениеот обоих лазеров коллинеарно падало на серебряную подложку через призмупод углом 43◦ . Один из лазеров использовался в качестве накачки и возбуждал ППП. При фиксированных угле падения и времени задержки между импульсами зонда и накачки измерялось относительное изменение коэффициентаотражения излучения второго лазера в зависимости от изменения продольногои поперечного расстояния между точками падения излучения зонда и накачкина образец. Было показано, что длина свободного пробега ППП на серебрянойпленке составляла порядка 13 мкм. Также было измерено относительное изменение коэффициента отражения в зависимости от временной задержки между импульсами при постоянных угле падения и пространственном расстояниимежду точками падения. Было показано, что после быстрого затухания плазмонного возбуждения, его энергия перераспределяется в акустический фонон сГлава I.
Обзор литературы32характерным временем жизни 100 пс, а затем — в тепло.Также проводились исследования возможности сверхбыстрой перекачки энергии в ППП. Поверхностный плазмон-поляритон возбуждался дифракционнымспособом на границе раздела алюминий-плавленый кварц [71]. После распро-Рис. 1.14: Вызванные накачкой изменения в интенсивности излучения, высвеченного из ППП при поляризации накачки, параллельной направлению распространенияППП (а) и при поляризации накачки, перпендикулярной направлению распространения ППП (б). (в) Соответствующие значения величины модуляции в зависимости отплотности энергии накачки [71].странения на расстояние 5 мкм по границе раздела с помощью второй дифракционной решетки он переизлучался в воздух, где детектировался.
Излучение накачки с длительностью импульса 200 фс и центральной длиной волны780 нм падало на алюминий в области свободного пробега ППП. Экспериментпроводился при поляризациях луча накачки, перпендикулярной направлениюраспространения ППП и параллельной ему. Из-за нелинейного взаимодействияППП и импульса накачки в приповерхностном слое металла возникала модуляция интенсивности излучения, высвеченного из ППП (рис. 1.14). Было показано, что существуют быстрая и медленная компоненты модуляции, причембыстрая компонента наблюдалась только в том случае, когда поляризация излучения накачки была параллельна направлению распространения ППП.Глава I. Обзор литературы33Модификация оптических свойств плазмон-активных структур может бытьсвязана с возбуждением не только поверхностных, но и локальных плазмонов.Например, в [72] исследовался сверхбыстрый оптический отклик золотых наностержней в области плазмонного резонанса.
Луч накачки возбуждал локальныеплазмоны, измерялось изменение коэффициента поглощения излучения зондав зависимости от временной задержки между импульсами, а также при перестройке длины волны зонда через плазмонный резонанс (рис. 1.15). Из по-, нм2(а), нм2(в), нм2(б), нмВремя задержки, псРис. 1.15: (а) Экспериментальные зависимости изменения коэффициента поглощениязолотых стержней от времени задержки для различных значений длины волны зондаλpr в окрестности плазмонного резонанса с центральной длиной волны λR = 810 нм.Сверху вниз: λpr − λR = +30, + 40, 0, -30, -20 нм. (б) Численный расчет тех же зависимостей.
(в) Зависимость изменения коэффициента поглощения от разности длиныволны зонда и длины волны возбуждения ППП для трех различных значений времени задержки между зондом и накачкой. Круги — 0 фс, треугольники — 200 фс,квадраты — 4 пс. Сплошные линии соответствуют численному расчету [72].ведения коэффициента поглощения авторами был сделан вывод об усилениинелинейного кубичного отклика золотых стержней локальными плазмонами.Возможность манипуляции положением и формой дисперсионной кривойППП с помощью фемтосекундных импульсов продемонстрирована в работе [73].На рисунке 1.16 показаны зависимости относительного изменения коэффициен-Глава I.
Обзор литературы34тов отражения и пропускания от времени задержки между импульсами зонда инакачки для различных значений длины волны накачки. При превышении энер-эВэВэВэВ(а)эВ(б)эВэВэВВремя задержки, фсРис. 1.16: Зависимость относительных изменений коэффициентов (а) пропускания∆T /T и (б) отражения ∆R/R от времени задержки при различных значениях энергии фотона зонда (~ω = 1.53, 1.57, 1.61, 1.68 эВ). Сплошные линии — численный расчет [73].гией фотона накачки определенного значения зависимость относительного изменения коэффициентов отражения и пропускания меняет свой знак. Подобноеповедение, вероятно, обусловлено сдвигом резонанса Фано, соответствующеговозбуждению ППП, и его уширением. Кроме того, время релаксации поверхностных плазмон-поляритонов зависит от длины волны импульса накачки.Кросс-корреляционные методики позволяют с высокой точностью определить времена возбуждения и релаксации поверхностных состояний электромагнитного поля.
С помощью методики «накачка-зонд» возможно изучение временных зависимостей оптического отклика систем, поддерживающих возбуждение локализованных состояний. В то же время, указанные методики позволя-Глава I. Обзор литературы35ют лишь косвенно судить о пространственном распределении электромагнитного поля локализованных состояний.
Более точным методом является нелинейно-оптическая спектроскопия систем в присутствии локализованных состоянийэлектромагнитного поля.3. Усиление нелинейно-оптических эффектов локализованными состояниями электромагнитного поляОписание параметрических нелинейно-оптических процессов сложения частотыв твердом теле основано на разложении вектора поляризации P в ряд по степеням электрического поля падающего излучения E. В дипольном приближениионо имеет вид [74]:P=Xχ̂(m)D (ω = ω1 ± ω2 ± . .
. ± ωm ) : E(ω1 )E(ω2 ) . . . E(ωm ),(1.7)где χ̂(m)D — тензор дипольной нелинейной восприимчивости среды порядка m.Данное разложение применимо, когда величина отношения поля излучения квнутриатомному полю (малый параметр разложения) не превышает 10−2 . Квадратичная поляризация:P(2) (ω) = χ̂(2)D (ω = ω1 + ω2 ) : E(ω1 )E(ω2 ),(1.8)определяет отклик среды на суммарной частоте. В общем случае отклик средыявляется нелокальным: нелинейная поляризация в точке зависит от значениявнешнего поля в некоторой ее окрестности. Учет нелокальности в разложениипроизводится при помощи мультипольных членов:.P(2) (ω) = χ̂(2)D (ω = ω1 ±ω2 ) : E(ω1 )E(ω2 )+ χ̂(2)Q (ω = ω1 ±ω2 )..E(ω1 )∇E(ω2 )+.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
