Диссертация (1105425), страница 13
Текст из файла (страница 13)
Использованиеp-поляризованной накачки было обусловлено малым коэффициентом отражения p-поляризованного излучения по сравнению с s-поляризованным, что приводило к уменьшению засветки системы регистрации диффузно отражённойнакачкой.В данной схеме были измерены зависимости относительного изменения коэффициента отражения ∆R/R образца серии 1 и образца сравнения, представлявшего собой плёнку золота толщиной 30 нм, от времени задержки междуимпульсами зонда и накачки. Измерялась интегральная мощность импульсазонда на всех длинах волн, составляющих спектр импульса. Результаты приведены на рисунке 2.19, а на вставке показаны соответствующие спектры отра-..x10-4жённого излучения зонда. Красными ромбами показана временная зависимость,664204750800850,2002505007501000 1250 1500 1750,Рис.
2.19: Зависимость относительного изменения коэффициента отражения от времени задержки между импульсами зонда и накачки. Красные ромбы — золотая плёнка, синие треугольники и чёрные точки — образец серии 1. Фиолетовая кривая соответствует кросс-корреляционной функции импульсов зонда и накачки. На вставкепоказаны спектры импульса зонда, отраженного от образца.∆R/R для золотой плёнки, чёрными точками и синими треугольниками — за-Глава II.
Фемтосекундная динамика релаксации таммовских ...71висимости для образца при различной величине перекрытия спектра лазераи резонансного контура ТПП. Видно, что величина ∆R/R при отражении отобразца больше, чем при отражении от золота. Кроме того, в случае, когда резонансная длина волны возбуждения ТПП находится в окрестности центральнойдлины волны спектра импульса, наблюдается увеличение относительного изменения коэффициента отражения. Так, если для золотой плёнки максимальнаяизмеренная величина ∆R/R составила 4 · 10−5 , то для образца серии 1 в случаемаксимального перекрытия спектра импульса и резонансного контура ТПП относительное изменение коэффициента отражения достигает 7·10−4 , что в 17 разбольше, чем для образца сравнения.
Можно также отметить, что не наблюдается внутриимпульсной модуляции ∆R/R на временах порядка времени жизниТПП.Характер зависимости от времени является одинаковым для всех кривых,как можно видеть на рисунке 2.20, где зависимость относительного изменениякоэффициента отражения приведена в логарифмическом масштабе по шкалеординат. В момент времени, соответствующий нулевой задержке между импуль10101010-3-4-5-602505007501000 1250 1500 1750,Рис. 2.20: Те же зависимости, что и на рисунке 2.19 в логарифмическом масштабе пошкале ординат.сами, начинается резкий рост ∆R/R, связанный с модуляцией диэлектрическойГлава II. Фемтосекундная динамика релаксации таммовских ...72функции золота за счёт термализации части электронов выше энергии Ферми.Данный процесс занимает около 150 фс, после чего начинается релаксация «горячих» электронов к равновесной температуре за счёт столкновений друг с другом и кристаллической решёткой и, как следствие, уменьшение ∆R/R.
Данныйпроцесс хорошо описывается на малых временах законом ∆R ∝ exp(−t/τ ) с постоянной релаксации τ равной примерно 1 пс. Измеренные зависимости относительного изменения коэффициента отражения от времени хорошо согласуютсяс представленными в литературе данными для тонких поликристаллическихплёнок золота. Таким образом, можно сделать вывод, что возбуждение ТППв образце ФК/металл не вносит вклада во временную зависимость ∆R/R, авлияет лишь на абсолютные значения модуляции.Ширина спектра сравнима с шириной резонансного контура ТПП, что может приводить к усреднению зависимостей ∆R/R по спектру. Для проведенияспектроскопии относительного изменения коэффициента отражения импульсзонда, отражённый от образца, направлялся в монохроматор, а фотодиодомрегистрировалось излучение только в окрестности фиксированной длины волны.
Кроме того, в канал зонда мог быть установлен оптический прерыватель,частота которого использовалась как опорная для синхронного детектора, чтопозволяло измерять спектр коэффициента отражения образца. Таким образомбыла измерена зависимость ∆R/R от длины волны излучения зонда и временной задержки между импульсами зонда и накачки.
Измеренная двумернаякарта показана на рисунке 2.21, причем по горизонтальной оси отложена длина волны зондирующего излучения, по вертикальной оси отложена временнаязадержка между импульсами зонда и накачки, а относительное изменение коэффициента отражения показано цветом. При длинах волн излучения зондаот 766 до 775 нм коэффициент отражения структуры уменьшается в результате действия накачки, что соответствует отрицательным значениям ∆R/R, аначиная от значения длины волны равного 775 нм растёт, что соответствуетположительным значениям ∆R/R. При этом характерные времена релаксацииостаются одинаковыми для излучения на всех длинах волн.
На рисунке 2.22Глава II. Фемтосекундная динамика релаксации таммовских ...73Длина волны, нм7667687707727747760778780782DR/R x10-31.05Время, фс0.855000.650.4510000.250.051500-0.15-0.35Рис. 2.21: Двумерная карта зависимости относительного изменения коэффициентаотражения ∆R/R образца серии 1 от длины волны излучения зонда и временнойзадержки между импульсами зонда и накачки.красной кривой показан спектр коэффициента отражения образца серии 1 длялуча зонда, измеренный с помощью монохроматора.
В спектре виден резонанс вокрестности длины волны 776 нм, соответствующий возбуждению таммовскогоплазмон-поляритона. Чёрными точками показан срез распределения, показанного на рисунке 2.21, при времени задержки равном 200 фс. Данная зависимость является немонотонной по длине волны и кроме того, как было указановыше, ∆R/R является отрицательным на длинах волн 766 – 775 нм и положительным на длинах волн 775 – 782 нм.
Абсолютный минимум модуляции∆R/R = −0.035% достигается при длине волны равной 770 нм. Абсолютныймаксимум модуляции ∆R/R = 0.095% достигается при длине волны равной780 нм. Оранжевыми ромбами показана зависимость максимальной величиныотносительного изменения коэффициента отражения от длины волны для тонкой плёнки золота.
Видно, что ∆R/R в золоте не зависит от длины волны в ис-Глава II. Фемтосекундная динамика релаксации таммовских ...0.60.10, %740.080.060.40.040.020.20.00-0.02-0.047600.0765770775780785790795,Рис. 2.22: Красная кривая — спектр коэффициента отражения образца серии 1 (правая шкала ординат). Чёрные точки — зависимость относительного изменения коэффициента отражения ∆R/R образца серии 1 от длины волны излучения зонда; оранжевые ромбы — зависимость ∆R/R золотой плёнки толщиной 30 нм от длины волныизлучения зонда (левая шкала ординат).следованном диапазоне, а абсолютное значение модуляции составляет 0.005%,что в 20 раз меньше, чем максимальное измеренное значение модуляции в образце ФК/металлическая плёнка.Характер зависимости ∆R/R от длины волны излучения зонда в образцесерии 1 может быть объяснён из соображений сдвига резонанса ТПП под действием накачки.
Как было показано в работах [61, 62], облучение плёнки металла мощным лазерным излучением приводит к изменению действительнойи мнимой частей диэлектрической постоянной металла εMe = ε0 + iε00 . Условиявозбуждения ТПП существенно зависят от εMe , причём ε0 определяет спектральное положение резонанса ТПП, а ε00 его ширину. Таким образом, при измененииεMe наблюдается спектральный сдвиг и изменение формы резонанса ТПП. Нарисунке 2.23 чёрной кривой показан численно рассчитанный спектр коэффициента отражения образца серии 1 в невозмущённом случае, соответствующемГлава II.
Фемтосекундная динамика релаксации таммовских ...75отрицательной задерке между импульсами накачки и зонда. Красной кривой1.00.5-150+1500.0740765790815,Рис. 2.23: Численно рассчитанные спектры коэффициента отражения образца вневозмущённом (-150 фс) и возмущённом (+150 фс) случаях. Величины сдвига и деформации резонанса ТПП увеличены для наглядности.на том же рисунке показан спектр коэффициента отражения образца через150 фс после взаимодействия накачки с образцом (для наглядности величины смещения и деформации резонанса существенно увеличены по сравнениюс наблюдаемыми экспериментально).
Можно отметить, что на коротковолновом склоне резонанса ТПП происходит уменьшение коэффициента отражения(отрицательные значения ∆R/R), а на длинноволновом склоне — увеличениекоэффициента отражения (положительные значения ∆R/R). Вдали от резонанса ∆R/R выходит на постоянное значение не равное нулю и характерное дляплёнки золота без фотонного кристалла.Для корректного описания следующего эффекта важно отметить, что взаимодействие импульса накачки с образцом начинается не в момент времени,равный нулю, а примерно в момент времени, равный -50 фс. Вид зависимости∆R/R от времени повторяет показанный на рисунке 2.19 практически на всехдлинах волн с разницей в амплитудах и знаке модуляции.
В то же время вблизиминимума резонанса ТПП наблюдается иной вид зависимости, показанный наГлава II. Фемтосекундная динамика релаксации таммовских ...76рисунке 2.24. Коэффициент отражения от образца серии 1 для излучения на-42x1077477510-1-2-3050010001500,Рис. 2.24: Зависимость относительного изменения коэффициента отражения образцасерии 1 от временной задержки между импульсами зонда и накачки. Чёрная криваясоответствует длине волны зонда равной 774 нм, красная кривая — длине волны равной 775 нм. Синей кривой показана кросс-корреляционная функция импульсов зондаи накачки.длине волны 775 нм уменьшается на временах задержки от -25 фс до 50 фс,затем начинает расти на временах от 50 фс до 300 фс, а затем релаксирует поописанному выше закону к своему стационарному значению. Для излучения надлине волны 774 нм наблюдается такой же характер зависимости коэффициентаотражения от времени с той лишь разницей, что модуляция ∆R/R всюду отрицательная.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
