Диссертация (1105407), страница 9
Текст из файла (страница 9)
Через десять лет теоретически предсказали возможностьвозбуждения магнитно-дипольного резонанса в простых кремниевых наночастицах [122]. Было показано, что в массивах сфер из кремния с радиусами от 40до 100 нм можно возбудить два резонанса в видимом спектре оптического излучения (рис.24). Впоследствии это было показано и экспериментально [133–135]. Вработе [125] проведены численные расчеты и экспериментальные измерения оптического отклика нанодисков, изготовленных из пластины кремния на изоляторе.Показано, что спектральное положение электрического и дипольного резонансовв спектре коэффициента пропускания зависит от их диаметра.
При спектральномсовпадении этих двух резонансов наблюдается деструктивная интерференция, которая и определяет спектральный контур линий этих резонансов.Естественно, кремний не является абсолютно прозрачным материалом, особенно в видимом диапазоне спектра, но в нем, в отличие от металлических наноструктур, отсутствуют омические потери.
Если рассматривать конфигурационные резонансы в наночастицах, то можно сказать, что в плазмонных наночастицахосциллируют свободные электроны, а в диэлектрических, возникающие резонансы связаны с осцилляциями поля внутри диэлектрического резонатора. Так какмеханизм разный, то и потери тоже разные. Если нет поглощения, то резонанс может быть без потерь, что является существенным преимуществом использованиядиэлектрических частиц. Потенциальная возможность использовать такие объекты для управления светом на наномасштабах и предвосхищает возрастающийинтерес к ним [15].Обзор литературы46Рис. 24: (а) Спектр рассеяния сферических наночастиц из кремния, расположенных в воздухе, в зависимости от радиуса R.
(б) Экстинкция и спектр рассеяниякремниевой частицы с радиусом R = 65 нм. Стрелки указывают на электрическийдипольный (ЭД) и магнитно-дипольный (МД) вклады в спектры [122].Обзор литературы47Рис. 25: (а) Схема распределения электрического и магнитного поля в металлическом резонаторе в форме разорванного кольца. (б) Схема распределения электрического и магнитного поля в диэлектрической сфере с высоким показателемпреломления [133].3.2. Нелинейно-оптические процессыПусть в среде распространяется плоская электромагнитная волны вида1E(r, t) = E0 e(−iωt+kr) + c.c.,2(20)где E0 — амплитуда волны, ω — угловая частота, t — время, k — волновой вектор,r — радиус-вектор, тогда поляризация среды P или дипольный момент единицыобъема среды может быть представлен в виде ряда по степеням напряженностиэлектрического поля [136–138]:.P(E) = Plin + Pnl = χ̂(1) · E + χ̂(2) :EE + χ̂(3) ..EEE + .
. . ,(21)где χ̂(1) определяет обычную линейную восприимчивость, χ̂(2) и χ̂(3) — нелинейные восприимчивости второго и третьего порядка, соотвественно. Тензор восприимчивости среды описывает ее оптические свойства и по сути связан с ее микроскопической структурой. Многие из компонент тензора равны нулю из-за наличия симметрии в среде, что, например, приводит к возникновению запретовнелинейно-оптических эффектов второго порядка в электродипольном приближении для центросимметричных сред. Так процессы трехволнового смешения описываются нелинейной восприимчивостью χ̂(2) . Это, например, эффекты генерациисуммарной и разностных частот в среде, генерации второй гармоники, эффект оптического детектирования и эффект Поккельса.
Смешение четырех волн в средеОбзор литературы48в пределе слабого взаимодействия является процессом третьего порядка по полю.Он описывается нелинейной восприимчивостью χ̂(3) . В отличие от процессов второго порядка процессы третьего порядка разрешены во всех средах, как обладающих, так и не обладающих центром симметрии.
Однако обычно они значительнослабее. При наличии нелинейной восприимчивости χ̂(3) возможно, наблюдение генерации третьей гармоники, эффекта вынужденного комбинационного рассеяния,наблюдение эффектов самовоздействия: нелинейно-оптического эффекта Керра,который проявляется при наличии действительной части нелинейной восприимчивости третьего порядка Re[χ(3) ], эффекта двухфотонного поглощения, которыйпроявляется при наличии мнимой части Im[χ(3) ].Разложение по полю (21) применимо благодаря малости нелинейно-оптическихэффектов. Из-за этого же они были обнаружены относительно недавно — требовались большие оптические поля, соответственно, необходимо было мощное лазерное излучение. Поэтому в научном сообществе уделяется достаточно большоевнимание поиску способов усиления нелинейно-оптических эффектов.
Одним изспособов является использование резонансов, в которых наблюдается локализация электромагнитного поля. Так, например, за счет локализации электромагнитного поля, было задетектировано усиление генерации гармоник в плазмонныхнаноструктурах [139–143], a совсем недавно и в нанодисках из кремния при возбуждении электрического и магнитного дипольных резонансов [16–18].Рассмотрим подробнее процесс двухфотонного поглощения и способы его измерения.
В линейном приближении процесс поглощения излучения веществомописывается законом Бугера. По своей сути это однофотонный процесс, то естьатом взаимодействует лишь с одним фотоном. Коэффициент поглощения зависит от характеристик вещества и частоты излучения и определяется мнимойчастью линейной восприимчивости. При использовании мощного лазерного излучения существенную роль играют как однофотонные, так и многофотонныепроцессы [136, 144, 145]. К многофотонным процессам относятся процессы взаимодействия электромагнитного излучения с веществом, при которых в одномэлементарном акте одновременно происходит поглощение или испускание (или тоОбзор литературы49и другое) нескольких фотонов.В случае двухфотонного поглощения процесс изменения интенсивности излучения I при его прохождении через среду вдоль координаты z можно описать ввиде:dI/dz = −βI 2 ,(22)где β — коэффициент двухфотонного поглощения, который прямо пропорционален мнимой части кубической нелинейной восприимчивости χ(3) , описывающейпроцесс двухфотонного поглощения.
Зная экспериментальное значение коэффициента двухфотонного поглощения β, можно найти мнимую часть кубическойнелинейной восприимчивости χ(3) [136, 146]:2πω Im χ(3)β = γω =,cn0(23)где c — это скорость света, n0 — значение показателя преломления среды. Решениеуравнения (22) имеет вид:Iin,(24)1 + βzIin–– входная и выходная интенсивность, z – протяженность среды.Iout =где Iin и IoutОднако, данное приближение применимо только в случае отсутствия линейного поглощения. В противном случае необходимо учитывать оба процесса.
Пустьлинейное поглощение имеет коэффициент α и нелинейное поглощение — коэффициент β. Тогда интенсивность прошедшего через образец в направлении z излучения I и интенсивность падающего излучения I0 связаны в виде [147]:dI/dz + αI + βI 2 = 0.(25)Решение данного уравнения в общем случае имеет вид:I(l) =I0 e−αl.1 + (1e−αl )βI0 /α(26)3.3. Методы измерения коэффициента двухфотонного поглощенияДля определения коэффициента двухфотонного поглощения используют как прямые, так и косвенные методы. Прямые — это те, в которых измеряется ослабление интенсивности излучения при прохождении света через среду, а косвенные —Обзор литературы50Рис.
26: (а) Схематическое изображение экспериментальной установки по апертурному z-сканированию. Детектируются значения интенсивностей D1 и D2 в зависимости от положения образца в пространстве [149].в которых измеряются процессы, являющиеся следствием наличия двухфотонного поглощения: флюоресценция, фосфоресценция или измерение температуры вобразце.
В прямых методах измерения эффект двухфотонного поглощения детектируется как зависимость коэффициента пропускания образца от интенсивностипадающего излучения, согласно выражениям (22),(26). Это может быть реализовано методом сканирования по интенсивности (I−сканирование) или при помощи изменения размера пятна при сохранении мощности падающего излучения(z−сканирование) [148]. Метод I−сканирования заключается в размещении образца на пути луча и измерении энергии импульса до и после образца. В результате, из-за наличия процесса нелинейного поглощения, коэффициент пропусканиясреды будет зависеть от интенсивности падающего излучения согласно формулам (22),(26). Если используется метод z-сканирования, то по сути, сканированиепо интенсивности происходит за счет перемещения образца вдоль направленияраспространения сфокусированного пучка и, как следствие, изменения площадипоперечного сечения пучка [148, 149].
Также, получается зависимость коэффициента пропускания среды, но в данном случае, от положения образца в пространстве. Если образец является тонким и располагается в расфокусированномпучке, и если нет однофотонного поглощения, то коэффициент пропускания равняется единице. Существует две конфигурации экспериментальной установки. Нарис. 26 показана схема апертурного z-сканирования.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
