Электронный транспорт и фотопроводимость в нанокристаллических пленках PbTe(In) (1105304), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Текстурированные пленки, полученные при высоких значениях температуры подложки, имеют свойства, характерные для монокристаллического PbTe(In): проводимость n-типа, металлический характер температурной зависимости удельного сопротивления, появление задержанной фотопроводимости при температурах Т < 25 К. Свойстваэтих пленок определяются объемом кристаллитов. Сравнительно большой средний размер зерна и наличие преимущественной кристаллографическойориентациизерен можно отнести кфакторам, способствующим уменьшению вкладаРис.3.
Температурные зависимости удельного сопротивления ρ для пленок PbTe(In) с размерами кристаллита 60, 170и 300 нм.поверхностных состояний в проводимость.11Пленки с проводимостью p-типа, полученные при низких температурахподложки, обладают свойствами, характерными для неоднородных полупроводников с модуляцией зонного рельефа. В этом случае наблюдаемые при высоких температурах активационные участки на зависимостях lg(ρ) - (100/T) определяются процессами термического возбуждения носителей заряда на порогподвижности (см. рис.3), а сами энергии активации характеризуют амплитудудрейфовых барьеров. Значения энергий активации, рассчитанные из соотношения ρ ~ exp(EA/kT), варьируются в диапазоне 70-90 мэВ, уменьшаясь с увеличением размера зерна. В пленках с проводимостью p-типа задержанная фотопроводимость наблюдается при температурах T < 150 K .
Рекомбинационный барьер в этих пленках возникает вследствие пространственного разделения неравновесных носителей заряда крупномасштабным потенциальным рельефом зон внаноструктуре.Исследование частотных и температурных зависимостей компонентполного импеданса проведено только для пленок p-типа. Пленки спроводимостью n-типа являются низкоомными, получить для них информативные частотные зависимости компонент импеданса не удалось.Общепринятый метод анализа частотных зависимостей компонент импеданса основан на построении импеданс-спектра (годографа): зависимости мнимой части импеданса Z ' ' от действительной Z ' , и выборе аппроксимирующейэквивалентной схемы.
На рис.4 в качестве примера показан годограф импеданса пленки PbTe(In) с размером кристаллита 70 нм при T = 4.2 K. Импедансспектр состоит из двух хорошо различимых ветвей, близких по форме к полуокружности. В качестве эквивалентной схемы в этом случае может быть рассмотрен контур, включающий две последовательно соединенные параллельныеRC-цепочки.Наличиедвухветвейнаимпеданс-спектрахисследуемыхнанокристаллических структур указывает на то, что их проводимостьопределяется вкладами, соответствующими двум механизмам транспортаносителей заряда. Каждый из этих вкладов можно охарактеризовать12параметрами соответствующей RC-цепочки. Частоты fmax, соответствующиеположению максимумов на частотных зависимостях Z ' ' , связаны с параметрами RC-контуров соотношением 2π fmax=(RC)-1. Для двух различных ветвей импеданс-спектра величины частот fmax отличаются почти на 2 порядка величины,что дает возможность оценить параметры (R и C) каждого контура по отдельности.
Вычисления показали,чторассчитанноезначение емкости высокочастотного контура натри порядка величиныменьше емкости низкочастотного контура. Этосоотношение между соответствующимиемко-стями сохраняется длявсех исследованных образцов в области температур, где наблюдаютсяРис.4. Импеданс-спектр пленки PbTe(In) с размером зерна70 нм при T = 4.2 K. Пунктирные линии – расчетные кривые.Параметры расчета приведены на рисунке. C0 - геометрическая емкость образца.две ветви на импеданс-спектрах. При повышении температуры на импедансспектре удается наблюдать лишь один контур, смещенный относительно началаотсчета по оси Z ' . Емкость этого контура соответствует низкочастотной ветвиимпеданс-спектра при низких температурах.
При подсветке в области низкихтемператур импеданс-спектр также представлен единичным контуром с высокой емкостью.Аппроксимация эквивалентными схемами позволяет количественно охарактеризовать механизмы, ответственные за проводимость пленок. Однако дляинтерпретации полученных данных требуется модель, которая бы ставила в соответствие наблюдаемым механизмам определенные физические процессы.
Вкачестве такой модели рассмотрен подход, предложенный в работе [8] для описания транспорта носителей в поликристаллических пленках халькогенидов13свинца. В соответствии с этим подходом, на поверхности кристаллитов из-заоборванных связей формируются состояния, приводящие к образованию на поверхности зерен n-типа инверсионных каналов с дырочной проводимостью.Формированием инверсионных каналов на поверхности зерен можно объяснитьпроводимость p-типа в нанокристаллических пленках PbTe(In) с малым размером кристаллита.В случае высоких температур и низких частот транспорт вдольинверсионных каналов с p-типом проводимости является доминирующим, а егопараметры (сопротивление RI и емкость CI) определяют форму годографаимпеданса.
Другой механизм транспорта, который вносит значительный вкладв полную проводимость пленок, по-видимому, связан с переносом носителейчерез барьеры на межкристаллитных границах. В пользу этого предположенияговорятизмерения,проведенныевусловияхподсветки.Увеличениеконцентрации неравновесных носителей заряда в образце при подсветкеприводит к сдвигу квазиуровня Ферми и уменьшению рекомбинационногобарьера. Сопротивление барьера понижается, при этом высокочастотная ветвьимпеданс-спектра практически исчезает.Суперпозиция двухразличныхмеханизмовпроводимостиможетприводить к немонотонной частотной зависимости амплитуды фотоотклика.
Было обнаружено,что при определеннойкомбинации параметровэквивалентныхцепочекна частотной зависимости фотоотклика можетнаблюдатьсяпик.НаРис.5. Частотные зависимости амплитуды относительногофотоотклика действительной Z ' DARK / Z ' LIGHT компонентыимпеданса для пленок PbTe(In) с размером зерна 60, 130 и170 нм. Т = 4.2 К.14рис.5 представлены частотные зависимости амплитуды относительного фотоотклика действительной Z ' DARK / Z ' LIGHT компоненты импеданса для исследованных пленок PbTe(In) с различным размером зерна. Полученные зависимостихарактеризуются немонотонным поведением и наличием пика в некотором,достаточно узком, диапазоне частот.
Положение пика по частоте определяетсяпараметрами, характеризующими вклады в проводимость различных механизмовтранспорта.Частоты,соответствующиемаксимальнымзначениямZ ' DARK / Z ' LIGHT и Z ' ' DARK / Z ' ' LIGHT , так же как и амплитуды пиков, существенноразличаются для пленок с разным размером зерна. Для исследованных образцовмаксимальная амплитуда пика фотоотклика наблюдается для пленки со средним размером кристаллита 130 нм.Четвертая глава посвящена исследованию влияния отжига в атмосферекислорода на транспортные свойства и фотопроводимость пленок PbTe(In).Для пленок n-типа с размером зерна 300 нм отжиг в кислороде приводит ксмене типа проводимости и появлению активационного участка на температурной зависимости сопротивления при Т > 150 К.
Существенно повышается температура появления задержанной фотопроводимости. В неотожженных пленкахn-типа фотопроводимость наблюдалась при T < 25 К, в отожженных фоточув-ствительность зарегистрирована при T < 150 К.Изменение типа проводимости поликристаллических пленок халькогенидов свинца n-типа при отжиге в атмосфере кислорода было объяснено авторами[8] формированием инверсионных каналов с дырочным типом проводимости.
Внастоящей работе показано, что в нанокристаллических пленках PbTe(In) с разориентированными кристаллитами для формирования инверсионных каналовна поверхности зерен дополнительный отжиг в кислороде не требуется. В текстурированных пленках PbTe(In) n-типа для образования инверсионных каналов отжиг в кислороде необходим. Хемосорбированный на поверхности зеренкислород создает акцепторные состояния. Кроме этого, при отжиге изменяетсяфазовый состав пленок, образуются оксидные фазы.
Все указанные факторыобуславливают формирование зонного рельефа. Свойства окисленных пленок15определяет амплитуда модуляции зонного рельефа, дрейфовый и рекомбинационный барьеры. Задержанная фотопроводимость в окисленных пленках обусловлена пространственным разделением неравновесных носителей зарядамежкристаллитными барьерами, в отличие от неотожженных пленок n-типа, вкоторых характер проводимости определяет объем зерна, а фотопроводимостьобусловлена особенностями примесных состояний индия.Отжиг в кислороде существенно модифицирует и свойства нанокристаллических пленок p-типа с размером зерна около 70 нм. На рис.6 показаны температурные зависимости удельного сопротивления пленки до и после отжига вкислороде в различных режимах.
В области высоких температур Т > 150 К назависимостях lg(ρ) – (100/T) для всехисследованных образцов наблюдаетсяактивационныйучасток.Значенияэнергии активации ЕА для пленок, отожженных при разных температурахTann, даны в таблице на рис.6. При по-вышении температуры отжига сопротивление пленок и энергия активацииизменяются относительно исходнойпленки немонотонно: при низкотемпературном отжиге возрастают, привысокотемпературном убывают. Максимальная амплитуда фотоотклика наблюдается для пленки, отожженнойпри температуре 300 оС.
В образце,отожженном при температуре 350 оС,фотоотклик появляется при более низ-Рис.6. Температурные зависимости удельного сопротивления ρ для пленки PbTe(In),осаженной при температуре Ts = - 120 oC, ипосле отжига в атмосфере кислорода вдвух различных режимах: при температуреTann = 300 оС в течение 400 минут и приTann = 350 оС в течение 180 минут.ких температурах Т < 50 К, и амплитуда фотоотклика сравнительно невелика.16Возрастание энергии активации ЕА на первой стадии окисления нанокристаллических пленок p-типа можно связать как с появлением оксидных фаз, таки с дополнительными акцепторными состояниями хемосорбированного кислорода на поверхности кристаллитов.