Спектроскопия второй гармоники в кремнии и кремниевых наночастицах (1104862), страница 5
Текст из файла (страница 5)
Зависимостьположения спектрального максимума от толщины слоя нанокристаллитов представлена на рис. 7в.При комнатной температуре длязначений толщины слоя кремния Рис. 7: (a) Спектры интенсивности излучев диапазоне 30 - 100 нм можно ния ВГ от монокристалла, нанокристаллитовпренебречь эффектами, связанны- и аморфного кремния. (б) Нормированные нами с размерным квантованием дви- максимальное значение спектры интенсивножения носителей поперек слоя. По- сти ВГ для образцов с различными значениэтому естественно связать наблю- ями толщины монослоя кремниевых наночадаемый размерный эффект с дру- стиц D.
(в) Зависимость энергии ~ωmax , соотгими механизмами. При интерпре- ветствующей максимуму спектра интенсивнотации экспериментальных резуль- сти ВГ, от величины D.татов учтем, что в исследуемом спектральном диапазоне отклик монокристаллического кремния определяется близкими друг к другу по частоте прямымимежзонными переходами в окрестности критических точек E00 и E1 [9]. Резонанс-19ные вклады в зависимость линейной восприимчивости χ1 от частоты ω имеютвид:µ¶ω − ωa,σ + iγa,σχ1,a ∝ Aσ (ω) = ln(точка E00 ),(3)ΩΩχ1,b ∝ Bσ (ω) =; (точка E1 ),(4)ω − ωb,σ + iγb,σгде ωa,b - частоты переходов, γa,b - константы затухания, Ω - фиксированный масштабный множитель. Будем считать, что аналогичным образом описываютсярезонансные вклады в спектральную зависимость квадратичной восприимчивости, и учтем, что при генерации ВГ нелинейная (квадратичная по полю накачки)поляризация индуцирует своим полем линейный отклик среды на удвоенной частоте.
Тогда вблизи резонанса на удвоенной частоте для спектра интенсивностиВГ может быть записано следующее выражение:¯¯2¯ Y¯¯¯σI2ω ∝ ¯[1 + am,σ Aσ (2ω) + bm,σ Bσ (2ω)]¯ ,(5)¯¯m=1,2где am,σ и bm,σ - безразмерные комплексные константы, σ = M, N , здесь и далееиндексы M и N обозначают величины, относящиеся к монокристаллу и нанокристаллитам кремния соответственно, а индексы 1 и 2 - величины, характеризующие соответственно линейный и квадратичный отклик.Результаты аппроксимации спектров ВГ выражением (5) представлены нарис. 8а.
В случае монокристаллического образца (кривая 1) для параметровωa,M , ωb,M , γa,M и γb,M взяты экспериментальные значения из работы [9], коэффициенты am,M и bm,M предполагаются вещественными и играют роль подгоночных параметров.
Для образцов с нанокристаллитами (кривые 2–4) значения am,N и bm,N выбраны совпадающими соответственно с am,M и bm,M . Впроцессе расчетов считается, что разность между энергиями перехода в критических точках E00 и E1 зонной структуры нанокристаллитов такая же, как ив монокристаллическом кремнии. Поэтому, введением дополнительных условийωa,N = ωb,N + ωa,M − ωb,M и γa,N = γb,N + γa,M − γb,M число подгоночных параметров уменьшено до двух: ωb,N и γb,N .
Из рис. 8а видно, что, как для монокристаллического образца, так и для образцов с нанокристаллитами выражение (5)воспроизводит измеренные спектры ВГ при значениях параметров, “привязанных” к измеренным в [9] параметрам переходов E00 и E1 в монокристаллическомкремнии.
Таким образом можно говорить, что наблюдается размерный эффект,состоящий в увеличении частот переходов и констант затухания при уменьшении размеров наночастиц.20Рис. 8: (a) - точки: измеренные спектры ВГ; сплошные линии: аппроксимация экспериментальных зависимостей выражением (5) при a1,M =a1,N =0.10, a2,M =a2,N =1.00,b1,M = b1,N =1.00, b2,M =b2,N =0.11, ~Ω=1 эВ, ~ωa,M =3.32 эВ, ~ωb,M =3.40 эВ,~γa,M =0.07 эВ, ~γb,M =0.09 эВ, ~ωa,N = ~ωb,N − 0.08 эВ, ~γa,N = ~γb,N − 0.02 эВ изначениях ~ωb,N и ~γb,N , указанных соответственно на рисунках (б) и (в). Рисунки (б)и (в) - точки: значения соответственно ~ωb,N и ~γb,N , при которых были рассчитаныкривые 2 - 4 на рисунке (a) (цифра рядом с точкой соотвтетствует номеру кривой);сплошные линии: аппроксимация размерных зависимостей ~ωb,N и ~γb,N выражениями(6) и (7) при ~cb,ω =3.41 эВ, ~db,ω =6.43 эВ/нм и ~cb,γ =0.14 эВ, ~db,γ =4.29 эВ/ нм.Возможный механизм размерной зависимости ωµ,N и γµ,N (µ = a, b) заключается в следующем.
Ограничивающие нанокристаллиты поверхности (т.е. границы раздела c-Si/a-Si и c-Si/SiNx ) нерегулярны на микроуровне. Кроме того,естественно предположить, что и в объеме нанокристаллитов имеются структурные дефекты. При рассмотрении квантовомеханической задачи об оптических переходах в нанокристаллите учет обоих факторов означает появление водноэлектронном гамильтониане системы дополнительного статического возмущения W = VS + VB , где операторы VS и VB описывают взаимодействие электронов соответственно с поверхностными и объемными дефектами. Согласно [10],в условиях стационарного резонансного отклика на внешнее монохроматическое поле, наличие дополнительного статического возмущения приводит к сдвигу частоты перехода и увеличению константы затухания.
Можно показать, чтовозмущение VB приводит к появлению добавок к ωµ,N и γµ,N , не зависящих отсреднего размера нанокристаллитов R, в то время как добавки, связанные с VS ,пропорциональны R−1 . Это означает, что размерные зависимости ωµ,N и γµ,N21имеют вид:dµ,ω,Rdµ,γ+,Rωµ,N = cµ,ω +(6)γµ,N = cµ,γ(7)где cµ,ν и dµ,ν - вещественные константы (µ = a, b и ν = ω, γ).
На рис. 8б и8в представлены результаты аппроксимации выражениями (6) и (7) размерныхзависимостей для рассчитанных значений ωb,N и γb,N . Интересно отметить, чтоωµ,N (R → ∞) = cµ,ω = ωµ,M , в то время как γµ,N (R → ∞) = cµ,γ > γµ,M . Естественно связать дополнительное увеличение γµ,N с неоднородным уширением,которое обусловлено флуктуациями макроскопических параметров, характеризующих структуру композитного слоя (размера частиц, их формы и др.). Вместес тем, отсутствие некогерентной (диффузной и деполяризованной) компонентыв излучении ВГ позволяет предположить, что в наблюдаемом размерном эффекте неоднородное уширение не играет доминирующей роли.Основные результаты и выводы1.
Проведены систематические исследования генерации второй гармоники вкремнии при наложении внешних механических напряжений. Показано, чтодля двуосной геометрии давления при максимальной величине создаваемого механического напряжения 500 МПа величина модуляции интенсивностиВГ достигала 45%, а для одноосной - 10%. Исследована спектроскопия второй гармоники в окрестности критических точек E00 /E1 зонной структурыкремния под воздействием двуосного механического напряжения, обнаружено изменение формы спектральной линии и интенсивности ВГ.
Обнаруженагенерация анизотропной второй гармоники при создании одноосного механического напряжения. Показано, что анизотропный вклад обусловлен толькомеханическими напряжениями на фоне кристаллографических и электроиндуцированных вкладов. Проведен анализ модификации электронной зоннойструктуры кремния в окрестности критических точек E00 и E1 под воздействием одноосного механического напряжения различных геометрий. На основеанализа показано, что генерация анизотропной ВГ будет происходить, еслиосновной вклад в квадратичную восприимчивость дают переходы в окрестности критической точки E00 .2. Впервые наблюдалась генерация токоиндуцированной второй гармоники вкремнии в трех модификациях экспериментальной схемы: однолучевой интерферометрии ВГ, измерении зависимости контраста интенсивности ВГ от силы22тока, а также спектроскопии ВГ.
Показано, что протекание постоянного электрического тока с поверхностной плотностью jmax ∼ 103 А/см2 приводит к появлению дипольной квадратичной восприимчивости χ(2)d (jmax ) ∼ 3·10−15 м/В.Обнаружен резонанс в спектре интенсивности токоиндуцированной ВГ вокрестности энергии фотона ВГ 3.53 эВ, не связанный с резонансом прямых электронных переходов в окрестности критических точек E00 /E1 зоннойструктуры кремния.
Предложен механизм генерации токоиндуцированнойВГ, связанный с ассиметрией электронной функции распределения в присутствии электрического тока. В рамках предложенного механизма положениерезонанса в спектре интенсивности токоиндуцированной ВГ объясняется прямыми межзонными переходами в окрестность уровня Ферми, находящегосяв валентной зоне высоколегированного кремния.3. Исследована спектроскопия интенсивности генерации ВГ в кремниевых наночастицах в диапазоне энергий фотона второй гармоники от 2.9 до 3.5 эВ.Обнаружен сдвиг резонанса E00 /E1 в спектре интенсивности ВГ в сторонубольших энергий фотона ВГ при уменьшении размеров нанокристаллитов.При уменьшении среднего размера нанокристаллитов R от 100 нм до 30 нмспектральный пик вблизи 3.35 эВ сдвигается в коротковолновую область на0.12 эВ, при этом ширина пика возрастает в полтора раза.
Предложен возможный механизм наблюдаемого размерного эффекта, заключающийся вовлиянии нерегулярности структуры поверхности нанокристаллитов на параметры оптических переходов. Учет дополнительного статического возмущения при решении квантовомеханической задачи об оптических переходах внанокристаллите приводит к сдвигу частоты перехода и увеличению константы затухания, которые имеют зависимость R−1 .Список цитируемой литературы[1] S. V. Govorkov, V. I.
Emel’yanov, N. I. Koroteev, G. I. Petrov, I. L. Shumay,V. I. Yakovlev, Inhomogeneous deformation of silicon surface-layers probed by2nd-harmonic generation in reflection// J. Opt. Soc. Am. B – 1989. – Vol. 6, p.1117.[2] V. I. Emel’yanov, K. I. Eremin, V. V. Starkov, E. Yu.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
