Спектроскопия второй гармоники в кремнии и кремниевых наночастицах (1104862), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Для ss-комбинации поляризаций излучений накачки и ВГ присутствует только анизотропный квадрупольный вклад от объемакремния (001) во ВГ. На рис. 4в показана зависимость интенсивности ВГ от азимутального угла при ss-комбинации поляризаций волн накачки и ВГ, котораяимеет вид восьми минимумов и максимумов на фоне шумов. В случае, когдаплоскость падения перпендикулярна кристаллографической оси кремния илисоставляет с ней угол 45◦ , последний вклад во ВГ зануляется, т.е.
при такихэкспериментальных условиях интенсивность ВГ от кремния (001) в пределахэкспериментальной ошибки равна нулю.Рис. 5: (а) Интерференционная зависимость токового контраста при длине волны накачки 780 нм в разрешенной геометрии при токе J=1A (темные точки), и в запрещенной геометрии при токе J=4A (светлые точки). (б) Зависимость токового контрастаот силы тока. Длина волны накачки - 780 нм.Таким образом, все эксперименты проводились методом интерферометрииВГ с внешним гомодином, в ss-комбинации поляризаций волн накачки и ВГ,при ориентации образца в минимуме кристаллографического сигнала.
Последнее условие автоматически выполнялось для разрешенной и запрещенной геометрий протекания тока. Для каждой экспериментальной точки измерялся сигнал при протекании тока в противоположных направлениях, после чего вычислялся токовый контраст.На рис. 5а темными точками показана экспериментальная зависимостьтокового контраста от расстояния между эталоном и образцом для разрешенной геометрии протекания тока. Сплошная линия - результат аппроксимации осциллирующей частью выражения (2) при L=4.8 см, что соответствует дисперсии воздуха ∆n = n(2ω) − n(ω) для длины волны накачки 780 нм.
Наличие интерференционной картины, а также неравенство нулю токового контраста говорит о чувствительности фазы волны ВГ, индуцированной током, к направлению протекания тока - т.е. о генерации ТВГ.15Из интерференционной картины было определено положение эталона, прикотором токовый контраст имел максимальное значение. Дальнейшие эксперименты проводились при таком положении эталона.
Светлыми точкамина рис. 5a показано отсутствие эффекта генерации ТВГ в запрещенной геометрии протекания тока: токовый контраст в пределах экспериментальнойошибки равен нулю.На рис. 5б приведена зависимостьтокового контраста ρj от плотноститока j, имеющая линейный характер. Согласно выражению (2), ρj ∝sampE2ω(j) ∝ χb(2)d (j).
Следовательно, излинейной зависимости ρj от j следуетлинейная зависимость токоиндуциро- Рис. 6: (а) Спектральная зависимость тованной квадратичной восприимчиво- кового контраста, измеренная при токести χb(2)d (j) от плотности тока j. Это jmax =4А (темные точки), и спектральнаясовпадает с теоретическими предска- зависимость ЭВГ из работы [6] (светлыезаниями из работы [4].точки). Сплошные линии - результаты апСпектральная зависимость токово- проксимации лоренцевой формой линии.го контраста ρj , измеренная при про- (б) Схема зонной структуры высоколегитекающем через образец токе силой рованного кремния p-типа.
Электрическийjmax =4А, представлена на рис. 6 (чер- ток jmax искажает функцию распределенияные точки). Белыми точками изобра- электронов, что схематически изображеножен спектр нормированного коэффи- в виде ступеньки в валентной зоне. Стрелциента ЭВГ из работы [6]. Отсутствие ками указаны электронные переходы с пов спектре токового контраста резонан- глощением и испусканием фотонов накачкиса в районе 3.35 эВ, соответствующего и ВГ.объемному двухфотонному резонансу прямых переходов в кремнии, свидетельствует о том, что наблюдаемый эффект не является ни кристаллографическим,ни электроиндуцированным.
Наличие узкого резонанса в районе 3.53 эВ качественно согласуется с результатами теоретической модели генерации ТВГ вполупроводниках [4]. На рис.6б схематически показана зонная структура крем0ния в окрестности критической точки E0 прямых переходов. В случае кремнияp-типа, функция распределения для дырок аналогична функции распределения16электронов, рассмотренной в модельных расчетах в работе [4].Для высоколегированного кремния p-типа, который использовался в данномэксперименте, локальный уровень Ферми при комнатной температуре лежит ввалентной зоне и, согласно оценке, находится на ∼ 0.1 эВ ниже ее верхнегокрая при k=0. Следовательно, в спектре ТВГ можно ожидать узкий резонанс вокрестности 3.5 эВ, что и наблюдается в эксперименте.Сравнивая интенсивности сигналов ТВГ и отраженной ВГ от кристаллического кварца, дипольная квадратичная восприимчивость которого известна[7], можно оценить максимальное значение токоиндуцированной квадратичнойвсприимчивости: χ(2)d (jmax ) ∼ 3 · 10−15 м/В.Глава 4.
Размерные эффекты при генерации второй гармоники в кремниевых наночастицахЧетвертая глава посвящена результатам спектроскопии интенсивности ВГ кремниевых наночастиц, содержит обзор исследований кремниевых нанокристалловразличными оптическими методами. Задача по исследованию генерации ВГ вкремниевых наночастицах ставится как изучение влияния размерных эффектов на спектральные зависимости интенсивности ВГ от объектов, где основнойсигнал ВГ идет от нанокристаллитов. В качестве такого объекта исследованиявыбрана плоская слоистая структура, представляющая собой монослой смесикремниевых нанокристаллитов и аморфного кремния, обрамленный сверху иснизу тонкими слоями прозрачного диэлектрика, которые служат защитой отокисления и не генерируют ВГ.Образцы кремниевых наночастиц были изготовлены методом плазменногохимического осаждения из газовой фазы с последующим отжигом по технологии двухстадийного изготовления [8].
На первом этапе на подложку плавленогокварца толщиной 1 мм методом плазменного химического осаждения из газовойфазы напылялись трехслойная структура a − SiNx /a − Si : H/a − SiNx . Толщинаслоя аморфного кремния выбиралась разной и определяла будущий размер наночастиц. Верхний и нижний слои нитрида кремния изготавливались из смесигазов NH3 и SiH4 в объемной пропорции NH3 /SiH4 = 5 и имели толщину 30 нм.Слой нитрида кремния служит защитой от окисления, а также ограничителемразмеров кремниевых наночастиц при их образовании. На втором этапе проводилось дегидрирование (удаление остаточного водорода) при температуре 400o Cв течение 30 минут, а затем кристаллизация наночастиц кремния в среднем слоепри отжиге образца в течение 30 минут при температуре 1100o C в азотной атмосфере.
В итоге получается монослой кремниевых наночастиц в диэлектрическойматрице. Согласно морфологическому анализу полученных структур средний17продольный размер наночастиц превышает толщину исходного слоя аморфногокремния, т.е. частицы имеют дискообразную форму. Для исследования были изготовлены 3 серии образцов, отражающие все этапы изготовления наночастиц:неотожженые, дегидрированные и дегидрированные с последующим отжигом.Всего, для каждой серии были сделаны образцы с толщинами слоя кремниевыхнаночастиц: 2, 4, 7, 10, 20, 30, 40, 50, 70, 100 нм.Перед измерением спектроскопии интенсивности ВГ в образцах кремниевыхнаночастиц, был проведен ряд пробных экспериментов по выявлению поляризационных и анизотропных свойств сигнала ВГ.
Измерения азимутальных зависимостей интенсивности ВГ продемонстрировали изотропный характер, что указывает на отсутствие в образцах выделенных направлений, т.е. образцы изотропны в плоскости композитного слоя. Сигнал ВГ от разных точек образца в пределах точности эксперимента оказался одинаковым, т.е. исследуемые образцыстатистически однородны. Поляризационные измерения показали, что в сигнале ВГ отсутствует s-компонента поляризации, весь сигнал строго p-поляризован.Так же было обнаружено, что вся отраженная ВГ идет в зеркальном направлении, отсутствует диффузная составляющая. С учетом этих обстоятельств дальнейшие измерения проводились для зеркального направления и pp-комбинацииполяризаций излучения накачки и ВГ. Измерения для тестовой части образца, области без композитного слоя, показали полное отсутствие сигнала ВГ отнитрида кремния и плавленого кварца.На рис. 7a представлены три спектра интенсивности ВГ: для пластины монокристаллического кремния, дегидрированного образца с толщиной слоя аморфного кремния 50 нм, не подвергшегося отжигу, и отожженного образца с толщиной монослоя наночастиц 50 нм.
Видно, что в спектре образца с нанокристаллами интенсивность сигнала ВГ на порядок больше, чем для образца сослоем аморфного кремния, и демонстрирует ярко выраженную спектральнуюзависимость. Это означает, что практически весь сигнал ВГ в таких структурахгенерируется кремниевыми нанокристаллитами, образовавшимися в результате отжига. Наличие резонанса в районе энергии фотона ВГ 3.39 эВ, близкойк энергии перехода объемного резонанса кремния 3.34 эВ, свидетельствует оприсутствии хорошо сформировавшейся кристаллической фазы в отожженныхобразцах.На рис. 7б изображены нормированные спектры интенсивности ВГ,измеренные для образцов с толщинами монослоев кремниевых наночастиц 10, 30, 50, 100 нм и пластины кристаллического кремния. Приуменьшении толщины слоя наночастиц наблюдается монотонный сдвиг резонансной частоты в область больших энергий.
Для размера 100 нм,18резонансная частота соответствуетэнергии 3.35 эВ, что практическисовпадает с энергией прямых объемных переходов в кристаллическом кремнии (3.33 - 3.34 эв), измеренной в предыдущей главе. Таким образом, можно говорить, чтонаночастицы кремния таких размеров уже ведут себя как объемныйкремний. При уменьшении толщины слоя наночастиц от 100 нм до30 нм спектральный пик интенсивности ВГ сдвигается в коротковолновую область на 0.12 эВ, при этомширина пика возрастает в полтора раза. Для образцов с толщинами слоев нанокристаллов 20 нм именьше максимум резонанса выходит за область перестройки титансапфирового лазера и наблюдается только рост интенсивности ВГ сувеличением энергии.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
