Спектроскопия второй гармоники в кремнии и кремниевых наночастицах (1104862), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Феноменологически связь между тензором нелинейной восприимчивости и тензором механических напряжений σ можно описать черезпьезооптический тензор P̂ ):(2)s∆χ̂ijk = P̂ijklm σlm ,(1)где ∆χ̂(2)s - добавка в χ̂(2)s , индуцированная механическими напряжениями.Добавка в объемную квадрупольную восприимчивость будет выражаться через пьезооптический тензор с шестью индексами. Наличие добавки приведет10к появлению зависящего от прикладываемого напряжения поля ВГ: Estrain∝2ω∆χ̂(2) Eω Eω , где Eω - поле излучения накачки. Поскольку измеряемая в эксперименте интенсивность ВГ представляет собой квадрат суммы интерферирующихмежду собой полей ВГ, то вклад механических напряжений в сигнал ВГ будетопределяться перекрестным членом, линейным по полю Estrain.
Амплитуда и2ωотносительная фаза этого поля определяются сверткой тензора напряжений ивысокорангового тензора P̂ (уравнение (1)), компоненты которого могут иметьразные знаки и фазы. В зависимости от ориентации прикладываемого механического напряжения и геометрии эксперимента в генерацию ВГ будут даватьвклад разные компоненты пьезооптического тензора.
Это приведет к тому, чтоиндуцированная механическим напряжением добавка в ВГ будет разная по знаку и величине, что и наблюдается в эксперименте.Второй механизм состоит в том, что под действием деформации количествозарядов и зарядовых ловушек в оксиде кремния может изменяться, что выразится в появлении дополнительного электростатического поля E0 в приповерхностном слое, направленного по нормали к поверхности кремния.
Наличие этогополя приведет к появлению электроиндуцированной ВГ, т.е. дополнительномувкладу в ВГ: E2ω ∝ χ̂(3) Eω Eω E0 , где χ̂(3) - тензор кубичной восприимчивостикремния. Для кремния (001) этот электроиндуцированный вклад изотропен вплоскости поверхности, т.е.
не зависит от азимутального угла поворота образца, и, следовательно, должен быть одинаков в обеих геометриях создаваемойдеформации. В pp-комбинации поляризаций для разных геометрий одноосногонапряжения вклад во ВГ имеет разный знак, при этом величина изменения интенсивности ВГ одинакова (6-8 %). Это означает, что влиянием механическихнапряжений на электроиндуцированную составляющую ВГ можно пренебречь,т.е. изменения в сигнале в ВГ вызваны модификацией структуры кремния поддействием растягивающих сил.Наблюдаемые в эксперименте эффекты могут являться следствием изменения строения электронной зонной структуры кремния, которое неизбежно будетпроисходить под влиянием деформаций. В частности, сдвиги зон проводимости ивалентной зоны под действием напряжений, а также расщепление вырожденныхзон, будут приводить к изменению частот резонансов нелинейных восприимчивостей и появлению в них новых резонансных особенностей, связанных с возникновением новых оптических переходов между расщепленными подзонами [3].Область перестройки титан-сапфирового лазера соответствует области энергийфотона ВГ 3.0 - 3.5 эВ.
В данную область энергий попадают две критическиеточки комбинированной плотности состояний кремния E1 и E00 с близкими другдругу энергиями прямых переходов в районе 3.35 - 3.4 эВ, которые имеют разные11симметрийные свойства. Проведенный в диссертационной работе анализ показывает, что в случае, если основной вклад в генерацию ВГ, индуцированнуюмеханическими напряжениями, дают переходы в окрестности критической точки E1 , то изменение интенсивности ВГ не должно зависеть от ориентации осиприкладываемого напряжения.
В то же время, критическая точка E00 , соответствующая прямому межзонному переходу в центре зоны Бриллюэна, являетсявысокосимметричной точкой, в которой и зона проводимости и валентная зонатрехкратно вырождены. Согласно [3], под действием механических напряженийзона проводимости и валентная зона в этой точке расщепляются каждая на однуневырожденную зону и одну двукратно вырожденную с разными симметрийными свойствами, между которыми существует три разрешенных оптическихперехода.
Как показывает анализ, в случае sp-комбинации поляризаций, в зависимости от взаимной ориентации вектора поляризации падающего излученияи оси прикладываемого напряжения, в генерации ВГ участвуют межзонные переходы между разными расщепленными подуровнями, что приводит к разнымпо интенсивности эффектам (рис.
3).Глава 3. Нарушение инверсной симметрии кремния поверхностнымпостоянным электрическим током: генерация токоиндуцированнойоптической второй гармоникиТретья глава посвящена экспериментальному исследованию токоиндуцированной ВГ в высоколегированном кремнии (001). Рассмотрена модель генерациитокоиндуцированной ВГ в кремнии.Специфика центросимметричных материалов заключается в том, что всетензора дипольных нелинейных восприимчивостей четного порядка равны нулю в объеме этих сред и, как следствие, дипольная ВГ в них отсутствует.
Вкладво ВГ для бесконечной центросимметричной среды определятся слабой квадрупольной квадратичной восприимчивостью. Однако, в полубесконечной среде, изза нарушения инверсной симметрии в приповерхностном слое появляется большой дипольный вклад во ВГ.
Основные механизмы нарушения инверсной симметрии в приповерхностном слое центросимметричных материалов обусловливаются наличием деформаций кристаллографической структуры в приповерхностном слое, электрических полей, появляющихся в окрестности приповерхностного слоя вследствие эффекта изгиба зон, и неоднородных поверхностныхмеханических напряжений.Кроме этих механизмов нарушения инверсной симметрии, связанных снецентросимметричными деформациями элементарной ячейки, существуетеще один, который до сих пор экспериментально не исследовался. Элек-12трический ток, текущий через центросимметричный полупроводник, искажает равновесную функцию распределения электронов в полупроводнике, которая в равновесии симметрична в пространстве квазиимпульсов.Таким образом, протекание постоянного тока приводит к нарушению центросимметричности электронной подсистемы.
В результате такого нарушения симметрии появляется ранее отсутствовавшая нелинейная поляризация: Pcurrent(j) = χ̂(2)d (j)Eω Eω , где2ωj - плотность тока и χ̂(2)d (j) - тензор дипольной квадратичной восприимчивости, индуцированной постоянным током с плотностью j. В работе [4] была рассмотрена микроскопическая модель генерации токоиндуцированной ВГ (ТВГ) в модельномпрямозонном полупроводнике. Расчеты, проведенные на основе формализма матрицы плотности, показали, чтонесимметричность функции распределения электронов в зоне проводимости приводит к появлению токоинду- Рис. 4: Схема кремниевой структурыцированного вклада χ̂(2)d (j) в квад- с никелевыми электродами и деталиратичную восприимчивость, который нелинейно-оптическогоэксперимента:имеет узкий резонанс, соответствую- k , k , E s и E s - волновые векторыω2ωω2ωщий межзонному переходу электро- и s-поляризованные поля волн накачкинов в окрестность уровня Ферми.
Этот и ВГ. Система координат соответствуетвклад пропорционален плотности то- направлениямкристаллографическихка: χ̂(2)d (j) ∝| j |, и меняет знак осей кремния. (б) Схема однолучевойпри смене направления протекания интерферометрии ВГ. (в) Азимутальнаятока на противоположное: χ̂(2)d (j) = анизотропная зависимость ВГ в s-s−χ̂(2)d (−j).комбинации поляризаций волн накачки иСимметрийный анализ показыва- ВГ.ет, что в монокристаллах кремния сориентацией (001) для s-поляризованной волны накачки и s-поляризованнойволны второй гармоники (ss-комбинация поляризаций нелинейного взаимодействия) можно выделить две геометрии проведения эксперимента.
В продольной13(разрешенной) геометрии протекания тока, когда вектор поляризации накачкипараллелен вектору плотности тока, эффект ТВГ максимален. В поперечной(запрещенной) геометрии протекания тока, когда вектор поляризации волнынакачки перпендикулярен вектору плотности тока, эффект ТВГ должен отсутствовать.В качестве объекта для наблюдения эффекта генерации ТВГ был взят монокристалл кремния p-типа с ориентацией (001) и высокой степенью легирования (концентрация акцепторных примесей Na = 5 × 1019 см−3 ).
На пластинукремния были нанесены никелевые электроды, зазор между которыми ориентирован вдоль кристаллографической оси Y и его ширина составляет 200 ±20микрон (рис. 4a). Сопротивление контактов полученной металл-полупроводникструктуры составило порядка 0.02 Ом. Измеряемая напрямую температура образца в процессе нелинейно-оптического эксперимента не превышала 40◦ C примаксимально достижимом токе J =4 А.
При этом плотность тока в приповерхностной области толщиной порядка 50 нм, соответствующей глубине проникновения излучения второй гармоники на длине волны ВГ λ2ω = 390 нм, составлялаjmax ' 103 А/см2 .Для наблюдения эффекта генерации ТВГ использовался тот факт, что токоиндуцированная квадратичная восприимчивость меняет свой знак при смене направления протекания тока на противоположное. Следовательно, ТВГ должнабыть чувствительна к направлению протекания тока. Поэтому эффект генерации ТВГ исследовался методом однолучевой интерферометрии ВГ [5] с внешнимисточником ВГ (эталоном), схема которого показана на рис. 4б.
В качестве эталона используется 30 нм пленка оксида олова на стеклянной подложке. Общаяинтенсивность от образца и эталона в этом случае определяется интерференционным членом, который зависит от плотности тока, направления протеканиятока и является гармонической функцией положения эталона. Таким образом,в качестве характеризации ТВГ может быть введена величина, называемая токовым контрастом, которая задается выражением:ρj =+−I2ω(j, r) − I2ω(j, r)refI2ωref samp∝ 4E2ωE2ω (j) cos[2πr+ Φref + Φsamp ],L(2)+−где I2ωи I2ω- интенсивности ВГ при протекании тока в противоположных наsamprefправлениях, E2ω(j), E2ω, Φsamp и Φref - соответствующие амплитуды и фазыполей ВГ; r - расстояние от эталона до образца; L = λω (2∆n)−1 - период интерференционной картины, в котором ∆n = n(2ω) − n(ω).Для того, чтобы исключить побочные эффекты, связанные с воздействиемтока на генерацию ВГ через нагрев, ЭВГ и ВГ, индуцированную механическими напряжениями, использовались анизотропные и поляризационные свойства14генерации ВГ в кремнии (001).