Диссертация (1103589), страница 9
Текст из файла (страница 9)
Вработе [102] авторы сообщают об обнаружении такого упорядоченияв соединении LoCoPO4 и визуализации соответствующей доменной47структуры, присутствующей одновременно с антиферромагнитнымидоменами методом микроскопии ВГ. Более сложные возможныеварианты магнитного упорядочения в веществе также являются объектоминтенсивных исследований в последнее время. Например, в работе[103] изучаются особенности генерации ВГ в веществе со спиральнойнамагниченностью, при этом экспериментально продемонстрированавозможность поворота плоскости поляризации ВГ в результатеперемагничивания структуры под действием дополнительного оптическогополя, что позволяет использовать данную структуру как нелинейныйполностью оптический переключатель.Для феноменологического описания неоднородного распределениянамагниченности в пространстве можно ввести тензорные величины –моменты намагниченности.
Пусть имеется область объемом , в которой⃗ (⃗), а вне области намагниченность отсутствует.задана намагниченность Тогда момент порядка определяется следующим выражением, гдеинтегрирование ведётся по области с намагниченностью (более подробнообсуждение введения соответствующих моментов и их взаимодействие смагнитном полем обсуждается в [101]):∫︁1()... = ... (1.41)⏟ ⏞ −1где – −я компонента радиус-вектора. Тензор первого ранга (1)∫︀соответствует средней намагниченности: (1) ≡ ⟨M⟩ = 1 M .
Второй(2)момент можно представить в виде суммы симметричной части =11(2){ + } и антисимметричной части ={ − }.22Ограничившись этими двумя моментами, запишем теперь выражение дляполяризации на частоте второй гармоники, аналогичное 1.23, предполагая,что область с намагниченностью меньше длины волны оптическогоизлучения:(2)(2,1)(1) (2) = + (2,2)(2)(2)+ ( + ).(1.42)В общем случае нахождение ненулевых компонент тензора пятого ранга^ является громоздкой задачей, однако она значительно упрощается(2,2)для практически важного частного случая – вихревого распределениянамагниченности. Заданное в соответствии с 1.40 (при 0 = ±/2, ≡ 1) вихревое распределение антисимметрично относительно начала48⃗ (⃗) = −⃗ (−⃗ ).
В этом случае первый момент в 1.41координат: 1(2)обнуляется. Аналогично = { + } ≡ 0. В то же время,2для вихревого состояния (2) ̸= 0. Следую подходу работы [101], вместоантисимметричного тензора второго ранга (2) введём дуальный емуполярный вектор T:∫︁T∝[r × M] ,(1.43)определяющий магнитный тороидный момент.В соответствии с изложенным выше и соотношением 1.42квадратичный нелинейно-оптический отклик в структуре с вихревойнамагниченностью определяется выражением(2)(2) (2) = + .(1.44). Поскольку тороидный момент является полярным вектором, оннарушает инверсную симметрию среды, таким образом, индуцированные(2)им компоненты нелинейно восприимчивости (обозначенные как )могут в дипольном приближении отличаться от 0 даже в объемецентосимметричной среды.
В то же время из определения 1.43 следуетнечетность тороидного момента по отношению к обращению времени, чтодля прозрачных сред означает отсутствие действительной части ^(2) .Хотя последнее соотношение не выполняется для металлов, отметим, чтонеинвариантность как к обращению времени, так и к центральной инверсииявляется уникальным свойством тороидного момента.При приложении внешнего магнитного поля к структуре, вкоторой основное состояние намагниченности вихревое, распределениенамагниченности перестанет быть симметричным и четные моменты () станут отличны от 0. При феноменологическом описаниинелинейно-оптических процессов в такой ситуации будем считать,что внешне поле меняет только среднюю намагниченность, а членом (2) , соответствующим квадрупольному магнитному моменту сдополнительными диагональными компонентами, пренебрегать.
Такоерассмотрение, хотя и не является строгим, верно точно при нулевомили насыщающем магнитном поле, когда намагниченность вихревая илиоднородная, соответственно. Таким образом окончательно для систем свозможной вихревой намагниченностью выражение для интенсивностивторой гармоники запишем в виде суммы трех вкладов в нелинейную49поляризацию - кристаллографического,индуцированного тороидным моментом:магнитоиндуцированного22 ∝ |P2|2 = |P2 + P2 ( ) + P2 ( )| .и(1.45)Рассмотрим вопрос о симметрии ВГ, индуцированной тороидныммоментом, в целом следуя логике авторов работы [102]. В соответствиис выражением для вихревой намагниченности 1.40 , ⃗ ‖ ⃗, то есть,направление тороидного момента совпадает с нормалью к плоскостивихря. Как правило, в реальных физических системах, где возможносуществование вихревой намагниченности (например наночастиц вформе диска) плоскость вихря совпадает с плоскостью поверхностиструктуры, а, значит, тороидный момент сонаправлен с нормальюк поверхности структуры.
При этом, если структура состоит изцентросимметричного материала, как обсуждалось в разделе 1.1.2,генерация ВГ в электро-дипольном приближении обусловлена нарушениемсимметрии в поверхностном слое за счёт выделенного направлениянормали ⃗. Таким образом ясно, что в подобных структурах тороидныймомент индуцирует те же компоненты квадратичной восприимчивости,что присутствуют из-за наличия поверхности.
Для изотропной среды ссимметрией типа 4 имеем: , = , = .(1.46)Несмотря на то, что компоненты 1.46 совпадают с приведенными ввыражениях 1.8, которые обусловлены наличием поверхности, у нихимеются существенные отличии. Во-первых, индуцированные тороидныммоментом компоненты 1.46 зависят от величины T, в частности,обнуляются при однородной намагниченности и меняют знак присмене направления вихря, в то время как кристаллографическиекомпоненты постоянны. Во-вторых, тороидный момент снимает инверснуюнаселенность во всём объеме, где присутствует намагниченность и,следовательно, генерация дипольной ВГ, индуцированной тороидныммоментом, происходит во всем объеме, а не только на поверхности.
Втретьих, как отмечалось выше, в силу симметрии T по отношению времени,P2 и P2 имеют в прозрачной среде разность фаз /2, в поглощающейсреде оправданно ожидать другое ненулевое значение разности фаз.Перечисленные особенности позволили визуализировать ферротороидные50домены [102, 101], а также, могут позволить исследовать генерацию ВГ вструктурах с вихревой намагниченностью.§ 1.5.Динамические характеристики процессов, определяющихоптический откликПри исследовании оптических свойств наноструктур временныехарактеристики процессов, определяющих отклик, играют важную роль.В общем случае при этом могут подразумеваться любые процессы,определяющие восприимчивость среды ,^ поэтому в дальнейшембудем для краткости говорить о динамике оптического отклика,подразумевая динамические характеристики ^ или связанных с нейизмеряемых величин.
Измерение напрямую зависимости отклика отвремени на временах меньших 1 нс является технически сложнойзадачей в связи с недостаточной, как правило, скоростью работырегистрирующей аппаратуры. Необходимыми условиями реализациитакого эксперимента являются: во-первых, возмущение исследуемойсистемы в момент времени 1 ; во-вторых, определение характеристик(отклика) системы в момент 2 ; в третьих, возможность контролированияпромежутка 2 − 1 с точностью Δ < . Для выполнения этихусловий и возбуждение, и регистрация должны происходить достаточнобыстро, в течение времени, не превышающего .
При & 10пс возбуждение системы возможно, например, быстрыми импульсамитока [104, 105], при < 1 пс наиболее широко применяемымявляется возбуждение фемтосекундным лазерным импульсом. Длязондирования последующего состояния системы могут применяться такиеметоды как регистрация фотоэлектронов, регистрация туннельного токаиндуцированного оптическим импульсом [106], рентгеновское излучение,электромагнитные импульсы в террагерцовом диапазоне, ультракороткиеимпульсы в видимом диапазоне [26].При применении оптического метода "накачка-зондирование" сиспользованием фемтосекундных лазерных импульсов в видимом илиближнем инфра-красном диапазоне выполняются все три условия. Вэтом методе сначала мощный импульс ("накачка") выводит исследуемуюсистему из состояния равновесия, затем, через промежуток времени,определяемый оптической линией задержки, второй (зондирующий)импульс взаимодействует с структурой, определяя состояние системы.51При таком подходе практически временное разрешение ограниченодлительностью импульса и может достигать 10 фс, а максимальновозможная длительность исследуемой динамики ограничено толькофизической длиной линии задержки и периодом следования импульсов иможет составлять более 10 нс [26].1.5.1.Изучение динамики методом накачка-зондированиеДинамика оптического отклика в твердых телах определяетсявозбуждениями различной природы.
В первую очередь, лазерный импульснепосредственно взаимодействует с носителями заряда, выводя их изравновесного состояния. Например, в работах Брёзинга и соавторов[107, 108] методом накачки-зондирования в оптическом диапазоне сразрешением 10 фс изучалась динамика носителей заряда в графитеи графене. Было показано, что в пределах 30 фс для графита и 250фс для графена происходит внутризонная термализация носителей собразованием распределения Ферми-Дирака, соответствующего высокойтемпературе, с последующими рекомбинацией и остыванием за счётрассеяния носителей на фононах в пикосекундном масштабе времён.Изучение динамики электронов в различных металлах путем комбинацииметода накачки-зондирования и эллипсометрии зондирующего излученияпоказало релаксацию наведённой поляризации на временах 10-30 фс,а также, позволило разделить процессы с изменением импульса иуглового момента электронов [109]. Похожие эксперименты проводилисьв пленках алюминия [110], при этом отдельное внимание уделялосьнепосредственному нелинейному взаимодействию накачки и зондирующейволны, которое было выявлено по зависимости динамики откликаот взаимной поляризации двух пучков.
Более медленная динамикавозбужденных электронов в плёнке золота изучалась с применениемсуперконтинуума в качестве зондирующего излучения, что позволилоодновременно определять спектральные характеристики отклика [111].При этом была обнаружена знакопеременная (в зависимости от длиныволны и времени задержки) модуляция коэффициента отражения.Помимо непосредственно возбужденных носителей заряда, наоптический отклик также влияют возбуждения решётки – фононы.Косвенно это проявляется и в процитированных выше работах, так каквозбуждение носителей в конечном счёте релаксирует при рассеянии на52фононах. При этом динамические характеристики самих акустическихвозбуждений также могут изучаться методом накачки-зондирования, нона значительно больших временных масштабах.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
