Диссертация (1103589), страница 5
Текст из файла (страница 5)
Экспериментыпо изучению ГРР в золотых наночастицах размером 13 нм показалиполяризуемость, значительно превосходящую известные значения дляоднородных материалов [47]. Более детальные исследования частицразмером 20-150 нм показали, что маленькие частицы имеют дипольный23отклик, проявляющийся только в случае отсутствия центральнойсимметрии формы, в то время как в более крупных частицахзапаздывание поля приводит к появлению квадрупольного вклада [48].Усиление ВГ одиночными наночастицами также было продемонстрированоэкспериментально путем микроскопии ВГ в ансамбле наношариковразмером 150 нм в матрице желатина [49]. Нелинейно оптические эффектытакже изучались в большом разнообразии наночастиц более сложныхконфигураций [19].
В частности, было показано усиление ВГ в структурахтипа ядро-оболочка, где металл образует сферический слой [50, 51], вструктурах, имеющих острие, было зафиксировано большее усиление присовпадении направления поляризации падающего излучения с осью острия[52].§ 1.3.Магнитооптические эффекты1.3.1.Линейные магнитооптические эффектыЗависимость оптических свойств среды от приложенного магнитногополя была экспериментально открыта еще в середине XIX. Историческипервыми были открыты эффекты, связанные с изменением поляризациисвета, прошедшего или отраженного от среды, под действием статическогомагнитного поля, получившие соответственно названия эффекта Фарадеяи магнитооптического эффекта Керра [53]. Причиной магнитооптическихэффектов является изменение законов движения электронов в среде,определяющих оптические свойства под действием магнитного поля.Одним из механизмов такого изменения может являться зеемановскоерасщепление уровней под действием эффективного магнитного поляв среде.
Однако, следуя [54], экспериментально зарегистрированныевеличины магнитооптических эффектов приводят к неоправданновысоким значениям необходимого эффективного поля 106 − 107 Эв ферромагнетиках. В этом случае определяющую роль играет нерасщепление уровней, а изменение волновых функций электронов,⃗ (⃗) × ⃗] · ⃗ ввызванное учетом спин-орбитального члена ′ ∼ [∇одночастичном гамильтониане [54] (здесь – потенциал ядра атома, ⃗– радиус вектор электрона, ⃗ – его импульс, ⃗ – спин).
Этот член независит напрямую от магнитного поля, но определяется ориентациейспинов в каждой точке вещества и величиной спин-орбитальной24связи. Таким образом, при упрощенном феноменологическом описаниимагнитооптических эффектов оправданно исходить из зависимостилокальных оптических свойств среды от намагниченности.Оптические свойства среды при макроскопическом описаниихарактеризуются тензорами диэлектрической и магнитной проницаемости^ и ^. В оптическом диапазоне для однородных материалов ^ ≡ 1.Рассмотрим тензор ^ оптически изотропной среды с намагниченностью,следуя [53]. При этом будем считать намагниченность постояннойна масштабах усреднения электромагнитных полей в веществе, что,как правило, верно для ферромагнетиков.
Наличие псевдовектора⃗ понижает симметрию тензора до одноосной. Тензор ^намагниченности ⃗ , можно представитьв системе координат с осью z, направленной вдоль в виде суммы симметричной и антисимметричной частей:⎛⎞ ⎛⎞0 + 000 0⎜⎟ ⎜⎟^ = ⎝ 0(1.18)0 + 0 ⎠ + ⎝ − 0 0 ⎠ ,0000 0 0где 0 - диэлектрическая проницаемость среды в отсутствиенамагниченности, и – константы, зависящие от намагниченности,при наличии поглощения являющиеся комплексными.
Индукциюэлектрического поля в этом случае можно записать в виде:⃗ + [⃗ ]⃗ + (⃗ − (⃗⃗ = 0 ⃗ ⃗ )),(1.19)⃗ / , ⃗ = ( )где ⃗ =⃗ - вектор гирации (обычно ( ) = · ), и отличны от нуля только при наличии намагниченности в структуре.Магнитоиндуцированные эффекты, проявляющиеся при отражениисвета от поверхности намагниченного материала, линейно зависящиеот намагниченности, принято объединять общим названием магнитооптические эффекты Керра (МОЭК). В зависимости от геометрииэксперимента, различают меридиональный, экваториальный и полярныйэффекты Керра (рис. 1.2 а, б, в соответственно). Экваториальный эффектКерра (магнитное поле перпендикулярно плоскости падения) проявляетсяв изменении интенсивности и сдвиге фазы линейно поляризованныйволны при отражении от поверхности образца.
Меридиональный (полев плоскости падения и поверхности) и полярный (поле нормальноповерхности) эффекты Керра заключается во вращении плоскости25поляризации и появлении эллиптичности при отражении линейнополяризованной волны [53].Рис. 1.2 :Геометрия эксперимента при наблюдении магнитооптического эффекта Керра:а) меридиональный б) экваториальный в) полярный.Несмотря на большую историю наблюдения магнитооптическихэффектов в однородных материалов, исследование магнитныхнаноструктур оптическими методами привлекает значительное вниманиев настоящее время [21, 22]. В частности, относительно недавно появилисьэкспериментальные работы, посвященные магнитооптике плазмонныхнаночастиц. Стоит упомянуть исследования авторов [55], где проведеносравнение спектров угла поворота плоскости поляризации в эффектеФарадея для наночастиц оксида железа, типа наночастиц "ядро-оболочка"(оксид железа/золото), а также, для смеси наночастиц золота и оксидажелеза, соответствующие результаты представлены на рис.
1.3. Видно,что для случая наночастиц -Fe2 O3 и Fe3 O4 без золота (рис. 1.3,а)зависимости монотонны и пересекают горизонтальную ось в районе 555нм для Fe3 O4 и при длине волны 580 нм для наночастиц -Fe2 O3 . Длянаночастиц в золотой оболочке наблюдается максимум эффекта Фарадеяпри длине волны примерно 530 нм (рис. 1.3,б). Зависимость угла поворотаплоскости поляризации в эффекте Фарадея для смеси наночастиц -Fe2 O3и коллоидных наносфер золота практически идентична графику длянаночастиц -Fe2 O3 . Таким образом, максимум эффекта Фарадея надлине волны 530 нм наблюдается не просто из-за присутствия золота, акак следствие соприкосновения и взаимодействия золота и наночастиц-Fe2 O3 .
Авторы предполагают, что усиление фарадеевского вращенияпроисходит из-за возбуждения плазмонного резонанса.Аналогичное усиление МОЭК, обусловленное плазмоннымрезонансом, наблюдалось и в структурах, состоящих только из26Рис. 1.3 : Cпектры угла фарадеевского вращения (а) для наночастиц -Fe2 O3 и Fe3 O4 , (б)для наночастиц -Fe2 O3 , наночастиц -Fe2 O3 в золотой оболочке и смеси наночастиц золотаи -Fe2 O3 [55]. Все зависимости нормированы на значения фарадеевского вращения на длиневолны 480 нм. * соответствует границе полосы поглощения для -Fe2 O3 .ферромагнитного материала, например в системе никелевых нанонитейдиаметром 40 нм, находящихся в матрице оксида алюминия [25].Другим типом металлических структур, активно исследуемыхмагнитооптическими методами, являются композитные структуры снеоднородным пространственным распределениям намагниченности.
Ктаким структурам можно отнести слоистые системы, в которых особыйинтерес может представлять взаимовлияние магнитных свойств разныхслоев, в частности, обменное смещение [56, 57, 58]. Однако, как правило,в таких системах линейные (по оптическому полю) магнитооптическиеэффекты позволяют получать информацию только об усреднённой пообъему структуры намагниченности, что связано с малостью характерныхразмеров структур по сравнению с длиной волны в видимом диапазоне.Отдельно можно выделить структуры, обладающие нетривиальнымиосновными состояниями намагниченности, такими как вихревое илиантивихревое состояния, связанные с формой и размером частицы (см.раздел § 1.4).
В таких объектах магнитооптический отклик также успешноиспользовался для исследования усредненной по объему структурынамагниченности [59, 60]. Комбинирование магнитооптических методовс микроскопией высокого разрешения использовалось для изучениямагнитных свойств одиночных частиц с вихревой намагниченностью.Например, в работе [61] таким методом, совмещенным с методикойнакачки-зондирования, позволяющей получить сверхвысокое временноеразрешение, исследовалась динамика возмущенного вихревого состояниянамагниченности в отдельном нанодиске. Стоит отметить, что, поскольку27характерные размеры частиц, в которых возможно образование вихревогосостояния, как правило, составляют сотни нанометров, разрешенияобычных (не ближнепольных) оптических методов недостаточно дляизучения пространственного распределения намагниченности в такихсистемах.1.3.2.Генерация магнитоиндуцированной второй гармоникиВ работе [62] была отмечена перспективность изучениямагнитооптических эффектов при генерации второй гармоники.Действительно, в электро-дипольном приближении, квадратичнаявосприимчивость определяется выражением [27](︂)︂3 ∑︁⟨⟩⟨⟩⟨⟩ ′ ′(2) (2) =+ .
. . (k),(1.20)~(2 − )( − ′ )k,,,′где k – волновой вектор электрона; , , ′ – индексы зон; (k –распределение Ферми в зоне ; ⟩ – матричный элемент соответствующейкомпоненты смещения между состояниями , ; = ( − )/~. По аналогии с изложенным в разделе 1.3.1, одноэлектронныйгамильтониан должен содержать член ′ , соответствующий спинорбитальному взаимодействию, который можно рассматривать каквозмущение.
С учетом этого возмущения волновые функции для проекцийспина ±1 будут иметь вид(︀)︀,±1 = 0 ± (±1),(1.21)где 0 – собственные функции невозмущенного гамильтониана. Приподстановке этих волновых функций в выражение 1.20 получаетсяпоправка к квадратичной восприимчивости, зависящая от спина [63], такчто(2)(2)(2) = (M ≡ 0) + (M).(1.22)В работе [63], исходя из построенной теории, проведена оценкаотносительнойвеличинымагнитоиндуцированнойнелинейнойвосприимчивости (2) (M)/(2) (0) ≈ 0.07, что является достаточнымдля наблюдения значением. Более точный расчёт магнитоиндуцированнойнелинейной восприимчивости (для монокристалла Ni) произведен в работе[64].28Появлениемагнитоиндуцированнойчастиквадратичнойвосприимчивости приводит к модификации феноменологическоговыражения для нелинейной поляризации 1.5, которое в случае малостиспин-орбитального взаимодействия по отношению к ядерному потенциалубудет иметь вид ряда по намагниченности:(2)(2,1)(2,2) (2) = + + + .
. . ,(1.23)где (2,) является тензором по первым трём индексам и псевдотензоромпо индексам, относящимся к намагниченности, в соответствии с⃗ [65]. Заметим, что, в соответствии с чётностьюаксиальностью вектора , выражение 1.23 содержит чётные и нечётные по намагниченностичлены. В дальнейшем, как правило, ограничимся рассмотрением первого –линейного по намагниченности члена в этом ряду, тогда⃗⃗⃗⃗⃗,⃗ (2) = ^(2) ()()+ ^(2) ()()(1.24)где как ^(2) обозначена немагнитная (кристаллографическая)квадратичная восприимчивость.⃗ является аксиальным, он неПоскольку вектор намагниченности меняется при преобразовании центральной симметрии [65]. Следовательно,^(2) имеет ту же чётность, что и ^(2) по отношению к центральнойинверсии и магнитоиндуцированная квадратичная поляризация возникает(в дипольном приближении) только в нецентросимметричных средах(или на поверхностях и границах раздела центросимметричных сред).В прозрачной среде в силу симметрии по обращению времени, ^(2)является вещественным тензором, а ^(2) - мнимым тензором [66].
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
