Диссертация (1103589), страница 20
Текст из файла (страница 20)
Обычно, наведенная за счет кубическойвосприимчивости анизотропия считается мгновенной и не должнасуществовать на временах, превышающих длительность импульсанакачки. Этот эффект связан с возбуждением электронов и типичныевремена динамики, связанной с нелинейно-оптическим эффектом Керрав металлических пленках или частицах лежат в субпикосекундномдиапазоне [146, 122, 109].115В нашем случае, динамику (рис. 4.4,a) можно разделить на дваучастка: сначала сверхбыстрое изменение с характерным временем менееодной пикосекунды (меньше временного разрешения эксперимента), затемсущественно более медленная релаксация.
В этом случае первый участокможет соответствовать наведению анизотропии в частицах кобальта засчёт нелинейно-оптического эффекта Керра. В таком случае, рассматриваяметаллические частицы в отсутствии импульса накачки как изотропные,наведенный поворот плоскости поляризации выражается следующимсоотношением [110]:32 2 (3)*=− sin 2,(4.8)|1 + |2где – это интенсивность импульса накачки, –скорость света, –(3)(3)комплексный показатель преломления, (3)* = Re( + )/(1 − 2 )– эффективная кубическая восприимчивость, – угол между плоскостямиполяризации волны накачки и зондирующей волны.
Соответствующаявыражению 4.8 зависимость () представлена сплошной линией на рис.4.4,б. На рис. 4.4,в показана экспериментальная (точки) и теоретическая(сплошная линия) зависимость эффекта от интенсивности возмущающегоимпульса ( ). Видно хорошее совпадение экспериментальных данныхс теоретической моделью.Как было указано выше, для объяснения плавной релаксации винтервале 1-20 пс необходимо вовлечение более медленных процессов.В исследуемом образце такие процессы могут присутствовать вдиэлектрической подложке. В частности, наличие дефектов в подложкеможет приводить к появлению наведенных светом диполей с временамижизни существенно большими чем в металле.
Такие долгоживущиедиполи, возбужденные электрострикционным механизмом [27] могутобеспечивать нелинейно-оптический отклик в различных диэлектрикахна временах порядка 1 нс и даже более [147, 148]. В данном случаепредположительно такие диполи поддерживают анизотропию, изначальнонаведенную импульсом накачки. На рис. 4.3, 4.5 видно, что наведенныйнакачкой поворот в некоторых экспериментах не релаксирует до нулядаже при временах 0,5-1 нс.1164.3.2.Средние временаДля объяснения наблюдавшейся на среднем масштабе динамикиоптического отклика может быть предложен следующий механизм,иллюстрацией к которому служит рис. 4.8. Поскольку подложка являетсяпрозрачной, можно считать, что энергия импульса накачки поглощаетсятолько в частицах кобальта (рис.
4.8,а). Это приводит к мгновенномунагреванию электронов до высоких температур, которые впоследствииприходят в равновесие с решеткой. За счёт низкой теплопроводностиподложки, частицы кобальта длительное время после импульса остаютсяпри температуре выше комнатной, а энергия импульса переходит вакустические моды частиц (рис. 4.8,б). Исходя из скорости звука в кобальте ≈ 4.7 км/с можно получить длину волны фонона равную 0,6 мкм, чтосовпадает с диаметром металлической частицы.Рис.
4.8 :Иллюстрация процессов, оказывающих влияние на оптический отклик наразличных временах. Слева направо: нагрев электронов в металлической частице припоглощении импульса; возбуждение акустических колебаний в металлической частице;релаксация возбуждений при передачи энергии в подложку.Таким образом, за счёт теплового расширения, возбуждаетсяфонон с волновым вектором , равным обратному размеру частицы.При этом сама частица, выступает в роли резонатора, определяющегочастоту возбуждения Численные оценки, основанные на энергии импульсанакачки и теплоемкости кобальта (пренебрегая теплообменом на временахпоглощения импульса) дают увеличение температуры металлическихчастиц после поглощения импульса на 210 К, что ниже температуры Кюридля кобальта.
При этом латеральное тепловое расширение составляетоколо 0,25%. Возбужденные таким образом акустические моды должны117быть центрально симметричны и не обладают анизотропией, однакоони обеспечивают механическое напряжение, которое модулируетдиэлектрическую восприимчивость среды, имеющую остаточнуюдолгоживущую анизотропию в соответствии с 4.3.1. Эта модуляцияприводит наблюдаемой к осцилляции результирующей анизотропии средына частоте частоте 7,9 ГГц.Затухание собственные акустических мод означает переход энергииколебаний в нагрев подложки (рис. 4.8в).
Таким образом, к временипорядка 300 пс энергия возбуждения диссипирует в подложку и описанныеосцилляции сменяются переходным окном (300 < < 600) пс без четковыраженной динамики.Магнитные эффекты. Для объяснения динамики намагниченностиможно воспользоваться трехтемпературной моделью (см. раздел 1.5.2),обычно применяющейся для ферромагнитных металлов, иллюстрациейк которой служит рис. 4.9. Согласно этой модели, лазерный импульснакачки поглощается образцом (кобальтовыми частицами), и к окончаниюимпульса электроны находятся в состоянии с высокой температурой.Электроны начинают взаимодействовать с двумя резервуарами –фононами в решетке и спиновой подсистемой, со временем возвращаясьв равновесное состояние.
Скорости релаксаций в этих процессах зависятот конкретных материалов, что может привести к различным сценариямдинамики намагниченности. Было показано [123], что в переходных3d металлах, таких как кобальт, термализация между электронами испиновой подсистемой происходит на субпикосекундных временах, чтовидно на рис. 4.6 как быстрый скачок сразу после прихода импульсанакачки. Впоследствии и электронная и спиновая подсистема передаютэнергию решетке, что происходит существенно медленнее. Этот процесссопровождается восстановлением намагниченности, поскольку спиновыйрезервуар охлаждается.Стоит отметить, что восстановление намагниченности и затуханиеакустической моды вы металлической частице происходит на близкихвременах.
На рис. 4.6 хорошо видно, что к моменту затухания осцилляций(отмечено вертикальной пунктирной линией) намагниченность близка кисходному значению. Этот факт объясняется тем, что оба затухающихпроцесса связаны с передачей теплоты подложке. Из аппроксимации118Рис. 4.9 :Иллюстрация процессов, оказывающих влияние на оптический отклик наразличных временах.затухающей экспонентой динамики намагниченности получить значениехарактерного времени этого процесса 120 ± 15 пс.4.3.3.Большие времена.Для объяснения динамики оптического отклика на большихвременах, прежде всего заметим, что как правило наблюдаемые в подобныхэкспериментах осцилляции связывают с возбуждением квазичастиц,например магнонов или фононов.
В тоже время экспериментальные данныепоказывают, что фаза осцилляций, наблюдаемых на больших временахне зависит от полярности, а частота не зависит от величины внешнегомагнитного поля, что обычно наблюдается для магнонов [117]. Такимобразом можно сделать вывод о немагнитной природе этих колебаний.При этом возбуждению оптических фононов как правило соответствуютсущественно более высокие частоты [112, 113].
Аналогично плазмонныевозбуждения как правило наблюдаются на значительно больших частотахи имеют меньшее время затухания [37, 129]. Кроме того, была изученадинамика ППП аналогичная представленной на рис. 4.7 для длины119волны зондирующего излучения 400 нм, однако различий в амплитудеосцилляций (что должно было бы иметь место в случае плазмонныхмеханизмов) выявлено не было. Таким образом наблюдаемые осцилляцииследует связать с возбуждением акустических фононов, которые наводятанизотропию в подложке.Заметим, что на временах меньших 300 пс динамика поляризацииотраженного излучения, связанная с акустическими возбуждениями,определятся свойствами отдельной металлической частицы.
Этообусловлено тем, что, во-первых, поглощение импульса накачки происходитпреимущественно именно в металлических частицах, а, во-вторых, чтобыакустическое возбуждение от одной частицы достигло другой, необходимовремя Δ = /, где это скорость звука. Для самой быстрой (продольной)звуковой волны получаем численную оценку Δ примерно 250 пс. Крометого, как обсуждалось в 4.3.2 энергия импульса накачки, первоначальнопоглощенная металлической частицей полностью передаётся подложке кмоменту = 150 ÷ 200 пс.
Таким образом к моменту времени ∼ 400пс в подложке существуют акустические возбуждения, порожденныекаждой из частиц и успевшие достичь соседних. Начиная с этого моментасреди изначально широкополосного (вследствие короткого воздействия)акустического возбуждения происходит селекция мод, удовлетворяющихпериодической решетке источников – металлических частиц. Посколькупричиной перехода внутренней энергии (нагрева) в распространяющиесяволны выступает тепловое расширение, следует считать, что каждыйисточник задаёт одинаковое смещение, а значит длина волны низшеймоды будет равна периоду решетки.Для более детального изучения возбуждений, ответственных завращение плоскости поляризации зондирующего излучения, рассмотримизменения локальных оптических свойств среды, вызванные акустическойволной.
Поскольку на обсуждаемом временном промежутке волнараспространяется в подложке, будем рассматривать среду какизотропную, с возможностью распространения продольной или поперечнойакустической волны (отдельное внимание поверхностным акустическимволнам будет уделено ниже).Для описания воздействия акустической волны на оптический откликбудем следовать подходу изложенному в [149]. Оптические свойства средыопределяются тензором диэлектрической проницаемости ^ или обратным120^тензором : = (4.9). Возбужденная импульсом накачки акустическая волна вызывает^ которая изменяет тензор ^ на величину Δ.^ В случаедеформацию ,малости деформации можно заменить изменения в 4.9 дифференциалами,откуда Δ ≈ − Δ и с учетом того, что ^ входящий в этовыражение–тензор диэлектрической проницаемости однородной среды, = получимΔ ∼ −Δ .(4.10)Таким образом в дальнейшем можно ограничиться анализом величины^ Чтобы найти явный вид величины Δ^ необходимо записать тензорΔ.деформации, возникающей для различных типов акустических волн.КромеРассмотрим акустическую волну с волновым вектором ⃗,распространяющуюся в плоскости образца (плоскость , рис 4.2).Смещение в такой волне можно записать в виде⃗ = (0 ⃗ + 0 ⃗ + 0 ⃗ ) ( + )(4.11)где ⃗ это единичный вектор вдоль −го направления, = , , .Рассмотрим сначала волны, смещение в которых лежит в плоскостиобразца, = 0.
В случае продольной волны (⃗ ‖ ⃗), распространяющейсяпод углом к оси можно записать:0 = 0 cos 0 = 0 sin (4.12) = cos = sin .Для аналогичной поперечной волны (⃗ ⊥ ⃗):0 = −0 sin 0 = 0 cos = cos (4.13) = sin .Акустическаяволнасоздаёт деформацию, определяющуюся тензором(︁)︁1 = 2 + . С учетом 4.11, 4.13 для продольной волны можно найти⎛⎞cos sin cos 0⎟⃗⃗ ⎜ = 0 ⎝sin cos sin2 0⎠0002(4.14)121для поперечной волны с учетом 4.14 имеем:⎛⎞212− sin cos (cos−sin)02⃗ ⎜⎟ = 0 ⃗ ⎝ 12 (cos2 − sin2 )sin cos 0⎠ .000(4.15)Отметим, что тензор деформаций симметричен. Нетрудно показать, что^ также являетсяв таком случае в изотропной среде изменение Δсимметричном тензором.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
