Автореферат (1102699), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Таким образом, можно сделать вывод, что направление поворота главных осей эллипса поляризации излучения второй гармоникиопределяется хиральностью образца и может быть использовано для однозначной идентификации энантиомеров. Подобных особенностей не былообнаружено в линейном оптическом отклике.Вторая часть данной главы посвящена исследованию эффекта циркулярного дихроизма ВГ (ЦДВГ). Для этого были использованы аналогичные уже упоминавшимся двухпериодным образцы с той разницей, чтоони были изготовлены на стеклянной подложке и расстояние между структурами составляло 400 нм (для удобства они будут названы G-Ci1-400 иG-Ci2-400), измерения проходили в геометрии «на пропускание». Было обнаружено, что свойства эффекта циркулярного дихроизма ВГ существеннозависят от угла падения излучения накачки на образец.
Было исследованоизменение зависимостей эффекта ЦДВГ от азимутального угла поворотаобразца, рассчитанного по формулеCD =1IRCP − ILCP,IRCP + ILCP(2)здесь и далее в случае упоминания только одного азимутального угла для образцов, обладающихосью симметрии 4-го порядка, подразумеваются 4 азимутальных положения: α (исходное), α + 90◦ ,α + 180◦ и α + 270◦16где ILCP , IRCP интенсивности ВГ при правой и левой циркулярной поляризации излучения накачки, а также поведение усредненного по всемазимутальным положениям значения < CD > при изменении угла падения излучения накачки. Усреднение по всем азимутальным положениямпозволило учесть влияние анизотропии образца.88(a)6( )6<CD >4S4<CD >2200-2-2-4<CD ><CD >CD, %<CD>, %P-4SP-6-6-8-8-10-100102030,40.0102030,40.Рис.
7. Графики зависимости усредненной величины циркулярного дихроизма от угла падения излучения накачки для p- (закрашенные символы) иs- (незакрашенные символы) поляризованного излучения ВГ для образцовG-Ci1-400 (а) и G-Ci2-400 (б)Было обнаружено, что при увеличении угла падения излучения накачки проявляется азимутальная анизотропия эффекта ЦДВГ, при этомв зависимости от азимутального положения образца знак эффекта можетменяться, максимальные значения эффекта доходят до 60%.
При нормальном падении зависимости изотропны. Также следует отметить, что, несмотря на знакопеременность эффекта, сохраняется возможность однозначнойидентификации энантомеров, так как зависимости для них являются зеркальными отражениями друг друга.Графики зависимостей усредненного по всем азимутальным положениям образца значения ЦДВГ от угла падения излучения накачки для различных образцов и поляризаций излучения накачки приведены на рис. 7.Видно, что в целом для всех исследованных углов падения излучения накачки значения ЦДВГ сравнительно небольшие (| < CD > | < 10%).Зависимости для разных энантиомеров являются качественно одинаковыми и отличаются только знаком.
При увеличении угла падения в случаеp-поляризованного излучения ВГ значение ЦДВГ | < CD > | начинает17уменьшаться и в диапазоне углов падения от 15◦ до 20◦ для обоих энантиомеров достигает нуля и меняет знак. В случае s-поляризованного излучения ВГ среднее значение ЦДВГ также уменьшается при увеличенииугла падения, но при этом не меняет знак, а стремится к нулевому значению. Такой вид зависимостей позволяет однозначно идентифицироватьэнантиомеры по знаку эффекта ЦДВГ.Для описания данного результата можно рассмотреть симметрию тензора квадратичной нелинейной восприимчивости χ̂(2) в электро-дипольномприближении, симметрия которого совпадает с симметрией χ̂(2) для изотропной хиральной поверхности.
В то же время анизотропия данного эффекта будет описываться уже электро-квадрупольными компонентами тензора квадратичной нелинейной восприимчивости. В таком случае ненулевыми остаются следующие компоненты [10]: χzzz , χzxx = χzyy , χxxz =χyyz , χxyz = −χyxz , причем последние две компоненты отличны от нуля только в хиральных структурах.
Тогда для интенсивности p- и sполяризованного излучения ВГ при право- (right) или лево- (left) циркулярно поляризованном излучении накачки можно записать:Ipright,lef t ∝ sin2 θ| − χzxx sin2 θ + χzzz sin2 θ ++2χxxz cos2 θ ± i2χxyz cos θ|2 E02 ,Isright,lef t ∝ sin2 θ|χxyz cos θ ± iχxxz |2 E02 ,(3)Подставив эти выражения в формулу 2, можно получить зависимости усредненного эффекта ЦДВГ от угла падения излучения накачки. Приэтом следует отметить, что в полученных формулах ЦДВГ будет отличенот нуля при нормальном падении, тогда как соответствующие интенсивности ВГ (согласно (3)) в этом случае равны нулю.
Для учета этого необходимо учитывать электро-квадрупольные компоненты тензора χ̂(2) .Заключение. В диссертационной работе исследованы основные особенности квадратичного нелинейно-оптического отклика планарных хиральных структур, образованных элементами в форме плоской спирали(или буквы G) и расположенных в массиве с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры (G-структура) или из четырех наноструктур(4G-структура).
При этом получены следующие основные результаты:1. Методом микроскопии второй гармоники с разрешением по поляризации получено пространственное распределение параметров поляризации излучения второй гармоники на масштабах отдельной наноструктуры. Показано, что в зависимости от ориентации плоскостиполяризации волны накачки вдоль одной из сторон наноструктурынаблюдаются две либо одна области локализации излучения второйгармоники (хотспоты), в каждой из которых поляризация второй гармоники близка к линейной (с углом эллиптичности около 5◦ ) и повернута для различных энантиомеров в противоположные стороны наугол около 30◦ относительно плоскости поляризации накачки.
Таким18образом продемонстрировано, что направление поворота плоскостиполяризации второй гармоники в исследованных структурах различно для энантиомеров. Предложено объяснение данных результатов,основанное на расчетах направления колебания плотности тока начастоте излучения накачки в исследованных структурах.2. Экспериментально показано, что азимутальные зависимости интенсивности поляризованной и деполяризованной составляющих излучения второй гармоники в массиве планарных хиральных наноструктур с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры, являются анизотропными, причем интенсивности этих составляющихсравнимы по порядку величины.
На основе численных расчетов факторов локального поля, проведенных методом FDTD, выяснено, чтоанизотропия интенсивности второй гармоники определяется преимущественно анизотропным распределением локального поля на частоте накачки в G-структурах.3. Обнаружено, что в массиве планарных хиральных наноструктур существует обратный аналог эффекта кругового дихроизма второй гармоники, заключающийся в различной эффективности генерации циркулярно поляризованных волн второй гармоники для энантиомеров.Показано, что в случае G-структур параметр Стокса S3 является знакопеременным в зависимости от азимутального положения образца, вотличие от 4G-структур, для которых этот параметр является знакопостоянным.
Предложено описание данного эффекта на основе анализа симметрии тензора квадратичной восприимчивости хиральнойповерхности, а также с помощью рассмотрения интерференции излучения от различных источников ВГ (хотспотов) в структуре.4. Обнаружено, что направление поворота главных осей эллипса поляризации второй гармоники в 4G-структурах при s-поляризованномизлучении накачки противоположно для энантиомеров.5. Впервые показано, что эффект циркулярного дихроизма второй гармоники для 4G-структур имеет существенную зависимость от углападения излучения накачки, а именно, с ростом угла падения излучения накачки значение эффекта, усредненное по всем азимутальным положениям образца, меняет свой знак при θ ≈ 14◦ для pполяризованного излучения второй гармоники, а также уменьшаетсядо нуля для s-поляризованного излучения второй гармоники.
Обнаружена существенная анизотропия эффекта со значениями, при некоторых азимутальных положениях образца на порядок превышающими среднее по всем азимутальным положениям, максимальное значение ЦДВГ достигает 60%. Предложено описание данного эффекта наоснове анализа симметрии тензора квадратичной восприимчивости.19Список публикаций по теме диссертации1. Coherent and incoherent second harmonic generation in planar G-shapednanostructures / E. A. Mamonov, T. V. Murzina, I. A. Kolmychek et al.// Optics Letters. - 2011.
- Vol. 36, no. 18. - P. 3681–3683.2. Chirality in nonlinear-optical response of planar G-shaped nanostructures/ E. A. Mamonov, T. V. Murzina, I. A. Kolmychek et al. // OpticsExpress. - 2012. - Vol. 20, no. 8. - P. 8518–8523.3. Circular dichroism in optical second harmonic generated in reflection fromchiral G-shaped metamaterials / E. A. Mamonov, I. A. Kolmychek, T.V. Murzina et al. // Journal of Physics: Conference Series. - 2012. - Vol.352.
- P. 012029–012029.4. Генерация второй оптической гармоники в планарных киральных наноструктурах / Е. А. Мамонов, И. А. Колмычек, А. И. Майдыковский, Т. В. Мурзина // Известия РАН. Серия физическая. - 2013. Т. 77, № 1. - С. 78–81.5. Anisotropy versus circular dichroism in second harmonic generation fromfourfold symmetric arrays of G-shaped nanostructures / E. A. Mamonov,I. A. Kolmychek, S. Vandendriessche et al. // Phys. Rev.B. - 2014. - Vol.89.
- P. 121113-1-121113-5.6. Polarization properties of SHG from chiral G-shaped nanostructures, /E. A. Mamonov, I. A. Kolmychek, A. I. Maydykovskiy et al. // Frontiersin Optics/Laser Science XXVII, OSA Technical Digest (Optical Societyof America, 2011), paper FThP5, 2011 - Сан Хосе, США.7. Optical second harmonic generation in chiral G-shaped metamaterials,/ I. A. Kolmychek, E. A. Mamonov, T. V. Murzina, V. K. Valev, T.Verbiest, A. V.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
