Автореферат (1102699), страница 3
Текст из файла (страница 3)
При этом были промоделированы все исследовавшиеся наноструктуры. В диапазоне перестройки титан-сапфирового лазера отсутствуют сильные резонансные особенности, поэтому была выбрана длинаволны 800 нм, наилучшим образом подходящая под параметры экспериментального оборудования. В этой серии экспериментов был использованфемтосекундный титан-сапфировый лазер с частотой следования импульсов 80 МГц, длительностью импульса 80 фс и длиной волны излучения 800нм.Были исследованы зависимости интенсивности ВГ от азимутального угла поворота образца при p- и s-поляризованном излучении накачки,падающим на образец под углом 45o .
Экспериментальные результаты показали: зависимости интенсивности ВГ от угла поворота образца для обеихполяризаций накачки демонстрируют наличие сильной анизотропии (рис.3).Общий вид зависимостей говорит о том, что отсутствие симметрииу одиночной наноструктуры в форме буквы G играет большую роль вгенерации анизотропной ВГ, чем расположение наноструктур в квадратной решетке, имеющей ось симметрии 4 порядка.
Также следует отметитьналичие изотропного вклада в азимутальной зависимости интенсивностиs-поляризованного излучения ВГ, что может говорить о наличии в сигнале некогерентной составляющей [10]. Для проверки этого была измеренаиндикатриса рассеяния излучения на частоте ВГ при p-поляризованномизлучении накачки, она представляла собой узкий зеркальный пик, соответствующий когерентной ВГ, на широком пьедестале, соответствующемнекогерентному отклику - гиперрэлеевскому рассеянию.
При этом для любого азимутального положения образца все параметры Стокса отличны отнуля.Из экспериментальных данных были рассчитаны азимутальные зависимости интенсивности поляризованной и деполяризованной частей излучения на частоте ВГ (рис. 3) при апертуре системы детектирования в 10o .Из рис. 3 следует, что эти интенсивности сравнимы по величине.251.0200.8.0.6,0.4210II215.1.2.30(.)1250.204590 135 180 225 270 315 360,04590135180.225270,а)315360.б)Рис. 3.
Анизотропные зависимости интенсивности поляризованного и деполяризованного излучения второй гармоники для образца G-CCW при p(а) и s-поляризованном (б) излучении накачки. Здесь и далее вращение образца при увеличении азимутального угла происходит по часовой стрелке.В общем случае интенсивность излучения ВГ может быть представлена следующим образом:I2ω ∝< (χ(2) )2 L4ω (ψ)L22ω (ψ)Iω2 >,(1)где Iω - интенсивность накачки, Lω (ψ) и L2ω (ψ) - факторы усиления локального поля на частотах накачки и второй гармоники соответственно,угловые скобки обозначают статистическое усреднение по площади поперечного сечения лазерного луча, сфокусированного на образец.
Для объяснения данных результатов методом FDTD были проведены расчеты факторов локального поля на частоте излучения накачки и ВГ. Показано, чтона частоте накачки имеет место сильная локализация поля, зависящая оториентации структуры относительно плоскости падения, тогда как в случае излучения на частоте ВГ локальное электрическое поле распределеноболее равномерно, без областей сильной локализации. Из данного расчета были также получены средние значения факторов локального поля для<Lω (290◦ )> 4) ≈ 5, что соразличных азимутальных положений образца: ( <L◦ω (180 )>◦◦(290 )<L2ω (290 )> 2ответствует отношению II2ωблизко◦ ) ≈ 4.7, а отношение ( <L (180◦ )> )(1802ω2ωк единице. Поэтому можно сделать вывод о том, что именно угловая зависимость факторов локального поля на частоте накачки определяет виданизотропии интенсивности второй гармоники.В §3.4 описано исследование генерации циркулярно поляризованного излучения ВГ. При изучении двух однопериодных образцов было обнаружено, что для некоторых азимутальных положений образца (напримерψ = 0◦ , рис.
4.a) эффективность генерации ВГ с одной из циркулярных поляризаций существенно выше, чем для второй, причем при повороте структуры на 180◦ наблюдается обратный эффект. При этом для энантиомераэти особенности также наблюдаются в тех же азимутальных положениях,13но при другой циркулярной поляризации (рис. 4). Данный эффект можноназвать обратным эффектом циркулярного дихроизма ВГ.
В то же время усредненные по всем азимутальным положениям образца значения интенсивности циркулярно поляризованных волн ВГ оказались равными попорядку величины.742,10.155.620II2,..25532104590 135 180 225 270 315 360,а)04590 135 180 225 270 315 360.(.)б)Рис.
4. Анизотропные зависимости интенсивности циркулярно поляризованного излучения второй гармоники для s-поляризованного излучения накачки в образцах G-CCW (а) и G-CW(б).Объяснен данный эффект может быть двумя способами. Первый подход подразумевает анализ симметрии эффективной квадратичной нелинейной восприимчивости наноструктуры.
Элементарная структурная единица образца, наноструктура в форме буквы G, не обладает симметрией,поэтому ее нелинейно-оптический отклик описывается тензором χb(2) , всекомпоненты которого отличны от нуля [19]. Будем рассматривать компоненты указанного тензора в электро-дипольном и электро-квадрупольномприближении (магнито-дипольные компоненты не дадут ничего нового вплане симметрийных свойств). Тогда параметр Стокса S3 можно представить пропорциональным сумме четырех слагаемых, каждое из которыхразличным образом ведет себя при повороте образца на 180◦ и при переходе к другому энантиомеру. Соответствующим слагаемым, описывающимданный эффект, то есть меняющим знак в обоих случаях, будетeeQeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQeeQ∗ eeeeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQIm(χeee∗yyy χxyyy + χyzyy χxyyy + χyxyy χzyyy + χyyyy χxyy + χyyyy χzxyy + χyyyy χxzyy ),Необходимо отметить, что в нерезонансном случае электродипольные вклады в эффективную поляризацию на частоте ВГ являютсяпреимущественно действительными, а электро-квадрупольные преимущественно мнимыми [20], тогда основной вклад в параметр Стокса S3 будетсвязан со слагаемыми, содержащими произведения электро-дипольных иэлектро-квадрупольных компонент тензора квадратичной восприимчивости.1416,.20,...Второй подход заключается в рассмотрении интерференции излучения ВГ, генерируемого в хотспотах, описанных в предыдущей главе, в предположении отсутствия других источников ВГ в структуре.Глава 4 «Генерация второй оптической гармоники в образцах с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур» посвященаисследованию особенностей ГВГ в двухпериодных образцах с элементарной ячейкой, обладающей осью симметрии четвертого порядка.Для них также были исследованы азимутальные зависимости интенсивности ВГ при s- и p-поляризованном излучении накачки для всех поляризаций ВГ, необходимых для расчета параметров Стокса.
Все зависимости демонстрировали симметрию четвертого порядка, соответствующуюсимметрии образца.В данных образцах также был обнаружен обратный эффект циркулярного дихроизма ВГ, но в этом случае для каждой из рассматриваемыхструктур знак параметра Стокса S3 , описывающего циркулярно поляризованное излучение ВГ, не зависит от азимутального положения образца, ноимеет разный знак для энантиомеров (рис.
5). Данный эффект наблюдается как при p-, так и при s-поляризованном излучении накачки.12840045 90 135 180 225 270 315 360,.201816141210864045 90 135 180 225 270 315 360,.б)Рис. 5. Графики зависимостей интенсивности излучения ВГ от азимутального угла поворота образца при p-поляризованном излучении накачки иправо- (закрашенные точки) и лево- (открытые точки) циркулярно поляризованном излучении ВГ для образцов G-Ci1 (а) и G-Ci2 (б).Другим связанным с хиральностью образцов эффектом был различный поворот главной оси эллипса поляризации ВГ при азимутальном вращении энантиомеров при s-поляризованном излучении накачки (рис. 6).При нулевом азимутальном угле (плоскость поляризации накачки параллельна одной из сторон образца) линейно поляризованная часть излучения второй гармоники имеет p-поляризацию.
То есть при азимутальномвращении образцов на 90◦ поляризация излучения ВГ поворачивается отp- к s- и далее снова к p-поляризации, при этом для одного из образцоввращение происходит по часовой стрелке, для другого - против. Также был151801352,9045001530456075,90.Рис. 6. График зависимости поворота большой оси эллипса поляризациивторой гармоники для образцов G-Ci2 (закрашенные точки) и G-Ci1 (открытые точки) от их азимутального положения при s-поляризованном излучении накачки. Так как полные азимутальные зависимости имеют симметрию четвертого порядка, то из соображений наглядности графики приведены для диапазона азимутальных углов от 0◦ до 90◦ .рассчитана эллиптичность излучения на частоте ВГ. Максимум эллиптичности (поляризация ВГ близка к циркулярной) достигается при значенииазимутального угла, лежащем в диапазоне 35◦ ÷ 40◦1 , для которого, какследует из рисунка 6, плоскости поляризации излучения накачки и ВГпрактически параллельны, минимальной эллиптичность является при азимутальном угле ψ = 67◦ , поляризация излучения ВГ в этом случае близкак линейной.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
