Автореферат (1097684), страница 3
Текст из файла (страница 3)
схему а на рис. 1) магнитные моменты железа M1,2( 0 ) при Т = 2 Квклада в намагниченность практически не дают из-за малой параллельнойвосприимчивости. В двух других доменах (L60) под углом = 60 к полюFe(которые эквивалентны относительно В||а) оба магнитных момента M1,2( 60 ) вкаждом домене поворачиваются по направлению к флоп-состоянию. ВследствиеFeразной скорости поворота M1,2( 60 ) вклад в намагниченность от каждого доменаL60 растет. В поле ВSF ≈ 0.55 Тл в домене L0 происходит спин-флоп-переход вFeсостояние с магнитными моментами M1,2( 0 ) почти перпендикулярными полю(схема б). При дальнейшем увеличении поля В||а продолжается вращениеFeFeM1,2( 60 ) и сгибание M1,2 ( 0 ) к направлению поля и, начиная с полей 1 Тл,результирующая намагниченность определяется примерно одинаковым вкладомот всех доменов, что соответствует флоп-фазе всего образца (схема в).Штриховая кривая на рис.
1 демонстрирует, как намагничивался быYFe3(BO3)4, если бы флоп-фаза реализовалась при В = 0. Аномалия на измереннойс гистерезисом кривой Ма(В) вблизи ВSF размыта вследствие наличия реальнойдоменной структуры и определенного размагничивающего фактора образца.(а) L60 bа, B/форм. ед.В||aВ < ВSFL60FeM2(60)2L0FeM1(0) aFeM2(0) 10.1( в)b MFe1В||aВ > ВSFaFeb M1(0)FeM1(60)T=2KBSFFeВ||aВ > ВSFM2(60)FeM2a( б)Fe0.00.0M1(60) MFe2(0)0.20.40.60.8 1.0В, Тл1.21.4Рис. 1.
Кривые намагничивания YFe3(BO3)4 для B||a приТ = 2 К. Значки – экспериментальныеданные[7],линии – расчет. Схемы а, б ив – при В||а (ось сперпендикулярна плоскостирисунка). Стрелки показывают направление вращениямагнитных моментов железа, более длинная стрелкасоответствует вращению сбольшей скоростью.14При наличии РЗ подсистемы в ЛП ферроборатах повороты и скачкимагнитных моментов железа в доменах сопровождаются соответствующимиизменениями компонент магнитных моментов РЗ иона, которые рассчитывалисьна основе спектра и волновых функций РЗ иона, формируемых КП, обменнымполем железа и внешним магнитным полем В.В ЛО ферроборате TbFe3(BO3)4 для направления поля B||c в полеBSF 3.5 Tл (при Т = 4.2 K) происходит спин-флоп-переход в железнойподсистеме из коллинеарного состояния (схема а на рис.
2) во флоп–фазу(схема б), сопровождаемый переориентацией магнитных моментов Tbподсистемы вдоль направления поля. Величина поля BSF растет с ростомтемпературы, как это и должно быть в одноосном антиферромагнетике.c,c, B/форм. ед.10(a) cFeM18В||cBcTbm26abT = 16 K4.245Tbm1FeM24В < ВSFВ > ВSF (б)cFeM22TbTbm1 m2В||cFeM1Рис. 2. Кривые намагничивания TbFe3(BO3)4 для В||с иBсприуказанныхтемпературах. Значки –экспериментальные данные[A2], линии – расчет. Схемыа и б – при В||с (плоскостьab перпендикулярна плоскости рисунка).ab4.20024B, Tл6Bc8Показано, что расчет процессов намагничивания в слабых полях B = 0.1 Тлпозволяет количественно описать температурные зависимости начальноймагнитной восприимчивости с,с(Т), характерные для ЛП и ЛО ферроборатов.Для HoFe3(BO3)4 показано, что количественное описание широкойсовокупности низкотемпературных термодинамических свойств возможнотолько при учете локальной симметрии С2 окружения иона Ho3+.
Определенныепараметры КП позволили описать спонтанный и индуцированный магнитнымполем B||a спин-переориентационные переходы, а также спин-флоп-переход для15B||c (рис. 3) и температурную зависимость поля перехода BSF(T) (вставка нарис. 3). Описано возрастание теплоемкости при приближении к TSR 5 К,изменение вклада Но-подсистемы в теплоемкость при TSR и сглаженнаяаномалия вблизи 6.5 К (рис.
4). Расчет в рамках высокотемпературной D3симметрии (штриховая кривая на рис. 4) заметно хуже описывает теплоемкостьпри В = 0, а также энергии нижних уровней основного мультиплета иона Ho3+.Аномалия Шоттки на рассчитанной кривой С/T(Т) при Вс = 6 Тл в соответствиис экспериментом сдвигается в поле B||c в сторону больших температур.В > ВSFcHoHom1 m2 В||cHoFe3(BO3)4M16 M224BSF1.01.0T = 2 K 0.5B||c001.5B||c1.5250.00.04T=2K40.5B, Tл6B=0Bc = 6 ТлB=0. 2.0C/T, Дж/моль KMc, B/форм.ед.ab22.5FeFeTN8Рис.
3. Кривые Mc(B) HoFe3(BO3)4 дляB||c при Т = 2 К. На вставке – Mc(B) вполях до 1 Тл при Т = 2 - 5 К. Значки –экспериментальные данные [8], линии– расчет.6 ТлHoFe3(BO3)40.50.00TSR5101520 25T, K3035Рис. 4. Теплоемкость НоFe3(BO3)4 дляВ = 0, 6 Тл. Значки – экспериментальные данные [8], линии – расчет.Штриховая кривая – расчет в рамкахD3-симметрии.Расчеты показывают, что магнитная структура HoFe3(BO3)4 при Т TSRявляется неустойчивой, и оказывается возможна перестройка магнитнойструктуры между ЛО и ЛП состояниями.
Понизить энергию системы можно засчет изменения магнитной структуры Fe-подсистемы, т.е. за счет сменыориентаций ее магнитных моментов от ЛП к ЛО состоянию. Энергияанизотропии Fe-подсистемы препятствует такому изменению магнитнойструктуры, так как она стабилизирует ЛП состояние. С понижениемтемпературы возможный выигрыш по энергии за счет перехода от ЛП к ЛО16структуре возрастает, и при TSR фазовым переходом первого рода системапереходит в ЛО состояние. В этой фазе энергетические уровни основногомультиплетаионаHo3+максимальнорасщеплены,происходитперераспределение их населенностей.
Это явление, по сути, представляет собоймагнитный аналог эффекта Яна-Теллера в РЗ соединениях (например, в RVO4 соструктурой циркона), когда при низких температурах за счет деформациикристаллапроисходитаналогичноеперераспределениенаселенностейэнергетических уровней при изменении расщепления мультиплета, такжесопровождаемое аномалиями магнитной восприимчивости (см., например, [9]).В РЗ хромоборатах описаны для R = Nd и предсказаны для R = Tb и Dyаномалии магнитных свойств, аналогичные обнаруженным для ферроборатов.Четвертая глава посвящена изучению магнитных свойств разбавленныхборатов RxY1-xFe3(BO3)4 (R = Pr, Dy и Tb).
Нейтронные исследования магнитнойструктуры [A25] позволили установить, что переход от ЛО к ЛП структуре вPrxY1-xFe3(BO3)4 происходит через формирование угловой (УГ) магнитнойструктуры. С целью изучения нового магнитного состояния в ферроборатах –угловой фазы и ее трансформации при разбавлении иттрием проведеномасштабное исследование магнитных свойств PrxY1-xFe3(BO3)4 для большегонабора концентраций x = 1, 0.75, 0.67, 0.55, 0.45 и 0.25. Единый теоретическийподход позволил описать весь богатый экспериментальный материал магнитныххарактеристик.
Описаны впервые измеренные для ферроборатов температурныезависимости угла отклонения магнитных моментов Fe от оси с (рис. 5а), а такжетемпературные зависимости магнитных моментов Fe- и Pr-подсистем (рис. 5б).Видно, что рассчитанная ТN получается несколько больше, чем в эксперименте,что является известным недостатком приближения молекулярного поля.Для расчета магнитных характеристик PrxY1-xFe3(BO3)4 использовалисьизображенные на рис. 6 схемы ориентаций магнитных моментов железа иредкой земли. Определены константы анизотропии Fe-подсистемы.
Описаныобнаруженныеспин-переориентационныепереходы,изменении и магнитного поля B||c (рис. 7), и температуры.реализующиесяпри17(a)Fe, град304050607080Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)4Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)4(б) Fe, mPr, B/форм. ед.204MFe321mPr0010203040304050T, KT, KРис. 5. Экспериментальные (значки) [A25] и рассчитанные (линии)температурные зависимости Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)4: (a) – угла отклонения магнитногомомента железа от оси с и (б) – магнитных моментов Fe- и Pr-подсистем.900Сделано1020предположение,чтонаблюдаемыйнаMс(В)(рис.7)двухступенчатый вид скачка намагниченности, возможно, обусловлен наличиемпромежуточного состояния между начальной угловой ( θ Fe = УГ1, схема в нарис.
6) и флоп (схема г) фазами. Первый, более яркий, скачок Mс(В) при ВSR1может быть связан с реализацией в полях ВSR1 < B < ВSR2 промежуточнойугловой фазы с существенно большим, чем в начальной фазе, углом отклонениямагнитных моментов Fe от оси с ( θ Fe = УГ2, схема в). Второй, менеевыраженный, скачок при ВSR2 обусловлен переориентацией магнитныхмоментов Fe из промежуточного состояния во флоп-фазу (схема г).Причиной реализации возможного индуцированного магнитным полемпромежуточного состояния с неколлинеарной антиферромагнитной структурой(схема в) является конкуренция вкладов от Fe- и Pr-подсистем в полнуюмагнитную анизотропию кристалла PrxY1-xFe3(BO3)4 и энергии Зеемана.С ростом поля достигнутый в слабых полях баланс вкладов нарушается, врезультате при определенных значениях T и В стабилизируется состояние смагнитными моментами железа, ориентированными относительно оси с подбольшим углом УГ2 (схема в), величина которого слабо меняется в диапазонеполей ВSR1 < B < ВSR2.18c(в)В||cУГ1 MFe1m2 УГ2m1FeM2(д) L60abВ||am1(0)abM2(0)ab1m2(60)abFeM2m2FeM1abb L60abFeM2(60)abm1(60)ab2 L0abFe aM1(0)abm2(0)abFecm1abВ < ВSR.FeM1(60)ab.FeM2(60)abm2am1T=8KBSR2Вc4BSR108 (в)b M1(0)В > ВSRВ||c2FeВ||aВcBSR16В > ВSR(е)BSR208 (б)В||cFeT=2K2M2(г)64abm1FeВ < ВSRM1(60)ab.В||cM2с,c, Гс см3/гaВ=0T < TSRm1Fem2bT = 20 K420FeM2(0)Рис.