Автореферат (1097684), страница 4
Текст из файла (страница 4)
6. Схемы ориентаций магнитныхмоментов железа MiFe и редкой земли mi.Схемы (а, б) – при В = 0 (конус осей легкогонамагничивания (а) и ЛО состояние (б));схемы (в, г) – при В||с, (д, е) – при Вс.В||cBSR26m2M1FeM1(a)8Feс,c, Гс см3/гL60c(б)L0с,c, Гс см3/гcL60(а)ВcBSR1Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)40102030B, Тл4050Рис. 7. Кривые намагничиванияPr0.67Y0.35Fe3(BO3)4 для В||с и Bспри T = 2, 8 и 20 К.
Значки –экспериментальныеданные[A26], линии – расчет.На некоторых температурных зависимостях Mc/B(T) PrxY1-xFe3(BO3)4 в поляхВ > 0.1 Тл наблюдаются необычные резкие скачки намагниченности (рис. 8).СопоставлениеэтихзависимостейсполевымизависимостямиMс(В),измеренными при разных температурах, позволяет утверждать, что эти скачкинаблюдаются при измерении в магнитных полях, близких к полям перехода BSR, иобусловлены спин-ориентационными переходами между высокотемпературнойугловой и спин-флоп-фазами, происходящими при изменении температуры.195 Тл150.1 Тлc12(a)8c0.1 Тл4015c10 cPr0.75Y0.25Fe3(BO3)405Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)42.5 Тлc3c100.1 Тлc-5-53c,c/B, c,c,10 cм /г162.5 Тлc,c/B, c,c,10 cм /гc10c1001520T, Kc20025300.8 Тл550(б)15c10 c0.1 Тл0551001001520T, K2002530Рис.
8. Температурные зависимости Mc,c/B Pr0.75Y0.25Fe3(BO3)4 (а) иPr0.67Y0.35Fe3(BO3)4 (б) при разных значениях поля В при Т < ТN (на вставках –с,с(T)). Значки – экспериментальные данные [A26], линии – расчет.Установлено, что для экспериментально неисследованного DyxY1-xFe3(BO3)4реализация и наблюдение спонтанного спин-переориентационного переходавозможны, а для TbxY1-xFe3(BO3)4 из-за необходимости сильного разбавленияTb-подсистемы возможный эффект будет невыразителен.В пятой главе приведены результаты описания полевых зависимостеймагнитострикции в RFe3(BO3)4 (R = Pr, Nd, Sm, Tb, Dy, Ho, Er) и тепловогорасширения в HoFe3(BO3)4.
Формализм, сформулированный Н.П. Колмаковой иЛ.В. Такуновым и реализованный при участии автора диссертации в работе [A4],позволил весьма успешно описать обнаруженные закономерности поведениямагнитострикции и теплового расширения. Показано, что скачки мультипольныхмоментов РЗ ионов в ферроборатах при спин-флоп-переходе в поле В||с (рис.
9,10) и в базисной плоскости в одном из трех возможных доменов обусловливаютобнаруженныевеличиныскачковпродольноймагнитострикции.Подборкоэффициентов в линейных комбинациях наибольших моментов РЗ ионовпозволяет количественно описать характер полевой и температурной зависимостимагнитострикции. Установлено, что квадрупольного приближения достаточнодля описания магнитострикции ферроборатов с R = Pr, Tb и Dy. Дляферроборатов с R = Sm, Nd, Ho и Er необходим учет моментов больших порядков.2000.4(a)20(a)2(б)-2J O204B, Tл6 J 218 J O22J 22J O20PrFe3(BO3)4T = 4.2 KB||c-4J O21BSF024B, Tл6008Рис.9.(а)МагнитострикцияPrFe3(BO3)4 (значки) [10] и полевыезависимости квадрупольного моментаиона Pr3+ при Т = 4.2, 20 К.
(б)Полевые зависимости моментов ионаPr3+ в начальной (B < BSF) и во флоп(B > BSF) фазах для В||с при T = 4.2 K.2J 421 J O20 J O22-46B, Tл8J 22J O21-8-12Q-6-20DyFe3(BO3)4T = 4.2 KB||cBSF-0.8Мультипольные моменты, 10-3-0.4T = 4.2 K-6Мультипольные моменты, 10c,10-6c, 10PrFe3(BO3)4B||c-400.0-6-2BSF(б)0 J O202DyFe3(BO3)4T = 4.2 KB||c4B, Tл68Рис.10.(а)МагнитострикцияDyFe3(BO3)4 (значки) [4] и полевыезависимости квадрупольного моментаиона Dy3+ при Т = 4.2 К. (б) Полевыезависимости моментов иона Dy3+ вначальной (B < BSF) и во флоп(B > BSF) фазах для В||с при T = 4.2 K.Интерес к исследованию замещенных ферроборатов R1(1)x R (x2 ) Fe3 (BO3 )4обусловлен, в частности, возможностью управления величиной вклада вмагнитные и другие физические свойства кристалла от РЗ и Fe-подсистем.Наличие конкурирующих R (1,2) –Fe обменных взаимодействий может привести кэффектам, обусловленным конкуренцией вкладов,например реализацияспонтанныхПоявившиесяпереориентационныхпереходов[4].новыевозможности варьирования состава обеспечили еще большее разнообразиенаблюдаемых эффектов, основные из которых рассмотрены в главе 6.Определены параметры КП для РЗ ионов в замещенных ферроборатах.
ДляTb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 описаны аномалии на Mс(B) при спин-флоп-переходе (рис. 11).21Tb0.25FeM2Mc, B/форм. ед.4m1Er0.75В > ВSFm1cTb0.25m2В||c (б)FeM1abEr0.75m2c3FeT=2K2m2M120(a)Tb0.25Er0.75m240abEr0.75m10B||c1Tb0.25m1FeM2В < ВSF02Предложенный46Рис. 11. Кривые намагничиванияTb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 для B||c приТ = 2, 20 и 40 К. Значки –экспериментальные данные [11],линии – расчет. Схемы а и б –приВ||с(плоскостьabперпендикулярнаплоскостирисунка).B, TлвозможныйВ||c8вариантпроцессовнамагничиванияNd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.05, 0.1, 0.15, 0.25, 0.4) в слабых магнитных полях среализацией угловой магнитной структуры (схемы а, в на рис. 6) позволил вдеталях проанализировать поведение магнитных моментов РЗ и Fe-подсистем иописать аномалии на низкотемпературных кривых намагничивания (рис.
12, 13)Mc,c, B/форм. ед.при фазовых переходах от начальной угловой (схема в) во флоп-фазу (схема г).Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)42B||cBcT =2K1NdBcFeDyB||cNdB||c0DyBc024 B, Tл 6Рис. 12. Кривые намагничиванияNd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 для B||c иBс при Т = 2 К. Значки –экспериментальныеданные[A17], линии – расчет. Показанывклады во флоп-фазе в полнуюнамагниченность от Nd-, Dy- иFe-подсистемприB||c(штриховые кривые) и Bc(сплошные).8Для объяснения необычных ступенчатых аномалий на Mс(В) некоторыхсоставов Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (рис.
13) было сделано предположение о возможномформировании устойчивой в небольшом интервале полей промежуточнойугловой фазы (схема в, θ Fe = УГ2), в которой вектор антиферромагнетизмапринимает более близкое к базисной плоскости положение, чем в начальномугловом состоянии. Второй, более ярко выраженный, скачок обусловленпереориентацией магнитных моментов Fe-подсистемы из промежуточного22состояния (схема в, θ Fe = УГ2) во флоп-фазу (схема г) и сопровождаетсяпереориентацией вдоль направления поля В||с магнитных моментов обеихподрешеток ионов Nd3+ и Dy3+.Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4111084 200.0 0.3 0.6 0.9 1.2 1.500.2Mc, B/форм. ед.Е/kB, см /форм.
ед.240-111 1003T=2K21-10.02.14BSR10.446B, Tл0.8BSR28Рис. 13. Кривые намагничиванияNd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 для B||c. Значки –экспериментальные данные [A10],линии – расчет. Вставка на рисунке (б)– полевая зависимость энергийNd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 в УГ (кривая 1),промежуточном (штриховая кривая 2)и ЛП (толстая сплошная кривая 3)состояниях при Т = 2 К и B||c.TSR1SR1TSR2SR2c0.250.610 15 20 25SR0.4c0.40.00.4(б) 0.80.20.0000.21.2cTN cTSR Nd Dy Fe (BO )0.750.2533 40.62 T=4K0.60.0000.8(б)00c. 0.4128c,c, B/Тл форм.
ед.T=2Kc,c, B/Тл форм. ед.Mc, B/форм. ед.(a)2(а)0.6TNЛОcсc510 15 20 25cTSR Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4050100150 200 250T, KРис. 14. Температурные зависимостиc,c(T) Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.25 (а),0.15 (б)) для В = 0.1 Тл. Значки –экспериментальные данные [A10]линии – расчет. Штриховые кривые –дальнейший ход рассчитанных c(T) всоответствующих состояниях.
КриваяχcЛО T рассчитана в предположенииЛО характера магнитной подсистемы.Рассмотрение конкурирующих вкладов РЗ и Fe-подсистем в полнуюанизотропию Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.05, 0.1, 0.15, 0.25, 0.4), Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4,Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 и Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3) с учетом возможного существованиятрех типов доменов в тригональном кристалле показало возможность описанияобнаруженных аномалий на кривых c,c(T).23Для Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.05, 0.1, 0.15, 0.25) описан обнаруженныйспонтанныйспин-переориентационныйпереход,проявляющийсяяркойаномалий на кривой c(T) и менее выраженной на c(T) (рис. 14).ДляSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4ферроборатовобнаруженослабоанизотропноеиповедениеобъясненомагнитныхуникальноедляхарактеристикпрактически во всем исследованном диапазоне температур (рис. 15). Показано,что в предположении ЛП характера магнитной подсистемы Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4удается хорошо описать кривые Mс,с(В) для B > 1.2 Тл, но возникаетсущественное расхождение теории с экспериментом для c,c(T) при низкихтемпературах (штриховые кривые на вставке на рис.
15), которое можноустранить, предположив реализацию, начиная с В = 0, состояния сотклоненными магнитными моментами Fe от оси с (при Т = 2 К θ Fe = 63).c,c, B/Тл форм. ед.0.6Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4cc0.60.4TN.0.400.2c0.00 cccc510 15 20 25 30Рис. 15. Температурные зависимости магнитной восприимчивостиSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 для B||с и Bспри В = 0.1 Тл. Значки –экспериментальные данные [A14],линии – расчет.
На вставке –низкотемпературнаяобластькривых с,с(Т) при Т < ТN.Штриховые кривые – рассчитанный ход с,с(Т) в предположенииЛП анизотропии.50100 150 200 250T, KКазалось очевидным, что замещение ионов Ho3+ на Nd3+ в Ho1-xNdxFe3(BO3)4должно привести к сдвигу температуры спин-переориентационного из ЛП в ЛОсостояние от найденного в чистом HoFe3(BO3)4 значения TSR 5 K в областьболее низких температур, поскольку в чистом NdFe3(BO3)4 при T < TN всемагнитные моменты лежат в базисной плоскости.
Однако в Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4температура TSR неожиданно увеличилась до 9 К [5], а в Ho0.25Nd0.75Fe3(BO3)4значение TSR осталось таким же, как и в чистом HoFe3(BO3)4. Данный результатярко показывает, что простое понимание сложения вкладов от ЛО и ЛП24подсистемвзамещенномсоединениинедостаточнодляобъясненияпроисходящих процессов в результирующей магнитной структуре.Расчеты показывают, что предположенная угловая фаза с θ Fe ≈ 48 приТ = 2 К позволяет объяснить и количественно описать наблюдаемые аномалиина а,c(T) Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 (рис.
16). Резкое уменьшение c(T) при T = 9 Кобусловлено сменой при понижении температуры ЛП состояния на УГсостояние (см. схему в на рис. 6). Данный спин-переориентационный переходобусловлен различными температурными зависимостями конкурирующихвкладов РЗ и Fe-подсистем в полную магнитную анизотропию кристаллаHo0.5Nd0.5Fe3(BO3)4. Таким образом, увеличение TSR в Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4(по сравнению с HoFe3(BO3)4) обусловлено расширением температурногодиапазона устойчивости начального низкотемпературного состояния вследствиеего изменения с ЛО (как в HoFe3(BO3)4) на угловое состояние.Рис. 16. Рассчитанные (линии) иэкспериментальные (значки) [5]Bc= 0.02 Tл температурныезависимостиначальной магнитной восприимчивости Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 вдоль (c)и перпендикулярно (а) оси c.B||aBa= 0.1 Tлa,c, B/Тл форм.ед.TSRa0.8.B||cTSR0.40.50.5c0.0B||c c mHoFe2M1Ndm1NdabFem0M2510T, K0.5Ho0.5m1152T < TSR20Количественная интерпретация экспериментальных данных для чистых,замещенных и разбавленных ферроборатов RFe3(BO3)4 позволила определитьактуальные параметры соединений в рамках единого подхода, которые дляслучая чистых составов приведены в табл.