Автореферат (1097669), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Всерезультатыэкспериментальныхисследованийактивнообсуждалисьсведущими теоретиками, специалистами в области физики магнитных явлений икоординационной химии, и по возможности были проверены прямыми11квантово-механическими расчетами из первых принципов для уточненияхарактера обменных взаимодействий, особенностей формирования квантовыхосновных состояний и спин-конфигурационных моделей новых соединений.Положения, выносимые на защитуВ настоящей работе впервые исследованы статические и динамическиемагнитные свойства ряда новых квазидвумерных магнетиков Li3Ni2SbO6,Na3Ni2SbO6, Na3Co2SbO6, Ag3Co2SbO6, Li3Co2SbO6, Li4FeSbO6, Na4FeSbO6,Li4NiTeO6,NaFe3(HPO3)2(H2PO3)6,Cs2Cu1.1(VO)1.9(P2O7)2,MnSb2O6,Na2Ni3(OH)2(PO4)2,K2Mn3(VO4)2(CO3),Pb3TeCo3(V,P,As)2O14,Rb2Cu3(P2O7)2,RbCuAl(PO4)2, Cu3Y(SeO3)2O2Cl, Cu3Sm(SeO3)2O2Cl, Cu3La(SeO3)2O2Br, MnCrO4,Bi2Fe(SeO3)2OCl3, BaVSi2O7, CuAl(AsO4)O, и VO(CH3COO)2 с различнойтопологией магнитной подсистемы, включая решетку типа пчелиных сот,треугольную решетку, решетку кагоме, алмазную решетку, страйп структуры идр.
Установлены основные характеристики их магнитной подсистемы,тепловые свойства, спиновая динамика, определены основные квантовыесостояния, сделаны оценки обменных взаимодействий и построены магнитныефазовые диаграммы. Основные результаты могут быть сформулированы в видеследующих положений выносимых на защиту:1. Установлено, что магнитная структура слоистых магнетиков срешеткой типа пчелиные соты чрезвычайно чувствительна к соотношениюобменных взаимодействий между ближайшими и следующими за ближайшимисоседями,магнитныхчтоиндуцируетфаз.фрустрациюНетривиальноеиквантовоереализациюосновноенеклассическихсостояние–антиферромагнитное типа зигзаг – обнаружено в антимонатах A3M2SbO6 (A =Li,Na,Ag;M=Ni,Co)соспин-конфигурационноймодельюслабовзаимодействующих плоскостей из ферромагнитных зигзагообразныхцепочек, связанных антиферромагнитно. При этом обнаружено, что магнитнаяструктура Na3Co2SbO6 некомпланарная, спиральная и представляет собойсуперпозицию коллинеарной в общем направлении с длиннопериодной12синусоидальной структурой, а в делафоссите Ag3Co2SbO6 реализуетсяспецифическое орбитальное упорядочение, которое приводит к выраженнойиерархии обменных взаимодействий в магнитоактивном слое.
Обнаруженыиндуцированные магнитным полем спин-переориентационные, спин-флоп испин-флип переходы. Установлено, что формирование дальнего магнитногопорядка в системе K2Mn3(VO4)2(CO3) происходит в два этапа, а вNa2Ni3(OH)2(PO4)2 реализуется сложная спиновая конфигурация – страйпвариант двумерной решетки кагоме – которая стабилизируется диагональнымиобменами на решетке пчелиных сот.2. Определена роль фрустрации и антиструктурного беспорядка наформирование магнитных и немагнитных основных состояний и спиновуюдинамику в ряде новых квазидвумерных магнетиков с треугольной решеткой.Установлено, что магнитные фазовые диаграммы новых 2D треугольныхантиферромагнетиковLi4FeSbO6иMnSb2O6демонстрируютбольшоеразнообразие магнитных фаз, в том числе стабилизирующихся под действиемвнешнего магнитного поля. Обнаружена нетривиальная спиновая динамика вLi4FeSbO6, которая указывает на возможную реализацию топологическогопереходаБерезинского-Костерлица-Таулесанатреугольнойрешеткесобразованием фазы, отвечающей формированию пар Z2 – вихрь-антивихрь.Установлено, что спиновая динамика в 2D оксидах Pb3TeCo3(V,P,As)2O14 стреугольной решеткой спинов S = 3/2 носит квазиодномерный характер всогласии с предложенной спиновой моделью, согласно которой магнитнаяподсистема представляет собой слабосвязанные одномерные треугольныетрубки.
Определены основные параметры обменных взаимодействий ивыявлены причины подавления дальнего порядка в треугольных системахNa4FeSbO6 и Li4NiTeO6, связанные с критической ролью собственногоантиструктурного беспорядка и фрустрации.3.Установленыосновныеквантовыесостояния,статическиеидинамические параметры магнитной подсистемы в ряде квазидвумерныхметаллооксидов со сложной топологией магнитной решетки. Обнаружено13формирование ферримагнитного основного состояния при TC ~ 9.5 K снетривиальной спиновой структурой типа алмазных цепочек и плато 1/3 отмомента насыщения на кривой намагничивания в новом квазидвумерноммагнетике NaFe3(HPO3)2(H2PO3)6.
Выявлена критическая роль корреляционныхобменных эффектов на сигнал ЭПР и спиновую динамику фрустрированныхнеколлинеарных франциситов Cu3Ln(SeO3)2O2X (Ln = Y, Sm, La; X = Cl, Br) сискаженнойрешеткойCs2Cu1.1(VO)1.9(P2O7)2подсистемскагомеиз-заразличнойинецентросимметричногоприсутствияэнергетикоймагнетикавзаимодействующихианизотропией.спиновыхУстановленоформирование дальнего магнитного порядка с высокой температурой Нееля засчет сильных межцепочечных взаимодействий в квази 1D магнетике MnCrO4.4.Определенызакономерностивлиянияразмерностимагнитнойподсистемы на температурную зависимость спин-корреляционной длины в ряденовых квазидвумерных металлооксидов.
Квазидвумерный характер уширениялинии поглощения ЭПР (расхождения спин-корреляционной длины) обнаружендля антимонатов A3M2SbO6 (A = Li, Na) с решеткой пчелиные соты, дляNa4FeSbO6, Li4NiTeO6, MnSb2O6 с треугольной решеткой и для франциситаCu3La(SeO3)2O2Br с решеткой кагоме. Выделены вклады двух магнитныхподсистем ионов Fe3+ (S = 5/2) в NaFe3(HPO3)2(H2PO3)6 и обнаружено, чтокритическое уширение линии поглощения происходит в этом соединении сразличной степенной зависимостью для низкоразмерной и трехмернойспиновых подрешеток. Аномальная спиновая динамика с присутствиемнескольких спин-динамических режимов обнаружена в квазидвумерныхсистемахRb2Cu3(P2O7)2,K2Mn3(VO4)2(CO3),Cu3Y(SeO3)2O2ClиCu3Sm(SeO3)2O2Cl.5.
Установлены доминирующие обмены и предложены модели спиновойструктуры для ряда новых слоистых антиферромагнетиков. Показано, чтомагнитнаяструктурасоединенияRb2Cu3(P2O7)2естьсистематрехвзаимодействующих спиновых цепочек, две из которых альтернированные типаJ-J-J’ (с J равным 30 или 37 К и J’ = 5 К) и одна однородная J’’ = 5 К, а в 2D14магнетикеприсутствуютRbCuAl(PO4)2альтернированныеантиферро-/ферромагнитные зигзаговые цепочки меди с S = 1/2, связанные между собойслабым обменом, который стабилизирует антиферромагнитное основноесостояние с TN = 10.5 К. Установлен квазиодномерный характер магнетизма(зигзагообразные альтернированные типа J-J’ цепочки спинов S = 5/2) споследующим формированием антиферромагнитного основного состояния приTN = 13 К в квази-2D магнетике Bi2Fe(SeO3)2OCl3.
Показано, что, основнымсостояниемVO(CH3COO)2являетсяоднороднаяантиферромагнитнаягейзенберговская цепочка спинов S=1/2 с внутрицепочечным обменом J ~ 165Kирекордномалымзначениемсоотношениявнутрицепочечногоимежцепочечного обменного взаимодействия J'/J ~ 10-4.6. Определен характер спиновой динамики в ряде новых квазидвумерныхметаллооксидов сослабовзаимодействующимидимерами испиновымицепочками в магнитной подсистеме. Методом ЭПР спектроскопии выделенвклад низкоразмерной подсистемы в VO(CH3COO)2 (цепочка спинов S = 1/2),BaVSi2O7 и CuAl(AsO4)O (системы с димерами спинов S = 1/2) и установленыпараметры обменных взаимодействий, определены энергетическая щель междусинглетным и триплетным состоянием и роль магнитной анизотропии.Обнаружено увеличение магнитной анизотропии в димерной системе BaVSi2O7ниже Tmax в области больших магнитных полей, которое приводит квыраженному подавлению эффектов обменного сужения и к существенному(~60%) уменьшению щели между синглетным и триплетным состоянием.Личный вклад автораАвтору принадлежит решающая роль в определении направленийисследований, формулировке и постановке цели и задач работы, проведениивсех экспериментов по исследованию температурных и полевых зависимостейнамагниченности, теплоемкости и электронного парамагнитного резонанса вширокихинтервалахтемпературимагнитных15полей,проведенииматематического анализа, обработки, интерпретации и обобщения всехполученных результатов, написании научных статей и подготовке докладов.Степень достоверности и апробация результатовПотемедиссертационнойработыопубликована21статьяврецензируемых журналах, включая 17 статей в журналах из списка Топ – 25%по импакт-фактору по версии Thomson Reuters, как то Physical Review B, DaltonTransactions, Inorganic Chemistry, Physics and Chemistry of Minerals (которыетакже входят в список Всероссийской Аттестационной Комиссии).
Уровеньпризнания полученных в работе результатов может быть оценен также изнаукометрических показателей автора, которые на момент представленияработы составляли индекс Хирша 7, число статей 62.Основные результаты работы были представлены в виде 37 устных истендовых докладов на международных и российских конференциях, в томчисле: Moscow International Symposium on Magnetism (MISM) Moscow, Russia,2011, 2014; Intern. Conf. “Spin physics, spin chemistry, and spin technology”(SPCT) and Russian-Germany Workshop “Functional Spin Materials”, Kazan,Russia, 2011; St. Petersburg, Russia, 2015; Intern. Conf. Modern Development ofMagneticResonanceМеждународная(MDMR),конференцияKazan,Russia,«Мёссбауэровская2013,2014,2015;спектроскопияиXIIееприменения» (ICMSA-12), Суздаль, Россия, 2012; 2nd Russia-Taiwan JointSymposium Magnetism, Superconductivity and Electronic Structure in LowDimensional Systems, (MSELD 2013), Moscow, Russia, 2012; V Euro-AsianSymposium"TrendsinMAGnetism":Nanomagnetism(EASTMAG-2013),Vladivostok, Russia, 2013; Intern.
Conf. on Nanoscale Magnetism (ICNM-2013),Istanbul, Turkey, 2013; Joint European Symposia on Magnetism (JEMS 2013),Rhodes, Greece, 2013; Annual Intern. Symposium on Materials Science &Technology 2013 (MS&T’13), Montreal, Quebec, Canada, 2013; Kolkata MoscowSymposium, Kolkata, India, 2013; IV International Conference for young scientists,Kharkov, Ukraine, Украина, 2013; 3rd, 4th Intern. Conf. on Superconductivity andMagnetism – ICSM, Istanbul, Turkey, 2012; Antalya, Turkey, 2014; XXXVI,16XXXVII Совещания по физике низких температур (НТ-36), Санкт-Петербург,2012, Казань, 2015; XV, XVI, XVIII International Youth Scientific School “Actualproblems of magnetic resonance and its application”, Kazan: Kazan FederalUniversity, 2012, 2013, 2015; Всероссийская школа-конференция студентов,аспирантов и молодых ученых «Материалы и технологии XXI века».
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
