Автореферат (1097669), страница 6
Текст из файла (страница 6)
Температурные зависимости параметров демонстрируютразличный характер эволюции (рис. 11), что позволяет однозначно разделитьвклады от двух магнитных подрешеток, соответствующих одномернымцепочкам и парамагнитной примеси. Температурная зависимость интегральнойинтенсивности ЭПР для линии L1, которая отвечает цепочечному вкладу вмагнитную восприимчивость, была аппроксимирована несколькими моделямидля низкоразмерных систем. Разумное согласие с экспериментальнымиданными получено в рамках модели однородной антиферромагнитнойГейзенберговской цепочки со спином S = 1/2 и модели антиферромагнитнойцепочки с учетом взаимодействия Дзялошинского-Мориа (рис. 11(b)), причемпервая модель оказывается предпочтительней.
Таким образом, показано, чтоосновным состоянием VO(CH3COO)2 является однородная антиферромагнитнаягейзенберговская цепочка с внутрицепочечным обменом J ~ 165 K, а вкладанизотропии типа Дзялошинского-Мория маловероятен.T=6KT=30K0,330,340,35B (T)0,36T=110KdP/dB (arb. units)T=18KExpTotalLine1Line2dP/dB (arb. units)dP/dB (arb. units)ExpTotalLine1Line2T=220KT=70KExpTotalLine1Line2T=340KT=200K0,330,340,350,36T=480K0,320,330,34B (T)B (T)300,350,36Рис. 10. Спектры поглощения ЭПР для диацетата ванадила при различныхтемпературах (точки), красная линия - аппроксимация спектра суммой двухлоренцианов, зеленая и синяя линии – две разрешаемые компоненты спектра.2015L2L1L2(b)(a)∆ B 1 fit10χESR (arb. units)∆B (mT)L15effective g-factor0g 1=1.9611,96S=1/2 H AFC m odelS=1/2 H AFC+DM m odelTotal sum L 1 + L 21,941,9201002003004000T (K)100200300400500T (K)Рис.
11. Температурные зависимости ширины линии ЭПР, эффективного gфактора (a) и интегральной интенсивности ЭПР для отдельных компонент и ихсуммы, нормированные на соответствующую константу в сравнении с даннымипрямых измерений магнитной восприимчивости со СКВИД-магнитометра (b).Сплошные линии на верхней части правой панели показывают результатаппроксимации в рамках моделей гейзенберговской цепочки (красная) имодели цепочки с учетом взаимодействия Дзялошинского-Мориа (голубая).Методом ЭПР спектроскопии корректно выделен вклад низкоразмернойподсистемы в квазидвумерных системах BaVSi2O7 и CuAl(AsO4)O сослабовзаимодействующими димерами со спином S = 1/2. Определена щельмежду синглетным и триплетным состоянием, которая составила ∆ ~ 38 K дляBaVSi2O7 и ∆ ~ 350 K для CuAl(AsO4)O, что получило подтверждение изтеоретических расчетов. Кроме того, в димерной системе BaVSi2O7 обнаруженоувеличение роли магнитной анизотропии ниже Tmax в области больших31магнитных полей.
Исследование ЭПР спектров в высокочастотной областипоказывает кардинальное изменение формы линии поглощения, котораястановится анизотропной (рис. 12) в отличие от обменно-суженной одиночнойлинии лоренцева типа, которая наблюдается в низкочастотном (10 ГГц)диапазоне. Аппроксимация интегральной интенсивности ЭПР спектров врамках модели слабовзамодействующих димеров (правая часть на нижнейпанелирис.обнаруживает12)существенноеуменьшениеосновноговнутридимерного обменного взаимодействия с ростом частоты, что позволяетсделать вывод о том, что увеличение роли анизотропии с ростом магнитногополя приводит к 60% уменьшению щели между синглетным и триплетнымсостоянием.В квазидвумерных системах Bi2Fe(SeO3)2OCl3 и MnCrO4,несмотря наприсутствие в кристаллической структуре хорошо изолированных одномерныхцепочек спинов с S = 5/2 ионов Fe3+ в Bi2Fe(SeO3)2OCl3 и Mn2+ в MnCrO4обнаруживается установление дальнего антиферромагнитного порядка, причемтемпература Нееля в марганцевом оксиде принимает очень большое длянизкоразмерной системы значение TN = 42 К.
Как установлено изESR absorbtion (arb. units)B (T)14.4-314.614.815.0-4-5ExpTotalL⊥-6-7-8f=405 GHzL||-9Limp400300 f=135 GHz4.810190 GHz405 GHz4.95.05.1200510000f=190 GHz6.82468B (T)7.0107.212145101520 25T (K)30Area (arb. units)Frequency (GHz)-1035040Рис. 12. (сверху) Пример разложения ЭПР спектра на три компоненты,отвечающие двум принципиальным компонентам g-тензора L|| и L⊥ отванадиевой подсистемы и сигнала от примесей/дефектов Limp; (снизу слева)32Частотно-полевая фазовая диаграмма f(B) и примеры спектров при 135 ГГц и190ГГцсоответственно;(снизусправа)температурныезависимостиинтегральной интенсивности ЭПР при 135 ГГц и 190 ГГц соответственно.первопринципныхтеоретическихрасчетов,вотличиеотквантовыходномерных систем со спином S = 1/2, все пять полузаполненных орбиталей наd оболочке высокоспиновых ионов Mn2+ и Fe3+ (все t2g и eg электронныеорбитали) принимают участие в обмене и роль суперсуперобменныхвзаимодействий (M – O…O – M) в таких системах может оказаться весьмазначительной, обуславливая рост межцепочечных и межслоевых обменныхкорреляций и трехмерный характер магнетизма.В заключении сформулированы основные результаты и выводы работы:1.
Проведены исследования статических и динамических магнитныхсвойств ряда новых квазидвумерных магнетиков A3M2SbO6 (A = Li, Na, Ag; M =Ni,Co),A4FeSbO6Na2Ni3(OH)2(PO4)2,(A=Li,Na),Li4NiTeO6,K2Mn3(VO4)2(CO3),NaFe3(HPO3)2(H2PO3)6,Cs2Cu1.1(VO)1.9(P2O7)2,MnSb2O6,Pb3TeCo3(V,P,As)2O14, Rb2Cu3(P2O7)2, RbCuAl(PO4)2, Cu3Ln(SeO3)2O2X (Ln = Y,Sm, La; X = Cl, Br), MnCrO4, Bi2Fe(SeO3)2OCl3, BaVSi2O7, CuAl(AsO4)O иVO(CH3COO)2 с различной топологией магнитной подсистемы, включаярешетки типа пчелиных сот, треугольную решетку, решетку кагоме, алмазнуюрешетку, страйп структуры и др.2.
Определены основные параметры магнитной подсистемы и построенымагнитныефазовыедиаграммыдлярядановыхквазидвумерныхметаллооксидов с магнитной решеткой типа пчелиные соты. Установлено, чтомагнитная структура слоистых магнетиков с решеткой типа пчелиные сотычрезвычайно чувствительна к соотношению обменных взаимодействий междуближайшими и следующими за ближайшими соседями, что индуцируетфрустрацию и реализацию неклассических магнитных фаз. Нетривиальноеквантовое основное состояние – антиферромагнитное типа зигзаг – обнаруженов антимонатах A3M2SbO6 (A = Li, Na, Ag; M = Ni, Co) со спин33конфигурационноймодельюслабовзаимодействующихплоскостейизферромагнитных зигзагообразных цепочек, связанных антиферромагнитно.
Приэтом обнаружено, что магнитная структура Na3Co2SbO6 некомпланарная,спиральная и представляет собой суперпозицию коллинеарной в общемнаправлении с длиннопериодной синусоидальной структурой, а в делафосситеAg3Co2SbO6 реализуется специфическое орбитальное упорядочение, котороеприводитквыраженнойиерархииобменныхвзаимодействийвмагнитоактивном слое.
Установлено, что формирование дальнего магнитногопорядка в K2Mn3(VO4)2(CO3) происходит в два этапа, а в Na2Ni3(OH)2(PO4)2реализуется сложная спиновая конфигурация – страйп вариант двумернойрешетки кагоме – которая стабилизируется диагональными обменами нарешетке пчелиных сот.3. Выявлена роль фрустрации и антиструктурного беспорядка наформирование магнитных и немагнитных основных состояний и спиновуюдинамику в ряде новых квазидвумерных магнетиков с треугольной решеткой.Установлено, что магнитные фазовые диаграммы новых 2D треугольныхантиферромагнетиковLi4FeSbO6иMnSb2O6демонстрируютбольшоеразнообразие магнитных фаз, в том числе стабилизирующихся под действиемвнешнего магнитного поля. Обнаружена нетривиальная спиновая динамика вLi4FeSbO6, которая указывает на возможную реализацию топологическогоперехода на треугольной решетке с образованием фазы, отвечающейформированию пар Z2 – вихрь-антивихрь.
Установлено, что спиновая динамикав 2D оксидах Pb3TeCo3(V,P,As)2O14 с треугольной решеткой спинов S = 3/2носит квазиодномерный характер в согласии с предложенной спиновоймоделью, которая представляет собой слабосвязанные треугольные трубки.Определены основные параметры обменных взаимодействий и выявленыпричины подавления дальнего порядка в треугольных системах Na4FeSbO6 иLi4NiTeO6.4.Установленыосновныеквантовыесостояния,статическиеидинамические параметры магнитной подсистемы в ряде квазидвумерных34металлооксидов со сложной топологией магнитной решетки. Обнаруженоформированиеферримагнитногоосновногосостоянияснетривиальнойспиновой структурой типа алмазных цепочек и плато 1/3 от моментанасыщения на кривой намагничивания в новом квазидвумерном магнетикеNaFe3(HPO3)2(H2PO3)6.
Выявлена критическая роль корреляционных обменныхэффектовнасигналнеколлинеарныхЭПРфранциситовCu3La(SeO3)2O2BrсиспиновуюдинамикуCu3Y(SeO3)2O2Cl,искаженнойфрустрированныхCu3Sm(SeO3)2O2Clрешеткойкагомеиидлянецентросимметричного магнетика Cs2Cu1.1(VO)1.9(P2O7)2 из-за присутствиявзаимодействующихспиновыхподсистемсразличнойэнергетикойианизотропией.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
