Получение метилформиата и ацетальдегида дегидрированием низших алифатических спиртов (1091747), страница 17
Текст из файла (страница 17)
РФА спектры восстановленного и отработанного катализатора 5%Cu/ACFНа РФА спектре образца 5%Cu/ACF частиц активного компонента в видеCu0 не наблюдаются, даже в восстановленном образце. Обнаружены пики,соответствующие Cu+. Для каталитической системы 5%Сu/сибунит, авторы [147]делают аналогичный вывод.4. Техническое оформление процесса конверсиинизкомолекулярных алифатических спиртов.4.1 Конструкция реактораУчитывая малый объем доступной информации о технических решенияхпри работе с ACF в реакторах проточного типа, было решено использовать опытавторов [136], применившим в своей работе данный углеродный материал впроцессе жидкофазного гидрирования.Былпредложенреактор,представляющаясобойсвоеобразный«конструктор», состоящий из нескольких съемных частей:1) верхнего и нижнего оголовий,2) ламинатора – обеспечивающий ровное поступление газа в реактор,3) диффузоров – распределителей потока,1104) сеток, на которых располагается катализатор,5) прижимных колец,6) скрепляющих шпилек.ВсистемеавтоматизированногопроектированияSolidWorksбылапостроена трехмерная модель реактора с учетом геометрических особенностей испособов крепления отдельных деталей (рис.
42).Размеры реактора:высота - 91 мм,внешний диаметр - 80 мм,внутренний диаметр – 50 ммвысота кольца – 3 ммтолщина стенок патрубков – 2 ммкрепления – шпилька М6материал - сталь.Рис.42 Трехмерная модель реактораЧисленный эксперимент по конечно-элементному моделированию реакторапроходил в несколько этапов, в ходе которых было задействовано два типапрограммного обеспечения.НапервомэтапевсистемеавтоматизированногопроектированияSolidWorks была построена трехмерная модель реактора с учетом его111геометрических особенностей и способов крепления отдельных деталей.Результат моделирования представлен на рисунке 43.Для выполнения численных расчетов потребовалось создать объем,повторяющий внутреннюю полость реактора. В ходе построения моделиреактора, пригодной для вычислительного процесса, были сделаны некоторыеупрощения ее геометрии.Рис.
43. Трехмерная модель реактора в разрезе.Кроме того, был учтен тот факт, что необходимый нам объем обладаетсимметрией. Поэтому для упрощения конечных вычислений и оптимизацииработы с памятью компьютера была построена четверть модели, а не весь объемцеликом. В дальнейшем при необходимости все полученные результаты былизеркально отображены относительно плоскостей симметрии, что позволилополучить полную картину распределения температур, поля скоростей и другихрезультатов моделирования.Таким образом, после описанных выше упрощений была получена модель,представленная на рисунке 44, импортированная в программный комплексANSYS для дальнейших расчетов.1124.2 Температурные и гидродинамические характеристики реактораРасчетпроводилсяметодомконечныхэлементоввтрехмернойнестационарной постановке.Рис.
44. Модель внутреннего содержимого реактора (ANSYS)Для описания процесса течения этанола в реакторе решались следующиеуравнения.Трехмерные уравнения движения вязкой несжимаемой жидкости/газа(уравнения Навье-Стокса): 1 F grad p 2 ,tгде (38)ij k , i, j , k – единичные векторы по осям x, y, z, u , , wxyz– вектор скорости, – плотность, р – давление, t – время, F – вектор внешних сил(в том числе сила тяжести).К уравнениям Навье-Стокса присоединяется уравнение неразрывностиu w 0.x y z(39)Для определения температуры решается уравнение энергии (40)113c pT v x c pT v y c pT v z c pT txyz T T T K K Kx x y y z z ,(40)где c p – удельная теплоемкость, Т – температура, К – теплопроводность.После импорта геометрической модели в программный комплекс ANSYSбыли заданы свойства реагента - водно-этанольной смеси (95% этанол, 5% вода).Далее для расчета модели была построена конечно-элементная сетка.Вычислительная сетка была измельчена для получения более качественнойкартины распределения температур в областях поглощения тепла, что показано нарисунке 45.На следующем этапе ставились соответствующие начальные и граничныеусловия.
Предполагалось, что в начальный момент времени температура реагентана входе в реактор имела температуру 350 oC.Рис. 45 Конечно-элементная сетка (ANSYS)Что касается граничных условий, то на входе в реактор была заданаскорость потока 0.018 м/с (соответствует объемному расходу реагента в газовойфазе 6.5 л/ч). На боковых поверхностях, ограничивающих рассматриваемый114объем, ставились условия прилипания, выражающиеся в равенстве нулю скоростипотока.
На выходном сечении задавалось нулевое давление. Данное условиевыбиралось из тех соображений, что давление – величина аддитивная иопределяется с точностью до постоянной величины. Постоянную величину можноположить равной нулю.В расчете учитывалось ускорение свободного падения. На сетках реакторазадавалось поверхностное поглощение тепла в размере 1.78 кДж/ч на одну сетку(слой катализатора), соответствующее эндотермическому эффекту реакции притемпературе 3500С.Результаты вычислительного эксперимента отображены в виде диаграммраспределения температур (рис 46), а также скорости потока (рис 47).Рис. 46 Распределение температур (градусы Кельвина) в модели реактора.Результат расчета, представленный на диаграмме, показывает, что перепадтемператур в реакторе составляет не более 2 градусов.
Максимальная скоростьпотока составила 8,5 см\с.115Рис.47 Распределение скоростей потока.Для исследования влияния межкатализаторного расстояния, образующегосяиз-за сеток, предназначенных для удержания катализатора, на процесс конверсииэтанола, были проведены испытания в лабораторных условиях. Расстояние 3 мммоделировали при помощи кварцевых колец, между которых помещалсякатализатор, в лабораторном реакторе.
Результаты эксперимента показали, чтоналичие расстояния между слоями катализатора не влияет на процесспревращения этанола.4.3 Прочностные характеристики реактораОднимиизважныхсвойствметаллическихконструкцийявляетсяметаллоемкость и запас прочности. Данный коэффициент выражает отношениевеличины напряжения к пределу текучести.
Предел текучести – такоенапряжение, возникающее в растягиваемом образце, при котором материалперестает испытывать только упругие деформации и после снятия нагрузки невернется в исходное положение. Другими словами, напряжение, при которомначинает развиваться пластическая деформация. В соответствии с этимнаименьшее значение коэффициента запаса прочности в конструкции не должнобыть меньше единицы. В качестве материала реактора была выбрана116коррозионностойкая сталь 08Х18Н10T/12Х18Н10T широко использующаяся вовсех отраслях промышленности.Параметры материала реактора (сеток):Марка: 08Х18Н10T (AISI 321)Модуль Юнга: 1.93 1011 ПаКоэффициент Пуассона: 0.31Предел текучести: 2.07 108 ПаПредел прочности на растяжение: 5.86 108 ПаОбъем изделия: 136221.44 мм3Плотность: 7750 кг/м3.Для расчета прочностных характеристик решались следующие уравнения:Так как материал (сталь) является линейным, изотропным и идеальноупругим, то закон Гука, связывающий напряжения и деформации, возникающие всплошной среде при приложении нагрузок, запишется в следующем виде (41): ij ij 2 ij ,(41)где , – упругие постоянные Ламе, – объемное расширение, ij – символКронекера, ij – компоненты тензора деформаций, ij – компоненты тензоранапряжений, i, j 1, ..., 3 .Соотношения Коши, связывающие тензор деформаций с перемещениями,имеют следующий вид (42):1 uu ij i j ,2 x j xi (42)где ui – компоненты вектора перемещений, xi – независимые переменные.Из второго закона Ньютона с использованием уравнений (40) и (41)получим систему трех уравнений Навье-Ламе (42): ui fi ,xiгде – оператор Лапласа.(43)117К системе уравнений необходимо добавить граничные условия.
Наторцевых поверхностях входного и выходного патрубков запрещены осевыеперемещения, что математически выражается в:u3 0.1(44)На поверхностях симметрии задается равенство нормальных перемещенийнулю:u n 0.2(45).Реактор находится под действием внутреннего давления.Таким образом, записана краевая задача третьего типа (43-45), когда наодной части поверхности тела задается нагрузка, а на другой – перемещения.Краевая задача решалась в трехмерной постановке методом конечныхэлементов. Рассматривалась одна восьмая часть модели трехмерной модели.Отдельнорассчитывалосьнапряженно-деформированноесостояниеметаллических сеток.В модели использовалась гибридная вычислительная сетка (рис.
48), путемпроверки сеточной сходимости добивались того, что размер элемента сетки невлиял на результаты расчетов. Расчет показал, что при давлении 10 МПанаибольшие напряжения достигаются на стенках патрубков. Тем не менее, онименьше предела текучести стали при коэффициенте запаса прочности 1.25.Распределения коэффициента запаса прочности выглядит следующим образом(рис. 49).Таким образом, предложенная нами конструкция реактора может бытьиспользована для газофазных процессов с использованием волокнистыхматериалов в качестве носителей катализаторов.