Диссертация (1091554), страница 10
Текст из файла (страница 10)
Нарис. 18с).При этом необходимо учитывать, что коэффициент отражения волны ВГот слоя оксида с учетом многолучевой интерференции определяется71выражением (14), причем все оптические константы соответствуют значениямна частоте ВГ:(2) 2 i oxr (2)12 r 23 e(2)1 r (2)12 r 23(2)(2), MR23r(17)Амплитуды волн ВГ аналогично записываются в следующем виде:с1 e i x t102c2 e i L(1) x(1) r (2),MR e i t (2) t (2) r (2),MR e i 223101023(2)L i L i Lc3 e i x r (2) r (2),MRt10 e23 e(2)(2)c4 e i L(1) x(1) c r(2)(2)L2(2)(2), MR23r e(2)10 i L( 2 )(2)L c r(2) i L c1 r (2), MR23 r 10 e(2) r (2),MR ei r (2) e i r (2),MR e i t231023(2) i Lc2 n1 c1 r (2),MR23 r 10 ec2 n1(2)10(2)(2)L x(2)L(2)1021(2), MR23 i 2 Lr (2)10 e(2)1nn(18)Отсюда следует:F SHG ( x) (2)(2) i L( 2 ) t (2)10 e i x r (2),MR23 r 10 en 0 e i x r (2),MR23 e(2)t(2)10 i 2 L(1) x(1)n t (2)10 r (2),MR23 e i 2 L(1) x(1) r (2),MR r (2) e i2310(2)L n(2) i 2 L1 r (2),MR23 r 10 e(2)(19)Интенсивность второй гармоники определяется как интеграл по всейтолщинеслояквадратапроизведенияполяисточникаE SHG ( x)наинтерференционный множитель F SHG ( x) :L2SHGI MOS E SHG x F SHG ( x) dx(20)072Результаты проведенного численного моделирования для слоев MoS2приведены на рис.
19-21. Использовались следующие параметры и константыматериала:длиныволнизлучениянакачкиивторойгармоники,соответственно, 800 нм и 400 нм; комплексные показатели преломления надлине волны накачки: n1MoS2 4,4 i 0 [141]; n1SiO2 1,453 i 0 [146];n1Si 3,7 i 0,006 [146]; на длине волны ВГ: n2MoS2 3,75 i 3,25 [141];n2SiO2 1,47 i 0[146];n2Si 5,57 i 0,387[146];толщинаоксидаварьировалась от 0 до 500 нм, толщина слоя ДПМ – от 1 до 250 монослоев, чтосоответствует 200 нм [16].Изменениеоптическихконстантприизменениитолщинынеучитывалось, поскольку к настоящему времени данные по тонким слоямдостаточно противоречивы.
Зависимости интенсивности ВГ от толщины слояMoS2 (рис. 19а) имеют контрастные максимумы, характерные для случаямноголучевой интерференции. Положения максимумов слабо зависит оттолщины слоя оксида и расположены в областях 5-10 нм, 80-90 нм и 170-180нм. Зависимости интенсивности ВГ от толщины слоя оксида для слоя MoS 2толщиной в 1 монослой имеют двойные максимумы достаточно близкие поинтенсивности. При увеличении толщины слоя MoS 2 второй из парныхмаксимумов зависимости I SHG (dox ) уменьшается относительно первого.
ВпределахвторогомаксимумазависимостиI SHG (d f )взависимостиинтенсивности ВГ от толщины оксида наблюдается только один максимум.Также была построена двумерная карта распределения интенсивности ВГ взависимости от толщины оксида и толщины слоя MoS2 (рисунок 20).73Зависимости интенсивности ВГ (а) от толщины слоя MoS2при различных значениях толщины слоя оксида; (б) от толщины слояоксида при различных значениях толщины слоя MoS2. Длина волнынакачки 800 нм, ВГ – 400 нм.Моделирование мощности ВГ при варьировании значенийтолщины слоя MoS2 в диапазоне 1-125нм и толщины слоя оксида вдиапазоне 1-800мкм.74В большом количестве работ [147,148] показано, что для визуализациикристаллитов ДПМ наилучшей является толщина слоя оксида порядка 300 нм.Из рис. 19б следует, что такие условия соответствуют минимуму ГВГ, и,следовательно, не являются оптимальными.
Это связано с тем, что длявизуализации кристаллитов в структуре MoS2/SiO2/Si наилучшая видимостьопределяется контрастом на фоне чистой структуры SiO2/Si, то естьотношением Contr SHGSHGI SiO I MoS2 / Si2 / SiO2 / SiSHGSHGI SiO I MoS2 / Si2 / SiO2 / Si, в то время как интенсивность второйгармоники определяется прежде всего полями накачки и . На рис.
21 и22 представлены зависимости от толщины слоя оксида контраста,коэффициентов отражения от структур MoS2/SiO2/Si и SiO2/Si, а также полей и , рассчитанных как ,L , ( x)dx для толщины в 1 и 15 слоев0MoS2 .Зависимости R(dox ) в структурах SiO2/Si описываются функциями,близкими к гармоническим (рис. 21а-в). В структурах MoS2/SiO2/Si этизависимости деформируются и смещаются по фазе. Контраст каждогоизображения максимален в точках наибольшего различия коэффициентовотражения от MoS2/SiO2/Si и SiO2/Si.
При увеличении толщины слоя ДПМконтраст изображений возрастает, и его максимум смещается как функциятолщины слоя оксида. Последнее позволяет выбрать такую толщину оксида,при которой контраст максимален для монослоя ДПМ.Поля накачки (dox ) и (dox ) , инициирующие возникновениенелинейной поляризации в слое ДПМ, находятся в противофазе сзависимостями R(dox ) , что отражает соотношение T R 1 , справедливое вотсутствие поглощения. Зависимости полей накачки от толщины оксидаможно представить, как огибающие для зависимости интенсивности ВГ от75толщины оксида. Дополнительная «изрезанность» максимумов возникаетвследствие многолучевой интерференции в слоях оксида и слоя ДПМ волнвторой гармоники. Контраст изображений ВГ, определенный аналогичнолинейному случаю, всегда равен единице, поскольку интенсивность ВГ,генерируемой центросимметричными кремнием и оксидом кремния, можносчитать равной нулю.
Тем не менее, выбор толщины оксида и дляэкспериментов по генерации второй гармоники имеет смысл, так как приоптимальном значении d ox (90 нм для рассматриваемой системы) увеличениеинтенсивности ВГ может составить до нескольких сотен раз. Тем не менее, врамках данной модели, подразумевающей независимость нелинейнойвосприимчивости от толщины слоя, интенсивность ВГ, генерируемоймонослоем, не может оказаться больше интенсивности ВГ, генерируемойслоями толщиной 4-5 монослоев (рис.
19а). Такое допущение, скорее всего,окажется неверным при попадании энергии фотона накачки и/или второйгармоники в область экситонных или межзонных резонансов.76Для двух значений толщины слоя MoS2 (1 монослой слева,15 монослоев справа) - зависимости от толщины слоя оксида (а, в) коэффициента отражения; (б) – контраста; (г, д) – модулей полей накачки и . Длина волны 800 нм.Для визуализации и измерения характеристик полученных кристаллитовбыл проведен ряд экспериментальных исследований с помощью методикАСМ и нелинейно-оптической микроскопии, описанных в главе 2.На рис.
22а и б представлены, соответственно, АСМ и ГВГ изображениядостаточно толстого кристаллита, на котором обнаружены области от 20 до140 нм. Толщины областей измерялись на основе сечений изображения АСМ.Наосновеполученныхизображенийпостроенаэкспериментальнаязависимость интенсивности ВГ от толщины слоя (рис. 22в).77АСМ (а) и ГВГ (б) изображения кристаллитов MoS2,эксфолиированных на поверхность структуры SiO2/Si; (в) зависимостьинтенсивности ВГ от толщины слоя MoS2 при толщине слоя оксидакремния 19 нм.Зависимость I 2 (d f ) (рис. 22в) для толстого кристаллита, показанногона рис. 22 а-б, имеет два максимума при толщинах d f 20нм и d f 112нм .Между этими значениями толщины интенсивность ВГ спадает практически до78нуля. При толщинах, больших 112 нм также наблюдается уменьшениеинтенсивности ВГ.
Для тонких кристаллитов максимум интенсивности ВГнаблюдаетсяd f 8нмприиd f 20нм ,применьшихтолщинахинтенсивность ВГ падает практически на порядок. Кроме того, очевиденбольшой разброс значений интенсивности ВГ при малых толщинах. Такойразброс может быть связан с подробно описанным в следующем разделедиссертации наличием политипизма дисульфида молибдена. Еще однойпричиной может быть зависимость оптических констант от толщины. Насегодняшний день имеется только одна работа [141], где аккуратносравниваются оптические константы монослоя и объемного материала. Дляучета толщинной зависимости оптических констант необходимо провести ихизмерения для образцов с последовательно увеличивающимся количествомслоев, что представляет собой нетривиальную задачу в силу небольшихразмеров кристаллитов фиксированной толщины.Темнеменее,очевиднодостаточноехорошеесовпадениеэкспериментальной и расчетной зависимостей интенсивности ВГ от толщиныслоя в кристаллитах.3.4.