Диссертация (1025280), страница 11

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 11)

Также на панели (а) с экспериментальной кривойε′ сопоставляется кривая ε′K−K , рассчитанная на основе ε′′ с использованием(2.3). Очевидно хорошее совпадение двух зависимостей ҫ ε′ и ε′K−K .Подходы к решению обратных спектроскопических задач с помощьюметодв интегрального преобразования Крамерса-Кронига позволяют проводить адекватное восстановление диэлектрической функции при исследованиигазов в гигагерцовой, терагерцовой, ИК и видимой областях электрмоагнитного спектра, либо при изучении конденсированных сред в ИК и видимомдиапазонах.В отмеченных случаях спектральные особенности диэлектрических характеристик являются достаточно локальными по частоте, поэтому выполнение преобразования Гильберта ((2.3) и (2.4)) в ограниченном интервалечастот не приводит к появлению краевых эффектов.

В то же время, приизучении конденсированных сред в низкочастотной области шкалы электромагнитных волн, в том числе в области гигагерцовых и терагерцовых частот, уширение спектральных полос поглощения существенно (ширина полос поглощения сопоставима с шириной рабочего спектрального диапазона57спектрометра). В данном случае применение соотношений Крамерса-Кронигаможет привести к некорректным результатам восстановления, а краевые эффекты способны существенно осложнить интерпретацию экспериментальныхданных.Для мнимой части диэлектрической проницаемости справедливо правило сумм [241]︁+∞ωε′′ (ω) dω = 2π 2 e2 N/m,(2.5)0где m и e ҫ масса и заряд электрона, N ҫ полное число электронов в единицеобъема вещества.

Выражение (2.5), в основе которого лежит закон сохранения зарядов, показывает, что интегральная величина мнимой составляющейкомплексной диэлектрической проницаемости есть величина постоянная, зависящая от полного числа носителей зарядов в системе.Отметим, что магнитная дисперсия среды µ︀ (ω) обладает теми же общими свойствами, что и диэлектрическая ε︀ (ω). Более того им подчиняютсясреды как с материальной, так и с пространственной дисперсией [178]. К числу последних относятся искусственные оптические среды ҫ метаматериалы ифотонные кристаллы [243ҫ248].Ознакомившись с общими свойствами диэлектрической функции,рассмотрим некоторые часто встречающиеся в терагерцовых спектроскопических исследованиях виды диэлектрической дисперсии, построенныена основе моделей классической механики, ҫ модели диэлектрическойпроницаемости Лоренца, Дебая и Друде.

Опишем основные классы сред, длякоторых в терагерцовой области частот характерны перечисленные видыдиэлектрической дисперсии.Модель диэлектрической дисперсии ЛоренцаРезонансное взаимодействие терагерцового излучение с веществом наблюдается преимущественно в газах, а также в искусственных средах (фотонных кристаллах и метаматериалах). В случае резонансного взаимодействиятерагерцового излучения с веществом дисперсия его диэлектрических характеристик описывается моделью Лоренца.Опишем механизм взаимодействия электромагнитного излучения со58средой, состоящей из совокупности атомов.

Рассматривая отдельный атомкак положительно заряженное ядро и движущийся вокруг него отрицательно заряженный электрон (электронное облако), см. Рис. 2.2 (а) и (б), можнозаписать уравнение движения электрона при приложении к среде электрического поля∂ 2r∂rm 2 + mγ + mω02 r = −eE,(2.6)∂t∂tгде r ҫ вектор смещение электрона относительно ядра атома, m - масса электрона, γ ҫ демпинг (параметр затухания) системы, ω0 ҫ собственная частотаосциллятора, e ҫ заряд электрона. В выражении (2.6) слагаемые m∂ 2 r/∂t2 ,mγ∂r/∂t, mω02 r и −eE ҫ силы инерции, трения, упругости, а также электрическая сила, соответственно. Переходя в область временных частот и решаяданное уравнение, можно получить следующий вектор смещения электронаr (ω) = −E (ω)e.2m ω0 − ω 2 − iωγ(2.7)Дипольный момент атома, наведенный внешним электрическим полем,имеет видp (ω) = −er (ω) ,(2.8)илиp (ω) =яаявааНаяваая(2.9)П ляавааяаEЭДЭччrpEав вяаe2E (ω).m ω02 − ω 2 − iωγ(a)(ɛ)О(ɜ)(ɝ)Рис.

2.2. Поляризация атома во внешнем электрическом поле: (а) и(б) ҫ атом вещества в равновесии и под действием внешнего электрического поля; (в) и (г) ҫ среда в равновесиии под действием внешнего электрического поля59При взаимодействии излучения со средой все атомы поляризуются(Рис. 2.2 (в) и (г)), при этом релаксация диполей приводит к появлениювторичного электромагнитного излучения. Интерференция падающей волныи волны, излучаемой системой диполей, приводит к возникновению дисперсии диэлектрической проницаемости, а характер дисперсионной зависимостиопределяется свойствами диполей.Выполняя статистическое усреднения дипольного момента системы вэлементарном объеме V , запишем выражение для поляризации среды поддействием внешнего электрического поля1 ︁P (ω) =pi (ω) = N ⟨p (ω)⟩,V(2.10)Vгде N ҫ число диполей в элементарном объеме, i ҫ индекс диполя, ⟨p (ω)⟩ ҫсредний дипольный момент, илиP (ω) =N e2E (ω).m ω02 − ω 2 − iωγ(2.11)Учитывая, что P (ω) = χ︀e (ω) E (ω), получим выражение для диэлектрической восприимчивости среды в частотной областиили1N e2χ︀e (ω) =2ε0 m ω0 − ω 2 − iωγ(2.12)ωp2N e22,ωp =,(2.13)χ︀e (ω) = 2ω0 − ω 2 − iωγε0 mгде ωp ҫ плазменная частота системы.Из выражения (2.12) находится отклик диэлектрической восприимчивости системы во временной областиωp2χe (t) = ︀ 2ω0 − γ 2︂︂︁2ω0 − γ 2 t e−γt q (t) ,sin(2.14)где q (t) ҫ единичная ступенчатая функция, а также комплексную диэлектри-60ческую проницаемость средыωp2ε︀ (ω) = 1 + 2ω0 − ω 2 − iωγили′ε (ω) = 1 +︀︀ω02 − ω 2 ωp22(ω02 − ω 2 ) + ω 2 γ 2′′,ε (ω) = −(2.15)ωγωp22(ω02 − ω 2 ) + ω 2 γ 2.(2.16)Выражение (2.15) является моделью диэлектрической дисперсии Лоренца[242], описывающей резонансное взаимодействие излучения со средой, а ω0ҫ резонансная частота.Рис.

2.3 иллюстрирует (а) временной отклик диэлектрической восприимчивости среды Лоренца χe (t), (б) действительную ε′ (ω) и (в) мнимуюε′′ (ω) части диэлектрической проницаемости Лоренца, построенные для различных демпингов системы γ. Из (а) видно, что отклик диэлектрическойвосприимчивости имеет осциллирующий характер и затухает со временем,︀причем ω02 − γ 2 определяет несущую частоту функции, а γ ҫ скорость экспоненциального затухания, e−γt . Действительная и мнимая части диэлектрической проницаемости (Рис. 2.3) имеют спектральную особенность в областирезонансной частоты ω0 . Дисперсия действительной части диэлектрическойω0ω0γ = 50γ0γ = 50γ0γ = 10γ0γ = 5γ0γ = γ0ε’’γ = 5γ0ε’χe(t)γ = 10γ0γ = 50γ0γ = 10γ0γ = 5γ0γ = γ0γε’(0) = 1+ωp2/ω02γ = γ000(a)t( )ω( )ωРис.

2.3. Модель диэлектрической дисперсии Лоренца: (а) ҫ временной отклик диэлектрической восприимчивости средыχe (t); (б) и (в) ҫ действительная ε′ и мнимая ε′′ части диэлектрической проницаемости, построенные для различных значений демпинга γ. Здесь ω0 ҫ частота резонансного взаимодействия излучения и диполя61проницаемости в области низких, ω ≪ ω0 , и высоких, ω ≫ ω0 , частот является нормальной (положительной), то есть n′ растет с частотой. И наоборот ҫв области резонанса, ω ∼ ω0 наблюдается аномальная (отрицательная) дисперсия.

Отметим, что в области аномальной дисперсии ε′ может приниматьзначения меньше 1, в том числе и отрицательные, а в области низких частот составляет ε′ (0) = 1 + ωp2 /ω02 . Мнимая часть диэлектрической восприимчивости характеризуется максимумом резонансного поглощения электромагнитного излучения на частоте ω0 . Ширина спектральной линии поглощенияопределяется демпингом γ.Для описания диэлектрических характеристик среды с несколькими резонансными частотами ω0 в ограниченном спектральном диапазоне используется следующая математическая модель дисперсионной зависимостиε︀ (ω) = ε∞ + ∆εk︁k2ωp,k2 − ω 2 − iωγ ,ω0,kk(2.17)где ε∞ ҫ диэлектрическая проницаемость в высокочастотной (по сравнениюс рассматриваемым спектральным диапазоном) области спектра, ωp,k и ω0,k ҫплазменная и резонансная частоты, а γk ҫ демпинг k-ого слагаемого модели,∆εk ҫ весовой коэффициент учитывающий вклад k-ой составляющей.

Отметим, что именно многокомпонентная модель Лоренца наблюдается на экспериментальных данных терагерцовой диэлектрической спектроскопии паровводы, представленных на Рис. 2.1.Несмотря на то, что при выводе модели диэлектрической проницаемости Лоренца была рассмотрена поляризация атома во внешнем электрическом поле, модель Лоренца справедлива при описании взаимодействия излучения с молекулярными диполями.

Несовпадение центра зарядов молекулярной связи с ее центром масс приводит к образованию диполя. При приложении внешнего электрического поля совокупность диполей, формирующих среду, ориентируются в направлении поля, как показано на Рис. 2.4 (а)и (б). В случае переменного поля движение диполей имеет осциллирующийхарактер, проявляясь в вибрациях, либрациях и ротациях молекул вещества(последний тип движения характерен преимущественно для газов) [31], либоколлективных молекулярных колебаниях [68, 71, 103, 104, 127, 130]. Механиче-62ские движения молекул приводят к излучению вторичных электромагнитныхволн.

Интерференция падающей волны со вторичными волнами приводит квозникновению дисперсии диэлектрических характеристик вида (2.15).В качестве примера на Рис. 2.4 (в) представлены возможные вибрационные и либрационные моды молекулы воды [31], характерные частотыкоторых попадают в терагерцовую область электромагнитного спектра, где Iи II ҫ симметричное и асимметричное сжатие и растяжение связей, III ҫ колебание типа «ножницы», IV и V ҫ «качание» и «виляние» молекулы, и VI ҫлибрация молекулы (движение из стороны в сторону). На экспериментальныхданных терагерцовой спектроскопии паров воды, представленных на Рис. 2.1,наблюдаются характерные области резонансного взаимодействия, каждая изкоторых соответствует отдельной терме молекулы H2 O и имеет лоренцев характер.Диэлектрическая дисперсия Лоренца широко используется для описания резонансного поглощения терагерцового излучения газами при низкомдавлении.

В газах при высоких давлениях, а также в конденсированныхсредах ширина спектральных особенностей терагерцовых диэлектрическиххарактеристик вещества существенно увеличивается из-за межмолекулярныхвзаимодействий. При комнатных температурах ширина терагерцовой линийпоглощения конденсированных сред сопоставима с шириной терагерцовогодиапазона, при этом взаимодействие имеет нерезонансный характер.НлявааяП ляавааяаIIIIIIIVVVIE(ɚ)(ɛ)(ɜ)HHOРис.

2.4. Поляризация диполя по внешнем электрическом поле: (а)и (б) ҫ диполь в равновесии и под действием внешнегоэлектрического поля; (в) и (г) ҫ среда в равновесии и поддействием внешнего электрического поля63Модель диэлектрической дисперсии ДебаяВ случае существенного демпинга механических колебаний молекулярных связей, терагерцовые спектральные характеристики вещества могутбыть описаны моделью Дебая [242].Модель Дебая предполагает, что диполи среды релаксируют по экспоненциальной зависимости, то есть можно пренебречь осциллирующим сомножителем в выражении (2.14)χe (t) =∆ε −t/τeq (t) ,τ(2.18)где τ ҫ время релаксации, а ∆ε ҫ безразмерный параметр модели Дебая.На основе выражения (2.18) можно записать диэлектрическую восприимчивость Дебая в частотной областиχ︀e (ω) =∆ε,1 + iωτ(2.19)и комплексную диэлектрическую проницаемость Дебаяε︀ (ω) = 1 +илиε′ (ω) = 1 +∆ε,1 + ω2τ 2∆ε,1 + iωτε′′ (ω) = ωτ(2.20)∆ε.1 + ω2τ 2(2.21)На Рис.

2.5 показаны (а) временной отклик диэлектрической восприимчивости среды Дебая χe (t), (б) действительная ε′ (ω) и (в) мнимая ε′′ (ω)части комплексной диэлектрической проницаемости Дебая. Графики функций построены для различных времен релаксации τ . Модель диэлектрическойдисперсии имеет спектральную особенностью в области частоты ω = τ −1 (перегиб и максимум спектральных кривых ε′ (ω) и ε′′ (ω), соответственно) ихарактеризуется нормальной (положительной) дисперсией в области высоких частот, ω ≫ τ −1 . Сравнивая диэлектрические характеристики Лоренца(Рис.

Характеристики

Список файлов диссертации