Спектроскопия второй гармоники в кремнии и кремниевых наночастицах

на правах рукописиБессонов Владимир ОлеговичСПЕКТРОСКОПИЯ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ ВКРЕМНИИ И КРЕМНИЕВЫХ НАНОЧАСТИЦАХСпециальность 01.04.21 - лазерная физикаАвторефератдиссертации на соискание ученой степеникандидата физико-математических наукМосква - 2010Работа выполнена на кафедре квантовой электроники физического факультетаМосковского государственного университета имени М. В. ЛомоносоваНаучный руководитель:доктор физико-математических наукпрофессор Акципетров Олег АндреевичОфициальные оппоненты: доктор физико-математических наукпрофессор Емельянов Владимир Ильич,физический факультет МГУкандидат физико-математических наукШигорин Владимир Дмитриевич,Институт общей физикиимени А.М.Прохорова РАНВедущая организация:Учреждение Российской академии наукИнститут спектроскопии РАНЗащита состоится 22 апреля 2010 года в 17-30 часов на заседании диссертационного совета Д501.001.31 при Московском государственном университете имениМ.В.

Ломоносова по адресу: 119991, Москва, Ленинские горы, МГУ, ул. Академика Хохлова, дом 1, стр. 62, корпус нелинейной оптики, аудитория им. С.А.Ахманова.С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультетаМГУ.Автореферат разослан “Ученый секретарь диссертационногосовета Д501.001.31, доцент” марта 2010 г.Т.М. Ильинова1Общая характеристика работыДиссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию спектрального поведения квадратичного нелинейно-оптического отклика кремния икремниевых наночастиц. Особое внимание уделено изучению механизмов влияния внешних механических напряжений, электрического постоянного тока иразмерных эффектов на генерацию оптической второй гармоники (ВГ) в кремнии.Нелинейная оптика поверхности центросимметричных сред является однойиз интенсивно развивающихся в последние годы областей нелинейной оптики.Чувствительность эффекта генерации ВГ к нелинейно-оптическим свойствамповерхности обусловлена наличием симметрийного запрета на генерацию ВГ вобъеме центросимметричных сред в дипольном приближении.

Поэтому основные источники ВГ в таких средах находятся в приповерхностном слое, где инверсная симметрия нарушена. Явление анизотропии ВГ, проявляющееся в зависимостях интенсивности, поляризации, диаграммы направленности излученияВГ от угла поворота образца вокруг нормали к его поверхности, отражает симметрию исследуемого объекта и приповерхностного слоя.

В частности, явлениеанизотропии интенсивности ВГ позволяет исследовать структурные измененияна поверхности центросимметричных полупроводников. Было исследовано, какреконструкция поверхности отражается на виде анизотропной зависимости интенсивности ВГ. По виду анизотропии интенсивности ВГ можно определять уголразориентации поверхности с точностью до долей градусов. Также явление генерации анизотропной ВГ было применено к исследованию симметрийных и ориентационных свойств тонких пленок толщиной вплоть до монослоя, параметровшероховатости поверхности полупроводников и металлов, адсорбции атомов иорганических молекул на поверхности центросимметричных сред.Другой класс явлений связан с нелинейно-оптическим откликом центросимметричных полупроводников при наложении на него внешних воздействий. Наиболее исследованным является эффект генерации ВГ при наложении внешнегоэлектростатического поля - электроиндуцированная вторая гармоника (ЭВГ).Было обнаружено, что ЭВГ чувствительна к зарядовым характеристикам поверхности и приповерхностного слоя, к плотности поверхностных состояний,к уровню легирования полупроводника.

Также было исследовано изменениенелинейно-оптического отклика при подсветке исследуемого объекта постоянным лазерным излучением и при изменении его температуры.Важной фундаментальной областью исследований является комплекс задачфизики твердого тела, связанный с симметрией, морфологией, электроннымспектром системы, находящейся под воздействием механических напряжений, и2изменение этих параметров в присутствии поверхностей и границ раздела. Интерес к исследованиям механических напряжений в кремнии существует благодаря как их прикладной востребованности в микроэлектронике для диагностикикачества микросхем, так и ряду фундаментальных задач, связанных с перестроением кристаллической решетки, появлением дислокаций, изменением оптических свойств и другими эффектами, вызванными механическими напряжениями.

До сих пор не проводилось системных исследований эффектов, связанныхс механическими напряжениями, с помощью таких нелинейно-оптических методик как генерация оптических гармоник. В силу высокой чувствительностигенерации гармоник к симметрии кристалла, плотности зарядовых ловушек идефектов ожидаются очень существенные изменения сигнала ВГ под действием внешних деформаций. Генерация второй гармоники чувствительна к механическим напряжениям как напрямую, что описывается нелинейным пьезооптическим тензором, так и опосредованно через механизмы снятия напряженияструктурой - реконструкции, дислокации, дефекты и т.п. Спектроскопия ВГ является удобным методом для исследования модификаций электронной зоннойструктуры под воздействием внешних механических деформаций.В качестве внешнего воздействия на полупроводники можно использоватьэлектрический ток.

В этом случае, вклад в дипольный квадратичный откликпоявляется из-за несимметричности функции распределения электронов в зонепроводимости. Однако экспериментальные исследования в этой области до сихпор проведены не были. Изучение влияния параметров электрического тока нагенерацию ВГ является важной экспериментальной задачей.

Наблюдение токоиндуцированного эффекта открывает перспективы для развития новых методовисследования полупроводниковых устройств, позволяющих измерять направления и плотности токов в любых приповерхностных областях полупроводника.Интерес к исследованию полупроводниковых нанокристаллов и наночастицобусловлен проявлением квантоворазмерных эффектов в их электронных иоптических свойствах. Знание электронного спектра наночастиц и умение имуправлять являются основой практического применения наночастиц в качествеактивной среды в инжекционных лазерах, плавающего затвора в сверхбыстрыхэлементах памяти, базы одноэлектронных приборов и других современных приборов опто- и наноэлектроники.

Структуры с наночастицами кремния обладаютбольшим потенциалом для применения в качестве элементарной базы фотоприемных и светоизлучающих нелинейных оптических устройств, устройств памятии лазеров благодаря их новым физическим свойствам и совместимости с хорошоразвитой кремниевой технологией. Оптическая нелинейность напрямую связана с электронной зонной структурой, поэтому спектроскопия второй гармоники3несет в себе информацию о зонной структуре и ее модификации при измененииразмеров наночастиц кремния.Целью диссертационной работы является, во-первых, экспериментальное исследование спектрального поведения квадратичного отклика кремния подверженного внешним механическим деформациям, а также протеканию электрического тока вдоль поверхности. Во-вторых, в диссертации экспериментальноисследовано влияние размерных эффектов на спектральные особенности ВГ,генерируемой в кремниевых квантовых точках.Актуальность представленных исследований обусловлена фундаментальныминтересом к механизмам влияния внешних механических напряжений, электрического постоянного тока и размерных эффектов на генерацию ВГ в кремнии.

Чувствительность спектральных характеристик ВГ к модификации зоннойструктуры под воздействием механических напряжений делает весьма привлекательным применение метода спектроскопии ВГ к диагностике механическихнапряжений. Явление генерации токоиндуцированной ВГ может быть применено в качестве дистанционного неразрушающего метода исследования направлений протекания и плотностей локальных электрических токов в полупроводниковых устройствах на основе кремния.

Актуальным является вопрос возможности нелинейно-оптической диагностики размерных эффектов при наличии резонансов квадратичной восприимчивости.Практическая ценность работы состоит в выяснении диагностических возможностей метода спектроскопии ВГ для исследования механических и электрических характеристик кремния, развитии чувствительных дистанционныхметодик контроля размеров кремниевых наночастиц.Научная новизна работы состоит в следующем:• Проведено системное исследование генерации оптической второй гармоникина поверхности кремния, индуцированной внешним механическим напряжением.

Обнаружена генерация анизотропной второй гармоники при созданииодноосного механического напряжения и показано, что анизотропия в интенсивности ВГ может проявляться только в случае, если основной вклад во ВГдают переходы в окрестности критической точки E00 .• Впервые наблюдалась генерация токоиндуцированной второй гармоники вкремнии в трех модификациях экспериментальной схемы: однолучевой интерферометрии ВГ, измерении зависимости контраста интенсивности ВГ отсилы тока и спектроскопии ВГ.• Исследована спектроскопия генерации ВГ в кремниевых наночастицах. Обнаружен сдвиг резонанса E00 /E1 в спектре интенсивности ВГ в сторону боль-4ших энергий фотона ВГ при уменьшении размеров нанокристаллов, не объясняемый квантово-размерными эффектами в зонной структуре кремниевыхнаночастиц такого размера.На защиту выносятся следующие основные положения:• Результаты систематического исследования спектроскопии генерации второйгармоники в кремнии при наложении внешних механических напряжений.Обнаружение генерации анизотропной второй гармоники при создании одноосного механического напряжения.• Обнаружение генерации токоиндуцированной второй гармоники в кремнии.Обнаружение резонанса в спектре токоиндуцированной ВГ в окрестностиэнергии фотона ВГ 3.53 эВ, отличного от резонанса прямых электронныхпереходов в окрестности критических точек E00 /E1 зонной структуры кремния.• Обнаружение сдвига резонанса в спектре ВГ кремниевых наночастиц в сторону больших энергий фотона ВГ при уменьшении размеров наночастиц, несвязанного с квантово-размерными эффектами.Апробация работы и публикации Результаты исследований, вошедших вдиссертационную работу, опубликованы в 10 печатных работах, из них 3научных статьи в журналах из списка ВАК России.

Результаты работыдокладывались на следующих конференциях: Международная конференция“Quantum Electronics and Laser Science Conference” (QELS), Балтимор, США,май 2007, Международная конференция “International Symposium of IntegratedOptoelectronic Device” (SPIE), Сан Хосе, Калифорния, США, январь 2007,Международная конференция “Frontiers in Optics”, Рочестер, Нью-Йорк, США,октябрь 2006, Международная конференция “3rd International conference onmaterial science and condensed matter physics”, Кишинев, Молдавия, октябрь2006, Международная конференция “Conference on Lasers and Electro-Optics”,Балтимор, США, май 2006.Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырехглав, заключения и списка литературы.

Объем диссертации составляет 144 страницы, включая список литературы, 49 рисунков и 3 таблицы. Список цитируемой литературы содержит 85 наименований.Личный вклад Все результаты диссертационной работы получены авторомлично, либо при его непосредственном участии.5Содержание работыГлава 1. Генерация оптической второй гармоники на поверхности центросимметричных полупроводников: обзор литературыПервая глава содержит обзор литературы, касающийся экспериментальных итеоретических исследований генерации ВГ в центросимметричных полупроводниках при внешних воздействиях, а также базовых методов описания спектральных особенностей квадратичного отклика.