Диссертация (Поглощение волн терагерцового диапазона в нелинейно-оптических кристаллах ZnGeP2), страница 8

Вклад высокочастотных механизмов описан параметром ∞. Их детальный анализ выходит за рамкиданной работы, так как её цель — изучение поглощения излучения ТГц-диапазона. Поэтому анализируется поведение низкочастотного участка спектра и именно дополнительных к фононным полос поглощения. Для этого были проведены спектральные измеренияв широком интервале температур 10–300 К.60Таблица 1.Параметры дисперсионного моделирования спектров пропускания и отражения в ТГц-ИКдиапазоне монокристалла ZnGeP2 при Т=300 К в ориентации E||c, ∞=10,2.ОсцилляторΔεν, см-1γ, см-11.10,00139151.20,0297622.10,0061201,92.20,002131133.10,006191293.20,008209384.10,003225154.20,0052372050,0022541160,0062662470,01288158.11,33423,58.20,34002,7 Ф, см-2Тип симметрии17-9,5B2(z) [54]2,60,21-1,5B2(z) [85], [96]B2(z) [85], [96] 1, 6Таблица 2.Параметры дисперсионного моделирования спектров пропускания и отражения в ТГц-ИКдиапазоне монокристалла ZnGeP2 при Т=300 К в ориентации E⊥c, ∞=9,7.ОсцилляторΔεν, см-1γ, см-11.10,000939151.20,02197622.10,007136172.20,0031412E(x ,y)30,004142,52E(x ,y)40,32013,4E(x ,y)50,53275,9E(x ,y)61,03653E(x ,y)70,33841,3E(x ,y) Ф 2,161, см-2Тип симметрии [85], [96]-60-1,95Экспериментальные спектры пропускания Tr() в ориентации Ec, измеренныепри 300 и 10 К, показаны на рис.

29. Видно, что спектры сильно различаются. При понижении температуры происходит значительный рост пропускания, который указывает наснижение поглощения электромагнитного излучения. Фононные резонансы, находящиесяв области 140, 200 и выше 300 см-1, при температуре 10 К стали существенно у́же, дополнительные линии поглощения исчезли или минимизировали свой вклад. Пропускание винтервале 200–300 см-1 выросло в разы. Тем не менее даже при 10 К в нём наблюдаютсятонкие структуры, которые требуют серьёзного анализа.Дисперсия спектра пропускания, которая характеризует его спад по мере приближения к частотам ИК-активных фононов, определяется затуханием этих фононов.

Поэтому в первом приближении следует описать соответствующие фононы и на основе их параметров рассчитать спектры пропускания. На рис. 30 для двух температур — 300 К (а) и10 К (б) — точками 1 показан экспериментальный спектр пропускания, линией 2 — расчётный спектр пропускания, полученный по параметрам только оптических фононов. Изрисунка следует, что фононный вклад не даёт полного описания поглощения ТГцизлучения. Модель гармонического осциллятора Лоренца (18), (19), которая описываетфононы с учётом слабого ангармонизма, вызванного их затуханием, не может в полноймере отразить реальный спектр пропускания в ТГц-диапазоне.

Реальное поглощение оказывается выше рассчитанного только по параметрам фононных резонансов. Различие между экспериментальным спектром пропускания 1 и модельным спектром 2 указывает наприсутствие вклада дополнительных механизмов дипольного поглощения в виде сложного контура. Расчётный спектр, в котором данный вклад учтён с помощью модели связанных гармонических осцилляторов (20), показан линией 3. Из сравнения спектров пропускания при 300 и 10 К следует, что при охлаждении разница между экспериментальным ифононным спектрами уменьшается.

Эта разница составляет вклад в поглощение ТГцизлучения дополнительных механизмов. Уменьшение величины этого вклада при охлаждении говорит о его зависимости от температуры. Таким образом, температурные изменения спектра пропускания обусловлены с одной стороны обужением линий фононных резонансов, с другой стороны — наличием зависимых от температуры дополнительных полос поглощения.62f, ТГц1,20,8369Tr0,60,4T = 10 K0,20,040T = 300 K100-1200300, смРис.

29. Экспериментальные спектры пропускания монокристалла ZnGeP2 в ТГц-областичастот в ориентации Ec при температурах 300 К и 10 К.631,21а)3f, ТГц6920,1Tr310,01T = 300 K1E-30102б)-131Tr1010-2T = 10 K10-340100, см-1200300Рис. 30. Моделирование экспериментального спектра пропускания (точки 1) с учётомтолько фононного вклада (линия 2) и полного описания всех полос поглощения (линия 3)при а) T = 300 К; б) T = 10 К.64Все модельные расчёты выполнены с учётом точных данных СБММ-измерений.СБММ-участок спектра является частотной областью, в которой суммируются диэлектрические вклады от механизмов поглощения излучения на всех частотах.

На рис. 31 на примере двух невзаимодействующих осцилляторов схематически показано формированиевклада в диэлектрическую проницаемость '() и динамическую проводимость () в широком частотном интервале. Согласно правилу сумм (31), для фононных резонансов площадь под пиками в спектре () постоянна. Также в случае отсутствия взаимодействиямежду осцилляторами вклад каждого из них не будет оказывать влияния на поглощениеэлектромагнитного излучения, определяемого другим осциллятором. Таким образом, поданным СБММ-измерений можно с высокой точностью проследить температурную эволюцию всех механизмов, определяющих поглощение ТГц-излучения, и выяснить, существуют ли в кристалле трансформации, связанные с изменением количества носителей.На рис. 32 выделен участок интерференции в СБММ-спектре пропускания с высоким разрешением для 300 и 10 К.

Видно, что при охлаждении образца происходит сдвигинтерференции. Это смещение является прямым доказательством того, что при изменениитемпературы происходит изменение диэлектрического вклада. По формулам Френеля вобласти 30 см-1 было рассчитано, что сдвиг интерференции при охлаждении образца составляет a = 0,3 см-1. Период интерференции для образа при 300 К составил величину b =0,883 см-1, а при 10 К — c = 0,903 см-1. Таким образом, при охлаждении кристалла периодинтерференции |b – c| увеличился на 0,02 см-1. Эти изменения в интерференционной картине соответствуют уменьшению диэлектрической проницаемости кристалла на ~0,4.Более подробный анализ наблюдаемых экспериментальных фактов приведён в следующей главе.65'0+ iСБММ+  2+  100Рис.

31. Схематическая иллюстрация формирования вклада в '() и () от различныхмеханизмов поглощения излучения в широком интервале частот.66f, ТГц0,901,01,05cbTraсдвигинтерференции0,5-1a = 0,3 см-1b = 0,883 см-1c = 0,903 см10 К300 К-1|b - c| = 0,02 см0,030, см-135Рис. 32. Модельные спектры пропускания монокристалла ZnGeP2 в СБММ-диапазоне вориентации Ec при температурах 10 и 300 К.672.7. Заключение к главе 2В данной главе были рассмотрены методы ТГц-ИК-спектроскопии. В инфракрасном диапазоне Фурье-спектроскопия является мощным инструментом для генерации ТГцволн и изучения их поглощения при взаимодействии с полупроводниковыми кристаллами.В субмиллиметровом диапазоне с настоящее время широко применяются методы ЛОВ- иTDS-спектроскопии.ИхсравнениепоказалозначительноепреимуществоЛОВ-спектроскопии, которая не только позволяет получать точные электродинамические характеристики образца напрямую из измеренных спектров, но и обладает более высокимимощностью излучения, разрешением и отношением сигнал/шум.

Таким образом, следуетвывод, что наиболее эффективное изучение механизмов поглощения ТГц-излучения возможно с использованием ИК-Фурье-спектроскопии для определения параметров фононных резонансов и поглощения, дополнительного к фононному, и квазиоптической ЛОВспектроскопии для получения точных значений диэлектрического отклика на низкочастотном краю исследуемого диапазона длин волн.С помощью этих методов в данной главе были получены экспериментальные и модельные спектры пропускания и отражения образцов ZnGeP2, которые служат необходимым и достаточным материалом для определения дисперсии его оптических и диэлектрических параметров, ответственной за поглощение ТГц-излучения в практически значимойобласти спектра.68Глава 3. Анализ механизмов поглощения терагерцовогоизлучения в кристалле ZnGeP2На основании экспериментальных данных, полученных в широком частотнотемпературном диапазоне с помощью методов ТГц-ИК-спектроскопии, изложенных в главе 2, и дисперсионных моделей, рассмотренных в главе 1, был проведён анализ механизмов, ответственных за поглощение ТГц-излучения в кристалле ZnGeP2, а также полученответ на вопрос о возможном дополнительном поглощении в области генерации ТГцизлучения, возникающем в результате облучения образца электронами.3.1.

Влияние проводимости друдевского типана поглощение ТГц-излученияКак было сказано во введении, в работе [16] авторы методами ТГц-ИКспектроскопии исследовали поглощение излучения кристаллом ZnGeP2 и обнаружилирасхождение между экспериментальным и модельным спектрами "() на низкочастотномкраю диапазона 10–600 см-1. Было высказано предположение, что поглощение излученияТГц-диапазона в кристалле ZnGeP2 вызвано проводимостью друдевского типа. Поэтомуразумно было бы предположить, что рост прозрачности образца в ТГц-области при охлаждении (рис.

29) обусловлен типичным для полупроводников снижением проводимостипри понижении температуры.Данное предположение было проверено следующим образом. По известным параметрам оптических фононов (см. табл. 1 и 2) был рассчитан спектр динамической проводимости в ТГц-области. Был взят необлучённый образец, так как он обладает максимальным значением статической проводимости, составляющим 0 ~ 10-6 Ом-1·см-1. Величиназатухания  в модели (11) выбрана такой, чтобы сдвинуть плазмон по частоте значительновыше ТГц-диапазона и получить таким образом максимальный друдевский вклад в динамическую проводимость в исследуемом частотном интервале.

На рис. 33 представленыспектры динамической проводимости необлучённого монокристалла ZnGeP2 в поляризации E∥c (а) и E⊥c (б) при комнатной температуре. Линией 1 показан рассчитанныйвклад статической проводимости, линией 2 — вклад от фононных резонансов. Из расчётов690,15310f, ТГц0,3321100700а)1, Ом-1см-110101-1310-310-521-710 310б)1, Ом-1см-110110-110-33210-5110-7510, см-1Рис. 33. Спектры динамической проводимости необлучённого монокристалла ZnGeP2 вориентации E∥c (а) и E⊥c (б) при комнатной температуре: линия 1 — вклад статическойпроводимости, линия 2 — фононный вклад в проводимость, линия 3 — динамическаяпроводимость, полученная моделированием спектров пропускания и отражения.

Точки —калибровочные данные СБММ-измерений.70следует, что фононный вклад в динамическую проводимость без учёта дополнительныхмеханизмов превышает вклад статической проводимости на 2–4 порядка. Если учестьвклад дополнительных механизмов поглощения излучения, то он увеличит эту разницуещё минимум на порядок. На рис. 33 линией 3 показана рассчитанная динамическая проводимость с учётом фононного вклада и дополнительных механизмов. Таким образом,следует вывод, что друдевская составляющая проводимости не дает заметного вклада впоглощение излучения в ТГц-диапазоне.Как было продемонстрировано в работах [18], [19], зависимость удельного сопротивления 0 кристалла ZnGeP2 от дозы D облучения электронами ведёт себя как показанона рис.