Диссертация (1104452), страница 3

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 3)

3 [32] приведены типичные частотные зависимости электродинамическиххарактеристик друдевского проводника: действительной σ1 и мнимой σ2 частей проводимости и действительной части диэлектрической проницаемости '. σ2 всегда больше нуляи при  =  принимает максимальное значение. Также  1   1  Im   22  *      130при  = . Функция потерь2(12)pl0'(0)scrpl'Рис. 3. Частотная зависимость электродинамических характеристик друдевского проводника: действительной σ1 и мнимой σ2 частей проводимости и действительной части диэлектрической проницаемости ' [32].14максимальна на экранированной плазменной частоте plscr  pl,(13)соответствующей продольному коллективному возбуждению — плазмону.

Вклад статической проводимости в коэффициент отражения имеет максимальное значение на низкихчастотах и резко падает в районе частоты  plscr (плазменный край).151.2. Взаимодействие излучения с кристаллической решёткойСвязь в монокристалле ZnGeP2 является ионно-ковалентной, поэтому в его спектрах присутствуют ИК-активные полярные фононные моды. В работе [33] проводитсярасчёт колебаний решётки при взаимодействии электромагнитной волны с простым двухатомным кристаллом. В частности, выводится следующее дисперсионное соотношение:n2      0   1   0 2,(14)где 0 — частота, при которой показатель преломления n и диэлектрическая проницаемость  обращаются в бесконечность; 0 — статическая диэлектрическая проницаемость,измеренная на низких частотах,∞ — высокочастотная диэлектрическая проницаемость.На рис.

4 [33], [34] продемонстрировано взаимодействие электромагнитной волныс колебаниями кристаллической решётки в инфракрасном диапазоне. Линия а — электромагнитные колебания в вакууме. Линиями c и d показаны, соответственно, продольные(LO) и поперечные (TO) колебания кристаллической решётки в отсутствие взаимодействия с излучением. Частоты этих колебаний определены следующими соотношениями:TO  0 , LO  00.(15)(16)Учёт взаимодействия приводит к смещению LO-моды на более высокие частоты ик решению гиперболического типа для TO-колебаний. Верхняя часть гиперболы (криваяb) иллюстрирует распространение поперечных электромагнитных волн в кристалле.Асимптотой для линии b является линия b1, наклон которой определяет высокочастотныйпоказатель преломления n∞. Таким образом, на высоких частотах решётка взаимодействует с излучением как нормальная преломляющая среда с коэффициентом преломления n∞.На частотах между LO- и TO-модами показатель преломления принимает мнимоезначение, и падающее электромагнитное излучение полностью отражается кристаллом.Нижней ветвью гиперболы показаны механические колебания кристаллическойрешётки с небольшим радиационным вкладом.

Если волновой вектор принимает значениеk   , TO-мода представляет собой механические колебания решётки. Если k  0 , тоTO-мода представляет собой электромагнитные колебания. Наклон касательной к дисперсионной ветви электромагнитного излучения определяет высокочастотный коэффициентпреломления n0.16ab b1nИдеальноеотражениеn0LOcdTO0fekcРис. 4.

Взаимодействие электромагнитной волны с колебаниями кристаллической решётки в инфракрасном диапазоне [33], [34], где a — электромагнитная волна в вакууме, b1 —электромагнитная волна в среде без учёта дисперсии, b, e — электромагнитные волны сучётом дисперсии, с — продольные колебания решётки (приближённый расчёт), d — поперечные колебания решётки (приближённый расчёт), f — истинные колебания решётки.17Разница между n0 и n∞ определена диэлектрическим вкладом дипольного колебания в статическую проницаемость. Чем больше LO-TO-расщепление, тем больше вкладданного дипольного колебания и тем больше коэффициент отражения на частотах нижеTO.Для описания резонансного поглощения электромагнитных волн TO-фононамиприменяется аддитивная трёхпараметрическая модель гармонических осцилляторов Лоренца и/или факторизованная четырёхпараметрическая модель Лиддена — Сакса — Теллера.181.3. Модель ЛоренцаМодель Лоренца применяется для определения параметров мод функции диэлектрического отклика. Модель Лоренца основывается на рассмотрении уравнения движениязаряженной частицы с учётом возвращающей силы в изменяющемся по гармоническомузакону электромагнитном поле [35]:md 2xdx mГ m02 x  eE (t ) ,2dtdt(17)где e — эффективная заряд, m — приведённая масса диполя, Г — коэффициент затухания,m02 x — вклад возвращающей силы.В общем случае в модели Лоренца комплексная функция диэлектрического отклика представляет собой сумму вкладов гармонических осцилляторов, спектры действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости рассчитываются по следующим формулам [35]: ( )     j ( )  j j 2j ( 2j  2 )( 2j  2 ) 2   2 2j j 2j j( 2j  2 ) 2   2 2j,(18),(19)где νj — собственная частота в [см-1], Δεj — диэлектрический вклад в статическую проницаемость и γj — затухание, определяющее время жизни j-того поперечного фононного резонанса; ε∞ — высокочастотная диэлектрическая проницаемость.

Особенностью моделиЛоренца является её аддитивность, что позволяет определять эволюцию параметров каждой моды при изменении термодинамических условий независимо от остальных резонансов.При перекрытии контуров мод с одинаковой поляризацией, расположенных близкопо частоте, происходит обмен энергией между ними. Это приводит к изменению формыспектральных линий и собственных частот осцилляторов. В этом случае используется модель связанных осцилляторов [35]: j * ( ) s1 ( 22  2  i 2 )  s2 ( 12  2  i 1 )  2 s1 s2 (   i  )( 12  2  i 1 )( 22  2  i 2 )  (   i  )2,(20)где sk   k k2 — сила осциллятора (k = 1, 2), α± — действительная константа связи, характеризующая изменение частот взаимодействующих осцилляторов, δ± — мнимая константасвязи, отвечающая за изменение формы спектральных линий взаимодействующих осцилляторов.

Перенормировка частот определяется следующим соотношением [35], [36]:19 2 21 21 2 1  22   1  22    2 .24(21)Для определения константы α± необходимо знать частоты невзаимодействующих мод. Если это невозможно, α± традиционно полагается равной нулю.Введение мнимой константы связи δ± позволяет правильно описать форму спектра.При этом нужно учитывать, что использование модели взаимодействующих осцилляторовможет привести к значительному искажению спектра диэлектрических потерь "() и отрицательным значениям поглощения вследствие перекачки энергии между модами.Модель Лоренца хорошо работает вблизи резонансов, для которых расщепление напродольную и поперечную компоненты мало и величины затуханий оптических LO- иTO-мод близки.

Данные условия с хорошей точностью выполняются в отношении простых ионных двухатомных кристаллов со стабильной решёткой. В кристаллах с неустойчивой структурой отклонения от этих требований достаточно велики, и целесообразно использовать четырёхпараметрическую факторизованную модель дисперсии Лиддена —Сакса — Теллера (LST).201.4.

Модель Лиддена — Сакса — Теллера, КуросавыВ работе [37] авторами рассмотрены свободные колебания в простой нейтральнойкубической решетке. Было установлено, что оптическая ветвь содержит две TO-моды скулоновской силой, всилой, в4раза большей, чем поляризация, и одну LO-моду с кулоновской38раза большей, чем поляризация. Дополнительная энергия приводит к увели3чению частоты продольных колебаний.

Результаты работы [37] были использованы приформулировании соотношения Лиддена — Сакса — Теллера, связывающего собственныечастоты поперечных и продольных колебаний кристаллической решётки [38]:2 0  LO 2 .   TO(22)где νLO, νTO — собственная частота продольного и поперечного оптических фононов, соответственно.

Увеличение количества LO- и TO-мод (рассмотрение многоатомного базиса) [39] и учёт затухания продольных γjLO и поперечных γjTO фононов приводит к обобщённому соотношению LST [40]–[42]: 2jLO   2  i jLO. * ( )     22j  jTO    i jTO(23)Диэлектрический вклад каждой моды определяется из выражения (23) в приближении→0 [43]: j    2jLO   2jTO 2jTO2 kLO  2jTO.22k  j  kTO   jTO(24)В отличие от модели Лоренца, в модели LST диэлектрический вклад осцилляторазависит от произведения параметров всех остальных мод.Необходимо также принять во внимание, что затухание фононных резонансов является функцией, зависящей от частоты [44].

Поэтому правильный набор параметров получается только для диапазона частот в некоторой близости от резонанса. При удаленииот него начинает проявляться частотная зависимость функции затухания, не учитываемаяни в модели Лоренца, ни в модели LST, в которых затухание полагается константой.211.5. Процессы многофононного поглощенияАнгармонизм колебаний кристаллической решётки, кроме уширения спектральныхлиний, обусловливает многофононное поглощение, т.е. взаимодействие электромагнитнойволны с двумя и более фононами [45]. Данные процессы являются собственными механизмами поглощения излучения и присущи всем твёрдым телам с ионным и ионноковалентным типами химической связи.

Основным критерием при описании многофононного поглощения является выполнение законов сохранения энергии и импульса [46]–[48].В случае разностных двухфононных переходов поперечный акустический (TA) фонон поглощает фотон и переходит на поперечную оптическую (TO) ветвь. Энергия поглощённого фотона равна разности энергий TO- и TA-мод:Импульс поглощённого фотона:фотона  TO  TA .(25)k фотона  kTO  kTA .(26)Импульс фотона составляет пренебрежимо малую величину, поэтому закон сохраненияимпульса для разностных двухфононных процессов принимает вид:kTO  kTA .(27)В случае суммарных двухфононных процессов при аннигиляции фотона возникаютTO- и TA-фонон. Законы сохранения энергии и импульса для суммарных процессов записываются следующим образом:фотона  TO  TA ,k фотона  kTO  kTA .(28)(29)На рис.

5 представлена схема возможных двухфононных разностных процессов[47]. Переходы S (same-branch) в ИК-спектрах неактивны, т.к. для них не выполняется закон сохранения импульса. Процессы E (energy-conserving) также неактивны из-за ограничений по фазовым скоростям. На рис. 5 фазовая скорость определяется касательной к графику. Видно, что вектор фазовой скорости изменяет своё направление на противоположное. Активными в ИК-диапазоне являются переходы D (different-branch) [47], [49]. На частотах выше фононных резонансов проявляются суммарные двухфононные процессы [48],[50].22Рис.

5. Двухфононные процессы поглощения в ионных кристаллах [47].23В силу того, что заселённость акустической ветви имеет выраженную температурную зависимость, а заселённость оптической ветви — слабую, то интенсивность разностных переходов между ними определяется заселённостью акустической ветви на границезоны Бриллюэна в соответствии с законом Бозе — Эйнштейна [46]:1 kTini   e Б  1 ,(30)где ni — количество частиц в i-том состоянии, ħi — энергия i-го состояния, kБ — постоянная Больцмана, T — температура. При значительной заселённости фононами акустической ветви и последующей их переброске на оптическую ветвь многофонноные переходыявляются предметом исследования наряду с фононными механизмами.Индикатором двухфононных разностных процессов в спектрах является линейноизменяющийся с температурой диэлектрический вклад j модельных осцилляторов принеизменности их ширины и положения по частоте, обусловленный изменением интенсивности переходов вследствие уменьшения заселённости акустической ветви при охлаждении [46].

Характеристики

Список файлов диссертации