Диссертация (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS), страница 25

Как было рассмотрено в п. 4.4.1, в силу высоких значений электрического полявнутри резонатора становится эффективным процесс нелинейного (увеличивающегося синтенсивностью) резонансного двухфотонного возбуждения оптических переходов арсенидагаллия или коллоидных квантовых точек CdSe/ZnS, установленных внутри резонатора, и ихможно рассматривать как элемент отрицательной обратной связи. Однако, полноговыравнивания интенсивностей импульсов в центре цуга не происходит, возможно, из-занедостаточных коэффициента двухфотонного поглощения  или толщины образца z, то есть не126выполняется условие для эффекта ограничения z S 0 >> 1. Это объясняет не полноевыравнивание интенсивности генерируемых пикосекундных импульсов цуга при помещениипластины монокристаллического GaAs в резонатор Nd3+:Y3Al5O12 лазера (рис. 4.13).

Такимобразом, можно говорить о достижении частичного ограничения пикосекундных импульсовNd3+:YAG-лазера.4.5.2. Численный расчет генерируемых цугов пикосекундных импульсов Nd3+:YAGлазера при помещении в резонатор нелинейного элемента отрицательной обратной связиДля численного моделирования процессов генерации пикосекундного Nd3+:Y3Al5O12лазера с дополнительным элементом отрицательной обратной связи (при введении в резонаторпластинки GaAs или кюветы с коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS) былиспользован теоретический расчет на основании полной флуктуационной модели [154]. Длянеобходимых в данной работе целей можно ограничиться упрощенной моделью описаниятвердотельных лазеров с пассивной синхронизацией мод, которая не будет учитыватьвеличину, характеризующую флуктуации шумового излучения, из которого развиваетсялазерное излучение, и нелинейные потери в насыщающемся поглотителе, которые существенноснижаются при высоких интенсивностях поля излучения, а также конечную скорость накачки[154].Моделирование процесса формирования пикосекундных импульсов требует добавленияво второе уравнение системы балансных уравнений (4.6) еще одного слагаемого σ, величинакоторого мала по сравнению с другими членами, но при этом позволяет учесть кинетическиечлены, которыми можно было пренебречь при описании процессов генерации наносекундныхимпульсов [149].

Кроме того, перед первым слагаемым во втором уравнении (4.6) оказываетсянеобходимым учесть коэффициент 2, который не проявлялся при описании наносекундныхимпульсов из-за пренебрежения малыми в этом случае слагаемыми. Тогда система уравненийпринимает вид:x xy  x  Kx2t '(4.7)y 2 xy  t '(4.8)На рис. 4.15а представлен рассчитанный1 с помощью системы балансных уравнений(4.7-4.8) цуг импульсов Nd3+:Y3Al5O12 лазера без внесенных в него нелинейных элементов,127форма которого соответствует генерируемому цугу пикосекундных импульсов (рис. 4.10). Приучете нелинейности пластинки GaAs (рис.

4.15б) наблюдается характерная (аналогичнаянаблюдаемой в эксперименте - рис. 4.13) асимметрия формы цуга импульсов с частичнымограничением интенсивности импульсов. При этом расчетная длительность цуга импульсов привведении нелинейности (пластинки GaAs) в резонатор возрастает примерно в 2 раза за счетувеличения числа отдельных пикосекундных импульсов (рис. 4.15а, б), что также согласуется сполученными экспериментальными результатами (рис. 4.10, 4.13).Рис.

4.15.Рассчитаннаяформацугапикосекундныхимпульсов,генерируемыхNd3+:Y3Al5O12-лазером: а) без нелинейного элемента в резонаторе, б) с пластинкой GaAs врезонаторе.Численное решение заданной системы балансных уравнений (4.7-4.8) при помещении врезонатор пикосекундного Nd3+:Y3Al5O12-лазера кюветы с коллоидным раствором квантовыхточек CdSe/ZnS показано на рис. 4.16. При внесении в резонатор лазера квантовых точекCdSn/ZnS наблюдается нелинейное уменьшение энергии генерируемых пикосекундныхимпульсов (рис. 4.16б) относительно генерируемых без дополнительной отрицательной связи врезонаторе (рис. 4.16а). Кроме того, при этом длительность цуга импульсов увеличиваетсяпримерно на 8 нс как показано сплошными линиями на рис.

4.16а и 4.16в, что такжесогласуется с экспериментальными результатами (рис. 4.12а, г). Таким образом, при внесении врезонаторпикосекундногоNd3+:Y3Al5O12-лазеранелинейныхэлементов:двухфотоннопоглощающих кюветы с квантовыми точками CdSn/ZnS или пластины монокристаллическогоарсенида галлия, описание в рамках используемой полной флуктуационной модели с помощьюсистемы балансных уравнений (4.7-4.8) также хорошо согласуется с экспериментальными128результатами.Рис. 4.16.Рассчитаннаяформацугапикосекундныхимпульсов,генерируемыхNd3+:Y3Al5O12-лазером: а) без нелинейного элемента в резонаторе, б) с кюветой с коллоиднымраствором квантовых точек CdSe/ZnS в резонаторе, в) с кюветой с коллоидным растворомквантовых точек CdSe/ZnS в резонаторе (нормированный график).В п.

4.5.1 предполагалось, что экспериментально достичь полного ограничения энергиигенерируемых импульсов не удалось, по-видимому, из-за того, что для этого требуются большиевеличины вносимых нелинейностей, превышающие возможности используемого блока питанияNd3+:Y3Al5O12 лазера. Для проверки данного предположения в рамках полной флуктуационноймодели были проведены численные решения системы балансных уравнений (4.7-4.8) дляпомещения в резонатор Nd3+:Y3Al5O12 лазера двухфотонно поглощающих нелинейностей сбольшими, чем использованные в эксперименте коэффициентами нелинейных потерь К.

Нарис. 4.17 представлены рассчитанные формы цугов пикосекундных импульсов, генерируемыхNd3+:Y3Al5O12 лазером без дополнительной отрицательной связи в резонаторе (K = 0), с учетомдвухфотонного поглощения в пластинке арсенида галлия (К = 18), а также для коэффициентовнелинейных потерь K = 120 и К = 1000.129Рис.

4.17. Рассчитанная форма цуговпикосекундных импульсов, генерируемыхNd3+:Y3Al5O12-лазером при различных величинах коэффициента нелинейных потерь врезонаторе К.Проведенное теоретическое моделирование процесса генерации цугов пикосекундныхимпульсов Nd3+:Y3Al5O12 лазера при больших параметрах нелинейного поглощения (K = 120 иК = 1000) подтвердило, что с ростом коэффициента нелинейных потерь К еще сильнееувеличивается количество генерируемых пикосекундных импульсов цуга Nd3+:Y3Al5O12 лазера,а также усиливается асимметрия формы огибающей цуга. Распределение энергии во второйчасти генерируемого цуга импульсов становится все более равномерным (огибающаястановится прямолинейной для К = 1000) - энергии соседних импульсов практическивыравниваются (соседние импульсы отличаются на 2%).

Таким образом, с помощью численногорешения системы балансных уравнений (4.7-4.8) показана возможность достижения эффектаограничения при увеличении величины нелинейности в резонаторе Nd3+:YAG-лазера.130ЗаключениеВыявлены физические явления, которые могут быть ответственны за обнаруженныеособенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбужденииосновных электронно-дырочных (экситонных) переходов в коллоидном растворе квантовыхточек CdSe/ZnS мощными импульсами лазера.I.

Резонансное однофотонное возбуждение основного электронно-дырочного(экситонного) перехода.―Замедление темпа увеличения пропускания и даже уменьшение пропусканияколлоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях возбуждения объясненодоминирующим процессом заполнения основного экситонного перехода (насыщениемпоглощения) с учетом зависимости времени жизни возбужденного состояния от интенсивностисвета (может быть объяснено его уменьшением из-за безызлучательной Оже-рекомбинации) врамках модели насыщения двухуровневой системы в нестационарном случае (резонансноепоглощение мощных ультракоротких импульсов света при временах релаксации возбужденногосостояния сопоставимых с длительностью возбуждающего импульса).―Обнаруженная самодифракция френелевского и фраунгоферовского вида лучалазера, прошедшего через кювету с коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS,обусловлена формированием для центра лазерного луча канала прозрачности и наведеннойдиафрагмы, возникающих в результате эффекта заполнения состояний, сопровождающегосяпоглощением периферийных участков лазерного луча (процессом “обдирания” луча (stripeffect)), и штарковского длинноволнового сдвига экситонного поглощения.II.

Резонансное двухфотонное возбуждение электронно-дырочных (экситонных)переходов.―Обнаруженное замедление роста двухфотонного поглощения в квантовых точкахCdSe/ZnS при высоких уровнях возбуждения объяснено помимо влияния двухфотонногопоглощения влиянием процесса заполнения состояний в квантовых точках и штарковскимсдвигом экситонного перехода наведенным электрическим полем в заряженной квантовойточке.―Осуществлен метод измерения коэффициента двухфотонного поглощения потрекам фотолюминесценции (по зависимости интенсивности люминесценции от расстояния).Показано, что при этом необходимо учитывать обнаруженное уменьшение интенсивностилюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях возбуждения, которое можетбыть объяснено процессами заполнения состояний, безызлучательной Оже-рекомбинацией и131штарковским сдвигом экситонного поглощения.―Осуществленспособподавленияпроцессасамосинхронизациимодвнаносекундном Nd3+:YAlO3-лазере с модулированной добротностью, сопровождающийсяувеличением длительности импульса, за счет установленного внутри резонатора элементаотрицательной обратной связи (двухфотонно поглощающей пластины монокристалла GaAs).Частичное подавление самосинхронизации мод получено при использовании кюветы сколлоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS в качестве элемента отрицательнойобратной связи.132БлагодарностиВзаключениияхочувыразитьискреннююблагодарностьипризнательность моему научному руководителю Владимиру СамсоновичуДнепровскому за возможность решать интересные задачи и обсужденияполученных результатов.

Я хочу поблагодарить сотрудников лабораторииМихаила Виталисовича Краевского и Александра Михайловича Смирнова запомощь при проведении экспериментов и Владимира Николаевича Манцевича запомощь в проведении численных расчетов. И особенно хочу выразить им своюискреннюю признательность за человеческое участие и добрую атмосферу влаборатории.Я благодарю Р.М. Аль-Хужейри, D.S. Hieu, T.