Диссертация (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS), страница 24

Для этого проводилось численное моделирование процессаформирования импульса с помощью системы уравнений (4.5-4.6) без учета нелинейногопоглощения (K = 0) - синие кривые на рис. 4.8а и 4.9а. С помощью этих кривых былиопределены следующие начальные значения x 0  0,0002 и y 0  1,25 , которые позволилиполучить длительность линии, соответствующую экспериментальной. Используя подобранныезначения параметровx0иy0 ,численный расчет повторялся с учетом нелинейногопоглощения в системе и определялся коэффициент нелинейных потерьсоответствуетформированиюимпульсаспараметрамиK , которыйэкспериментальныхкривых,приведенных на рисунках 8б и 9б (желтые кривые).Рис.

4.9. Аппроксимации отдельных пиков интенсивности (синие и желтые кривые)импульсов, генерируемых наносекундным Nd3+:YAlO3-лазером, и их огибающая (зеленаякривая): а) без нелинейного элемента в резонаторе, б) с пластинкой GaAs в резонаторе.Далее сравнивались аппроксимации, полученные в результате численного анализа120(сплошные желтые кривые), с экспериментальными данными (черные кривые), приведеннымина рисунках 8б и 9б.

Коэффициент нелинейных потерь, вычисленный в результатесопоставления экспериментальных данных и результатов численного моделирования, оказалсяприближенно равным для введенных в резонатор лазера нелинейных двухфотоннопоглощающих элементов: коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS КТ3 К ≈ 2,6,монопластиныGaAsК≈18.Данныезначенияявляютсяприблизительнымизасчетприближенной аппроксимации отдельных пиков экспериментальных кривых.

Результатырасчетов на основе флуктуационной модели можно качественно сопоставить с вычислениями,проведенными для кристалла KDP [149]: рассчитанный коэффициент нелинейных потерь длянего составлял К≈10, что согласуется по величине с полученными значениями К дляколлоидных квантовых точек CdSe/ZnS и объемного арсенида галлия.Из полученных значений K были определены приближенные значения коэффициентовдвухфотонного поглощения , так как=, где  - коэффициент заполнения, σ −поперечное сечение индуцированного перехода, n – показатель преломления среды, c –скорость света, l – длина активного элемента, d – толщина образца.

Таким образом, β =При известных значениях χ~1, σ = 2 ∙ 103 ∙ 10см⁄с, Красчетом при: βсм , l = 10 см, n∙ χσ.= 3,3, nКТ = 1,5, c =≈ 18 и Ккт ≈ 2,6 экспериментальные данные сходятся с теоретическим~ (0,1 ± 0.04)смВти βКТ ~ (0,3 ± 0,1)смГВт. Эти значения в пределах ошибкисоответствуют известным коэффициентам двухфотонного поглощения для объемного арсенидагаллия [156] и согласуются с литературными данными [79] и найденными для коллоидногораствора квантовых точек CdSe/ZnS в п. 3.3.3.3.121§4.5. Изменение генерируемых цугов пикосекундных импульсовNd3+:YAG-лазера при помещении в резонатор двухфотонно поглощающегонелинейного элемента4.5.1.

Изменение формы огибающей и количества генерируемых импульсов цугаNd3+:YAG-лазера при помещении в резонатор кюветы с коллоидным растворомквантовых точек CdSe/ZnS или монокристаллической пластинки GaAsПример осциллограммы цуга импульсов, генерируемого Nd3+: YAG-лазером, представленна рис. 4.10. Длина волны генерации λ = 1064 нм. Генерируемое излучение Nd3+:Y3Al5O12 лазерапредставляет собой цуг импульсов длительностью 30-35 пс, расстояние между которымисоответствует аксиальному периоду T =∙(∙ )=6,9 нс. Цуг состоит из 20-30 импульсов иимеет симметричную огибающую (рис. 4.10). Энергия генерируемого цугаимпульсовE ≈1,5 мДж.Рис.

4.10. Осциллограмма цуга пикосекундных импульсов, генерируемого Nd3+:Y3Al5O12лазером без нелинейного элемента в резонаторе.В данной части работы были проведены эксперименты по реализации эффектаограничения интенсивности генерируемых пикосекундных импульсов цуга Nd3+:YAG-лазерапри помещении в резонатор двухфотонно поглощающего полупроводникового элемента.Согласно формуле (3.6), при условии  z S 0 >> 1 уровень ограничения не зависит отинтенсивности падающего излучения So и обратно пропорционален толщине z и коэффициентудвухфотонного поглощения  образца.122Использование кюветы с коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS КТ3концентрацией n ≈ 1018 см-3 толщиной 2 мм внутри резонатора пикосекундного Nd3+:YAGлазера приводило к симметричному изменению формы генерируемого цуга импульсов за счетнелинейного поглощения центральных импульсов, как показано на рис. 4.11.

Для генерируемыхимпульсов низкой энергии не происходит существенного нелинейного уменьшения амплитудыпри внесении в резонатор лазера коллоидного раствора квантовых точек КТ3 CdSe/ZnS. Приувеличении энергии генерируемых импульсов при внесении в резонатор кюветы с квантовымиточками КТ3 CdSe/ZnS происходит нелинейное уменьшение соответствующих импульсов. Дляцентральных импульсов цуга наибольшей энергии проявляется тенденция к ограничениюэнергии генерируемых лазерных импульсов.Рис. 4.11. Распределение энергии по импульсам в цуге Nd3+:Y3Al5O12-лазера: безнелинейного элемента в резонаторе (желтый), с 2 мм кюветой с коллоидным растворомквантовых точек CdSe/ZnS КТ3 концентрацией 1018 см-3 (зеленый) в резонаторе.Измерения цугов пикосекундных импульсов Nd3+:YAG-лазера при наличии в резонатореколлоидного раствора CdSe/ZnS КТ3 проводились и с кюветой толщиной 10 мм при трехразличных концентрациях n ≈ 1016, 1017, 1018 см-3 (рис.

4.12). Эффект нелинейного уменьшенияамплитуды оказался тем ярче выражен, чем выше концентрация n квантовых точек в гексане(рис. 4.12б-г), так как с повышением концентрации увеличивается коэффициент двухфотонногопоглощения ; и чем больше толщина кюветы z (рис.

4.11 и 4.12г), так как это приводит кувеличениюбезразмерногопараметраzS0.Наблюдаетсяиувеличениеколичества123пикосекундных импульсов цуга, оно тем больше, чем выше концентрация квантовых точекCdSe/ZnS в гексане. Для максимальной концентрации квантовых точек CdSe/ZnS КТ3 n = 1018см-3 в кювете толщиной 10 мм увеличение длительности цуга составило около 9 нс, чтопревысило аксиальный период 6,9 нс (рис. 4.12 г).Рис. 4.12. Распределение энергии по импульсам в цуге Nd3+:Y3Al5O12-лазера взависимости от концентрации коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS КТ3 в кювететолщиной 10 мм: без нелинейного элемента в резонаторе (а), с кюветой с коллоиднымраствором концентрацией 1016 см-3 (б), 1017 см-3 (в), 1018 см-3 (г).

Сплошные линии - огибающиецугов импульсов.Эксперимент по помещению внутрь резонатора пикосекундного Nd3+:YAG-лазераколлоидных растворов квантовых точек CdSe/ZnS был проведен также с кюветой с квантовымиточками КТ1. Для данного образца также был зарегистрирован эффект нелинейногоуменьшения интенсивности, однако он был выражен менее ярко, чем для квантовых точек КТ3,так как из-за отстройки частоты генерации от максимума спектра пропускания квантовых точекКТ1 (рис. 2.6) происходило двухфотонное возбуждение меньшего числа квантовых точек вобласти резонанса.Осциллограмма цуга импульсов пикосекундного Nd3+:Y3Al5O12 лазера, полученного при124внесении в резонатор пластинки монокристаллического GaAs толщиной 0,57 мм, представленана рис. 4.13.

Относительно типичного цуга пикосекундных импульсов, генерируемогоNd3+:Y3Al5O12 лазером без нелинейного элемента в резонаторе (рис. 4.10) наблюдалосьзначительное увеличение числа пикосекундных импульсов в цуге и ярко выраженнаяасимметрия формы цуга импульсов. Увеличение числа пикосекундных импульсов в цугеприводило к увеличению длительности цуга вдвое. В асимметрии формы цуга импульсов виднатенденция к выравниванию интенсивности генерируемых импульсов.

Однако достичь полногоэффекта ограничения при используемых образцах и параметрах Nd3+:YAG-лазера не удалось.По-видимому, для этого требуются большие толщины образца GaAs, при которых пороггенерации превышал возможности используемого блока питания лазера, так как оптимальныйрежим работы лазера достигается на пороге генерации, а при внесении внутрь резонаторадополнительного нелинейного элемента порог генерации возрастает. Энергия генерируемогоцуга пикосекундных импульсов при помещении в резонаторе пластинки GaAs толщиной 0,57мм составила E = 0,2 мДж, то есть по сравнению с энергией цуга, генерируемого лазером безнелинейного элемента в резонаторе, наблюдается уменьшение энергии цуга примерно в 8 раз.При внесении в резонатор пластинки GaAs толщиной 0,45 мм изменения были аналогичными,но менее значительными.Рис.

4.13. Осциллограмма цуга пикосекундных импульсов, генерируемого Nd3+:Y3Al5O12лазером с пластинкой GaAs в резонаторе.Возникновение двухфотонного поглощения в нелинейном элементе подтверждаетсяэффективной фотолюминесценцией пластины монокристаллического арсенида галлия иколлоидных квантовых точек CdSe/ZnS, установленных внутри резонатора. На рис. 4.14представлены спектры фотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS КТ1, установленныхвнутри резонатора Nd3+:Y3Al5O12 лазера.

Эффективная фотолюминесценция свидетельствует о125наличии в квантовых точках CdSe/ZnS значительного числа свободных носителей на нижнемэлектронном уровне 1S(e). При резонансном возбуждении экситонного перехода в областипрозрачности такой процесс может быть обусловлен только двухфотонным поглощением вполупроводниковых образцах. Следует также отметить, что еще один из возможныхнелинейных процессов при помещении полупроводниковых элементов внутрь резонатора —генерация второй гармоники — не наблюдался. Измерения проводились в геометрии наотражение для исключения возможного перепоглощения генерируемого излучения, однако,характерного пика на длине волны 532 нм (второй гармоники Nd3+:YAG-лазера) в спектрефотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS не наблюдалось (рис.

4.14).Рис. 4.14. Спектр фотолюминесценции коллоидных квантовых точек CdSe/ZnS КТ1 припомещении в резонатор Nd3+:Y3Al5O12-лазера.Явления изменения формы (нелинейного уменьшения амплитуды - рис. 4.11 и 4.12) иувеличения числа (рис. 4.12г и 4.13) пикосекундных импульсов Nd3+:YAG-лазера, работающегов режиме пассивной синхронизации мод, при помещении внутрь резонатора коллоидногораствора КТ CdSe/ZnS или пластины монокристаллического GaAs можно объяснитьследующим.