Диссертация (Магнитоиндуцированные эффекты в оптическом и нелинейно-оптическом отклике металлических наноструктур), страница 3

Razdolski I., Krutyanskiy V. L., Murzina T. V., Rasing Th., Kimel A. V.Femtosecond laser-induced optical anisotropy in a two-dimensional latticeof magnetic dots // Phys. Rev. B. — 2014. — Feb. — Vol. 89. — P. 064306.2. Plasmonic enhancement of nonlinear magneto-optical response innickel nanorod metamaterials / V. L. Krutyanskiy, I. A. Kolmychek,E.

A. Gan’shina, T. V. Murzina, P. Evans, R. Pollard, A. A. Stashkevich et al. // Phys. Rev. B. — 2013. — Jan. — Vol. 87. — P. 035116.3. Крутянский В. Л., Колмычек И. А., Лобанов С. В, Мурзина Т. В.Спектроскопия квадратичного отклика системы магнитныхнаностержней // Известия Российской академии наук.

Серияфизическая. — 2013. — Vol. 77, no. 1. — Pp. 72–75.4. Kolmychek I. A., Krutyanskiy V. L., Murzina T. V., Sapozhnikov M. V.,Karashtin E. A., Rogov V. V., Fraerman A. A. First and second orderin magnetization effects in optical second-harmonic generation from atrilayer magnetic structure // J.

Opt. Soc. Am. B. — 2015. — Feb. —Vol. 32, no. 2. — Pp. 331–338.5. Krutyanskiy V. L., Kolmychek I. A., Gribkov B. A., Karashtin E. A.,Skorohodov E. V., Murzina T. V. Second harmonic generation in magnetic nanoparticles with vortex magnetic state // Phys. Rev. B. — 2013.— Sep. — Vol. 88. — P. 094424.6. Kolmychek I. A., Krutyanskiy V. L., Murzina T., Karashtin E.

A.,Sapozhnikov M. V., Fraerman A. A. Optical second harmonic generation in nanostructures with inhomogeneous magnetization // Solid StatePhenomena. — 2015. — Jul. — Vol. 233-234. — Pp. 595–598.Структура диссертационной работы. Диссертационная работасостоит из введения, четырёх глав, заключения и списка цитированнойлитературы. Работа состоит из 145 страниц и содержит 55 иллюстраций,3 таблицы и 154 библиографических ссылки.13Глава 1Обзор литературы§ 1.1.Общее феноменологическое описание генерации второйгармоники в средах с квадратичной нелинейностью1.1.1.Генерация ВГ внелинейностьюобъемных средахсквадратичнойПустьвнелинейнойсредераспространяетсяплоскаямонохроматическая электромагнитная волна:)︁1 (︁ ⃗⃗⃗(⃗, ) =0 (− + ⃗) + .. ,(1.1)2Для анализа нелинейных эффектов компонента поляризациивещества может быть представлена в виде ряда по степеням⃗ [27, 28]:напряженности электрического поля =∑︁(1) +∑︁(2) +∑︁(3) + ...(1.2)Это разложение справедливо для однородной изотропной среды безучета пространственной дисперсии и описывает локальный отклик системына внешнее электромагнитное поле в дипольном приближении.

Первоеслагаемое в (1.2) описывает линейный отклик ⃗ , все остальные слагаемые– нелинейный отклик ⃗ .В уравнения Максвелла в таком случае входит нелинейнаяполяризация:⃗1 ⃗ ⃗ = 1 () + ⃗⃗ = − 1 () ⃗(1.3)() = −4 ⃗ ⃗ =0 Из этой системы можно вывести волновое уравнение:⃗+⃗1 24 2 ⃗ 4 2 ⃗ ++ 2=02 22 2 2(1.4)14Это дифференциальное уравнение второго порядка в частныхпроизводных, решить которое можно по теории возмущений.Впервые решение этого уравнения было получено в работе [29]для поля второй гармоники от плоскопараллельной диэлектрическойпластины, удовлетворяющее граничным условиям на поверхности границыраздела “вакуум - нелинейная среда”. Было показано, что отклик на частотевторой гармоники состоит из свободной волны, которая является решениемоднородного уравнения, вынужденной волны, являющейся решениемнеоднородного уравнения, и отраженной волны в вакууме.В общем случае наличие последнего слагаемого в (1.4) приводит ктому, что при излучении накачки на частотах и нелинейный откликбудет содержать Фурье-компоненты с комбинационными частотами ± , в том числе, с кратными частотами 2 , 3 и с нулевой частотой − = 0.

Феноменологическая связь спектральных компонент квадратичнойполяризации вещества и напряженности электрического поля имеет вид[28]:⃗⃗⃗ (2) (2) = ^(2) : (2 = + )()(),(1.5)где ^(2) – тензор квадратичной восприимчивости. Генерация отраженнойВГ происходит в приповерхностном слое толщиной порядка длины волныизлучения накачки, в генерацию прошедшей ВГ дает вклад слой cтолщиной равной длине когерентности [28].В более общем случае отклик нельзя считать локальным,поляризация в точке ⃗ зависит от значений внешнего поля в некоторойокрестности этой точки. Простейшая форма учета нелокальности –это представление поляризации в виде мультипольного разложения.Мультипольное разложение учитывает пространственную неоднородностьоптических параметров среды, т.е.

неоднородность ^() как функции⃗. Для квадратичной поляризации пространственная дисперсия можетбыть феноменологически учтена введением члена, содержащего тензор(четвертого ранга) квадратичной квадрупольной восприимчивости.⃗ 1 )(⃗ 2 ) + ^(2) (1 , 2 )(⃗ 1 )∇⃗ (⃗ 2 ) + . . . (1.6)⃗ (2) (0 ) = ^(2) (1 , 2 )(В дальнейшем под квадратичной восприимчивостью будет пониматьсядипольный член ^(2) , если не оговорено иное.15Согласно сказанному выше, генерация второй гармоникизаключается в появлении электромагнитного излучения на удвоеннойчастоте при взаимодействии лазерного излучения с нелинейной средой.

Вспектре света, прошедшего через нелинейный кристалл или отраженногоот поверхности нелинейной среды, кроме излучения на основной частотепоявляется компонента с удвоенной частотой. Интенсивность излученияотраженной ВГ от приповерхностного тонкого слоя пропорциональнаквадрату амплитуды нелинейной поляризации и для обыкновенной (неусиленной) ВГ имеет вид:2⃗⃗2 ∝ |⃗ (2) (2)|2 ∝ |^(2) : ()()|.1.1.2.(1.7)Генерация ВГ на поверхности центрально-симметричныхсредБудучи тензором третьего ранга, ^(2) содержит 27 элементов, однако,благодаря наличию у среды определенных свойств симметрии, не всеэлементы независимы. В силу принципа Неймана, группа симметриитензора квадратичной восприимчивости должна включать в себя всеэлементы симметрии структуры.

Заметим, что для центросимметричныхсред данный принцип означает инвариантность тензора ^(2) относительнозамены: → −, → −, → −.В то же время, согласно правилам преобразования тензоров =−−−− . Таким образом в центросимметричных средах ^(2) (как и всевосприимчивости четного порядка) в дипольном приближении равны нулю[28].На поверхности любого вещества центральная симметриянарушается, поэтому генерация второй гармоники от поверхностивозникает при отражении или прохождении даже у центросимметричныхв объеме материалов [29]. Для определения ненулевых компонент тензоравосприимчивости необходимо рассмотреть все преобразования тензора,соответствующие группе симметрии среды с учетом наличия поверхности.Расположим систему координат так, чтобы оси X и Y лежали вплоскости поверхности, а ось Z совпадала с нормалью.

Можно показать,что для изотропной в плоскости поверхности среды отличны от нуля16следующие компоненты квадратичной восприимчивости: , = , = = = .(1.8)При этом видно, что генерация второй гармоники разрешена толькодля - и - -комбинаций поляризаций волн накачки и второй гармоники,соответственно (так называемый, s-запрет) [30].Помимо изотропной рассмотрим поверхность ориентации (111)кристалла с кубической решеткой.

Такая поверхность обладает симметриейтипа 3m (группа симметрии 3 ), ей соответствуют следующие ненулевыекомпоненты квадратичной восприимчивости [15]: = = = ,(1.9) = − = − = − , = , ,если плоскость зеркальной симметрии совпадает с плоскостью .§ 1.2.Оптическиеинелинейно-оптическиеметаллических наноструктурах1.2.1.Возбуждение плазмонного резонансаэффектывХорошо известно, что оптические свойства структуры с ограниченнойгеометрией отличаются от свойств того же объемного материала [31, 32].В случае металлических структур важной особенностью являетсясущественно нелинейная дисперсия в металле. Для частиц c характернымиразмерами достаточно большими, по сравнению с межатомнымрасстоянием, в которых свободные носители заряда рассматриваются какплазма, диэлектрическая восприимчивость определяется в соответствиис теорией Друде [33] и имеет особенность на частоте , называемойплазменной частотой и лежащей в области ультрафиолета. Совокупностьвлияния форм-фактора частицы и наличия резонансной особенностив спектре металла может приводить к появлению так называемоголокального плазмонного резонанса в случае металлических наночастицах,малых по сравнению с длиной волны.Математическую модель взаимодействия света с металлическойнаночастицей одним из первых предложил Дж.

Ми в 1908 г. [31]. Онполучил строгое решение для дифракции плоской монохроматической17волны на шаре произвольного диаметра и состава, находящемся воднородной среде. В приближении однородного внешнего поля (радиусшара много меньше длины волны) для напряженности поля можнополучить следующее выражение:3⃗ 0,(1.10)Re( ()) + 2⃗ 0 – амплитуда падающегогде () – фактор локального поля (ФЛП), на частицу поля, ()– диэлектрическая проницаемость наночастицы.Решение Ми применимо также к дифракции на любом числе сферпри условии, что все они имеют одинаковый диаметр, одинаковыйсостав, распределены хаотически и находятся друг от друга на большихрасстояниях, по сравнению с длиной волны.

При таких условияхсветовые пучки, рассеянные сферами, не являются когерентными, аполная рассеянная энергия равна произведению энергии, рассеяннойодной сферой, на число сфер. В обычном диэлектрике, в котором ввидимом диапазоне действительная часть диэлектрической проницаемости∼ 1 ÷ 2, локальные поправки из-за ФЛП незначительно сказываются навеличине напряженности электрического поля. Но для металла всегдасуществует спектральный диапазон, в котором действительная часть () < 0, то есть объемные электромагнитные волны в этомдиапазоне частот не могут распространяться без затухания.

При частоте такой, что ( ) = −2 , знаменатель в правой части (1.10)становится равным нулю, поэтому ФЛП резонансно возрастает, и, как⃗ () (резонансследствие, возрастает напряженность локального поля Ми). Плазмонный механизм усиления в ФЛП в микроскопическихнеоднородностях на поверхности был впервые предложен в работах [34],[35].

Берреманом была разработана теоретическая модель и высказанопредположение, что такое усиление происходит в любых металлах, гдемнимая часть диэлектрической проницаемости мала, а действительнаячасть принимает значения от -4 до -1/4. Экспериментально плазмонныйрезонанс можно наблюдать, измеряя спектр поглощения или пропусканияпленки плазмонных наноструктур. В спектре поглощения наблюдаетсямаксимум, частота которого совпадает с частотой плазмона, а ширинаопределяется такими факторами как затухание плазмонных колебаний,взаимодействие наночастиц, разброс радиусов различных наночастиц,межмодовое плазмон-плазмонное взаимодействие [36].⃗ () = ()⃗ 0 () =18Отметим, что хотя имеется множество работ по экспериментальномуизучению оптических свойств структур, в которых возможно возбуждениеплазмонов, как правило, такие исследования проводятся со структурами,состоящими из благородных металлов (Ag, Au, Pt), имеющих малоезатухание электронных возбуждений [37, 19, 38, 20].