БП_отзыв оппонента Акишева (Уровневые полуэмпирические столкновительно - излучательные модели в оптической диагностике неравновесных газовых разрядов)

В диссертационный совет Д 501.001.66на базе Московского государственного университета имени М.В.Ломоносова.119991, Москва, Ленинские горы, д.1, стр.2, Физический факультет МГУ.ОТЗЫВофициального оппонента Акишева Юрия Семеновичана диссертационную работу Шахатова Вячеслава Анатольевича«Уровневые полуэмпирические столкновительно-излучательные модели дляоптической диагностики неравновесных газовых разрядов», представленную насоискание ученой степени доктора физико-математических наук по специальности01.04.08 - «Физика плазмы».Актуальность темы.Неравновесная низкотемпературная плазма широко используется в науке ипрактике. В то же время, многообразие и, зачастую, нелинейная взаимозависимостьпроцессов в неравновесной плазме приводит к тому, что выбор оптимальных режимовфункционирования плазменных систем является сложной многопараметрическойзадачей.

Успешность решения этой задачи не в последнюю очередь зависит от наличиясоответствующихметодовдиагностикинеравновеснойплазмы,особеннобесконтактных, к которым относится активная и пассивная спектроскопия, невозмущающая параметры плазмы в процессе их измерений. Спектроскопическаядиагностика в сочетании со столкновительно-излучательными моделями плазмыпозволяет получать сведения не только об интегральных параметрах плазмы, но такжеи о распределениях по квантовым уровням частиц в основном и электронновозбужденных состояниях.

Однако, чтобы в полной мере реализовать все возможностиспектральной диагностики, необходима детальная разработка столкновительноизлучательных моделей исследуемой плазмы, которые используются приинтерпретации и обработке данных спектральных измерений. Эти модели должнымаксимально полно учитывать количество столкновительно-излучательных процессови химических реакций в конкретной плазме и описывать возбужденные частицы сдетализацией по квантовым уровням в приближении уровневой обобщенной(неравновесной) кинетики. С учетом сказанного, диссертационная работа ШахатоваВячеслава Анатольевича, посвященная развитию уровневых полуэмпирическихстолкновительно-излучательных моделей неравновесной плазмы, которые могут бытьиспользованы при оптической диагностике газовых разрядов постоянного иимпульсного тока, ВЧ и СВЧ разрядов низкого давления в азоте, водороде ититаносодержащих смесях, является весьма актуальной для физики и химии плазмы.Структура и содержание диссертации.Диссертация включает обширный экспериментальный и теоретическийматериал, полученный автором, и состоит из Введения, пяти глав и Заключения.Каждая глава диссертации содержит описание исследований, на основе которыхполучены новые результаты.

Кроме того, в конце каждой главы приведено краткоезаключение, отражающее основные результаты данной главы. Перечень литературысодержит свыше 2000 источников и достаточно полно отражает имеющиесяпубликации по теоретическим и экспериментальным исследованиям азотной иводородной низкотемпературной плазмы.

Общий объем диссертации - 593 страницы,261 рисунок и 27 таблиц.Во введении обоснована актуальность выбранной темы, обсуждаетсятеоретическая и практическая значимость работы, научная новизна и степеньдостоверности полученных результатов, сформулирована цель работы, перечисленызадачи, решенные в диссертации, и представлена структура диссертации.Первая глава диссертации посвящена развитию методов лазерной спектроскопиии численного моделирования нагрева газа, кинетики функций распределенияэлектронов по энергии и колебательно - возбужденных молекул азота в основномсостоянии в газовых разрядах в азоте.

В этой главе описывается созданный авторомкомплекс экспериментальной аппаратуры для решения поставленной задачи.Приводятся результаты экспериментальных исследований степени поступательно колебательной неравновесности в разрядах постоянного тока, в ВЧ разряде иимпульсном тлеющем разряде в азоте, полученные спектроскопией КАРС в сочетаниис методами оптической интерферометрии и эмиссионной спектроскопии. Заслуживаетвнимания предложенный автором метод обработки спектров КАРС, записанныхширокополосным способом, в случае заметного отклонения функции распределения поколебательным уровням молекул азота от распределений Больцмана и Тринора.Предложенный метод расширяет диагностические возможности КАРС-спектроскопии висследованиях неравновесной низкотемпературной плазмы.В данной главе приведены результаты теоретических исследований кинетикиколебательно-возбужденных молекул азота в основном состоянии и динамики нагревагаза в импульсном тлеющем разряде и разрядах постоянного тока в азоте.

Развитиетеоретических моделей для описания кинетики возбужденных частиц с учетомстолкновительно-излучательных процессов в неравновесной плазме невозможно безсоздания базы данных для указанных элементарных процессов и химических реакций вазотной плазме.

По этой причине вопросу сбора и анализа данных по элементарнымпроцессам и создания программных модулей для баз данных уделено серьезноевнимание в этой главе. В итоге автору удалось развить полуэмпирическуюусовершенствованную уровневую столкновительно-излучательную модель азотнойплазмы, в которой учитываются также методические аспекты обработки имоделирования спектров КАРС. Автором разработано и создано программноеобеспечение - вычислительные модули для самосогласованного расчета функциираспределения электронов по энергии, нагрева газа и концентраций частиц ввозбужденных состояниях, расчетов и обработки спектров КАРС.

Результаты расчетовсопоставляются с экспериментальными данными, полученными автором диссертации, атакже с данными, опубликованными в литературе.Интересны результаты, относящиеся к исследованию послесвеченияимпульсного тлеющего разряда при средних давлениях: из сравнения расчетов сэкспериментом определены значения коэффициентов скоростей ассоциативнойионизации с участием атомов азота в метастабильных состояниях и колебательноколебательного энергообмена между молекулами азота.

Отметим, что в литературе длякоэффициентов скоростей колебательно-колебательного обмена наблюдается заметныйразброс. Диссертантом предложено объяснение причины расхождения измеренных ирассчитанных значений коэффициентов скоростей колебательно-колебательногоэнергообмена между молекулами азота.Автору удалось улучшить согласие между измеренными и рассчитаннымифункциями распределения электронов по энергии в разрядах постоянного тока и СВЧразрядов в азоте.

Важным обстоятельством, не учитываемым в литературе, нопозволившим достичь указанного согласия, оказался явный учет построенногосамосогласованного набора уровневых сечений неупругих столкновений электронов свозбужденными частицами плазмы при решении кинетического уравнения дляфункции распределения электронов по энергии.Вторая глава содержит обширный обзор работ по спектральным исследованиямгазовых разрядов методами эмиссионной спектроскопии. Используя литературныеданные по спектрам испускания и излучательным характеристикам плазмы, авторомсозданы вычислительный модуль для обработки и модели для расчета эмиссионныхспектров газовых разрядов постоянного тока, ВЧ и СВЧ разрядов в азотосодержащихсмесях. Разработанная автором уровневая полуэмпирическая столкновительноизлучательная модель азотной низкотемпературной плазмы позволяет, в отличие отопубликованных в литературе, исследовать распределение энергии по внешним ивнутренним степеням свободы частиц в случае произвольного отклонениясоответствующих распределений от больцмановских.

В итоге автором рассчитаныспектральный состав, распределения энергии по внешним и внутренним степенямсвободы, концентрации возбужденных частиц в указанных выше разрядах, а также вотрицательном коронном разряде в жидком и газообразном гелии, в котором удалосьполучить новые результаты о неравновесном распределении энергии по электронноколебательно-вращательным уровням молекулы гелия. Интересны приведенныеавтором данные о неравновесном распределении энергии в нейтральной иионизованной молекуле азота в электронно-возбужденных состояниях на стадииэлектрического пробоя в жидком азоте в системе электродов острие - плоскость.Третья глава посвящена развитию методов описания уровневой кинетикимолекулы и иона молекулы азота в электронно-возбужденных состояниях. Эта главазанимает центральное место в диссертации и интересна тем, что физико-химическиепроцессы с участием ионизованной и нейтральной молекулы азота в излучающихвозбужденных состояниях рассматриваются с учетом их колебательных уровней.

Болееконкретно, интерес заключается в том, что данные возбужденные состояния молекулыазота широко используются для спектральной диагностики азотной плазмы.Автором разработан вычислительный модуль, который включает обширнуюбазу данных по исследуемой плазме: компонентный состав; концентрации атомов азотаи молекул в основном и возбужденных состояниях; коэффициенты скоростей и сеченийфизико-химических процессов; функции распределения по колебательным уровняммолекулы азота в возбужденных состояниях, измеренных в проточных реакторах, вгазовых разрядах и послесвечении в азотосодержащих смесях.

Результаты расчетов пополуэмпирической модели, развитой в диссертации, сопоставляются с большимколичеством экспериментальных данных, полученных в данной работе и другимиавторами.Особо следует отметить предложенный автором метод идентификации иустановления иерархии физико-химических процессов, которые обуславливаюткинетику частиц в излучающих возбужденных состояниях.

Он позволяет обоснованновыбрать атомные линии и молекулярные полосы для спектральной диагностикигазовых разрядов в азоте. В целом, развитие полуэмпирической модели описанияуровневой кинетики молекулы и иона молекулы азота в электронно-возбужденныхсостояниях и реализованные автором усовершенствования экспериментальнорасчетных методик, используемых для спектральной диагностики плазмы, вносятзаметный вклад в физику газового разряда.Четвертая глава посвящена исследованию кинетики молекул водорода в газовыхразрядах методами спектроскопии КАРС, эмиссионной спектроскопии и численногомоделирования. Большое место в этой главе занимают результаты исследованийстепени поступательно-колебательной неравновесности молекул водорода в основномсостоянии в ВЧ разрядах.

Практический интерес имеют данные о возбуждениимолекулы водорода, полученные из обработки спектров испускания водороднойплазмы в условиях электронно-циклотронного резонанса. Показано, что такие типыгазовых разрядов являются эффективными источниками колебательно-возбужденныхмолекул водорода.

Важное теоретическое и практическое значение имеетразработаннаяавторомстолкновительно-излучательнаямоделькинетикивозбужденных молекул водорода в синглетных состояниях и функции распределенияэлектронов по энергиям. Модель снабжена соответствующими базами данныхстолкновительно-излучательных характеристик. Явный учет кинетики синглетныхсостояний молекулы водорода при решении кинетических уравнений позволяетприменять разработанную модель для оптической диагностики водородной плазмы.Автором приводится сопоставление результатов расчетов с многочисленнымиэкспериментальными данными, полученными в диссертации и другими авторами.Показано, что излучающие синглетные состояния играют важную роль в кинетикеколебательно - возбужденных молекул водорода на высоких колебательных уровнях.В пятой главе описан метод, разработанный автором и имеющий большуюперспективу для выращивания тонких пленок из оксидов титана посредствомиспарения материала мишени под действием ультрафиолетового лазерного излучения.Предложенный метод позволяет существенно улучшить оптические свойства пленок иувеличить скорость их осаждения.В данной главе представлена уровневая столкновительно-излучательная модельтитановой плазмы для спектральной диагностики лазерно - индуцированной плазмы.На основе сопоставления результатов расчетов и спектральных измерений кинетикивозбужденных частиц в лазерно-индуцированной плазме в ВЧ разряде в кислородесформулированы выводы об относительной эффективности различных механизмоввозбуждения и дезактивации электронных состояний нейтральных атомов и ионовтитана.Кроме того, автором разработаны методы лазерного рассеяния и поглощения дляисследования и мониторинга образования наночастиц кремния в ВЧ разряде в смесяхтетрафторида ( SiF4  H 2 ) и тетрагидрида ( SiH 4  H 2 ) кремния с водородом, которые(наночастицы) могут существенно влиять на фотоэлектрические качества осаждаемыхкремниевых пленок.В Заключении приведены основные результаты и положения, выносимые назащиту.Степень обоснованности научных положений, рекомендаций и выводов,полученных соискателем достаточная.Достоверность и новизна научных результатов.Совместное использование различных взаимодополняющих экспериментальныхметодов и численного моделирования позволяет сделать вывод о достоверностиполученных автором результатов.