Диссертация (Фотоиндуцированная сверхбыстрая спиновая динамика в магнитных средах), страница 11

Таким образом, вначале двадцать первого века не было никаких сомнений, что свет в широкомклассе материалов способен действовать на спины как эффективное магнитноеполе.60С развитием лазерных источников света, способных генерироватьимпульсы короче 100 фс, появилась уникальная возможность создатьбеспрецедентно короткий импульс эффективного магнитного поля и такимобразом получить инструмент для изучения спиновой динамики спиновойдинамики магнитоупорядоченных сред. Интенсивности таких лазерныхимпульсов могут превышать 1012 Вт/см2. Действительно, в последнее времяэкспериментальные исследования обратного эффекта Фарадея в плазмепоказали, что циркулярно поляризованный свет может создать эффективноемагнитное поле, направленное по оси распространения света, величиной внесколько десятков килогаусс [120].Несмотря на все эти эксперименты в парамагнитных твердых телах иплазме,наблюдениесверхбыстрогообратногоэффектаФарадеявмагнитоупорядоченных материалах оставалось нерешенной проблемой [121–123] в течение длительного времени, и было продемонстрировано только 10лет назад [112].

В оригинальной работе исследовалось действие 100 фслазерного импульса с центральной энергией фотона 1.55 эВ на ортоферритдиспрозия DyFeO3. Для исследований брались пластинки, вырезанные измонокристалла перпендикулярно кристаллографическим осям [100], [010] и[001], с толщинами от 30 до 100 микрон. Часто в ортоферритах оси [100], [010]и [001] обозначаются как a, b и с, соответственно. Далее мы будемиспользовать оба обозначения. Также оси в лабораторной системе координатбудут выбраны так, что направления [100] [010] и [001] будут совпадать сосями x,y и z, соответственно.

В работе использовался метод оптическойнакачки-зондирования,вкоторомимпульс,генерируемыйлазером,разбивался на две части.Наиболее интенсивная часть использовалась в качестве импульсанакачки, в то время как менее интенсивная часть использовалась в качествеимпульса зондирования.

Оба импульса распространялись по различнымтраекториям, но фокусировались на одну точку на образце. Благодаряпрямому магнитооптическому эффекту Фарадея, магнитные изменения,61вызванные накачкой, можно было измерять с помощью детектирования углаповорота плоскости поляризации импульса зондирования. Изменение временизадержки между импульсами накачки и зондирования позволяет отслеживатьвременную динамику магнитных изменений в среде, вызванных накачкой.Временное разрешение таких измерений ограничивается шириной импульсалазера. Задержка между возбуждающим и зондирующим импульсами можетустанавливаться достаточно точно с помощью изменения оптических длинпутей импульсов от места их разделения до образца.

Так разница длиной в 1мкм соответствует времени задержки 3.3 фс.DyFeO3 принадлежит классу редкоземельных ортоферритов, которыекристаллизуются в ромбической структуре типа перовскита [124]. МагнитныйпорядокопределяетсяспинамиионовжелезаFe3+,упорядоченныхантиферромагнитно. Выше температуры Морина TM ≈ 38 K спины Fe3+направлены вдоль оси [100]. Несмотря на антиферромагнитное упорядочение,благодарявзаимодействиюДзялошинского-Морияспиныантиферромагнитных подрешеток скашиваются на малый угол порядка 0.5градуса и приводят к возникновению небольшого магнитного момента вдольоси [001]. Несмотря на то, что намагниченность в ортоферрите диспрозиямала, вследствие сильного спин-орбитального взаимодействия этот материалобладает огромным эффектом Фарадея.На рисунке 6 показана временная зависимость эффекта Фарадея вDyFeO3 для света, распространяющегося вдоль кристаллографической оси[001]послетого,какнакристаллвоздействовалициркулярно-поляризованным лазерным импульсом длительностью 100 фс.

Экспериментыбыливыполненыдляимпульсовсправо-илево-циркулярнымиполяризациями. Из рисунка видно, что воздействие вызывает колебания счастотой около 300 ГГц. Частота этих колебаний находится в хорошемсогласии с частотой антиферромагнитного резонанса в DyFeO3.62Faraday rotation (deg)0.2+H0.10.00HDyFeO3T = 95 K1530Time delay (ps)4560Рисунок 6. Магнитная динамика, возбужденная в DyFeO3 правоциркулярно (+) и лево-циркулярно (-) поляризованными лазернымимпульсом длительностью около 100 фс. Динамика измерена с помощьюмагнитооптического эффект Фарадея [112].Таким образом, колебания вращения Фарадея может быть однозначноотнесены к спиновым колебаниям. Как видно из рисунка, фаза спиновыхколебаний зависит от циркулярности поляризации импульса накачки.

Правоциркулярная и лево-циркулярная поляризации приводят к возбуждениюспиновых колебаний противоположных фаз.Для демонстрации того, что действие импульса света соответствуетдействию импульса магнитного поля, были проведены эксперименты сраспространением света вдоль разных кристаллографических направлений.Ортоферрит характеризуется двумя модами антиферромагнитного резонансас совершенно разными температурными зависимостями [124].

Рисунок 7показывает температурные зависимости частот спиновых колебаний,возбуждаемыхциркулярнораспространяющимисявдольполяризованнымиразныхлазернымиимпульсами,кристаллографическихосей.Вчастности, точками показаны частоты, возбуждаемые лазерными импульсами,распространяющимися вдоль кристаллографического направления [001].63Кружки показывают частоты, возбуждаемые лазерными импульсами,распространяющимися вдоль кристаллографического направления [100].Линии показывают температурное поведение частот двух мод магнитногорезонанса в DyFeO3.Рисунок 7. Температурная зависимость частот спиновых осцилляцийвозбуждаемых короткими циркулярно поляризованными лазернымиимпульсами в DyFeO3 при распространении вдоль оси z (a) и вдоль оси x(б) [112].Из рисунка видно, что лазерные импульсы, распространяющиесявдоль разных осей, возбуждают разные моды магнитного резонанса.Интересно, что нижняя (квази-антиферромагнитная) мода может возбудитьсятолько, если свет действует как эффективное магнитное поле, направленноевдоль оси [001], а верхняя (квази-ферромагнитная) может возбудиться тольков случае, когда свет действует как поле, направленное вдоль оси [100] [112].Таким образом, этот эксперимент послужил убедительным доказательствомвозможности генерации коротких импульсов эффективного магнитного поляс помощью эффекта Фарадея.

Оценки показали, что спиновые осцилляциинаблюдаемой амплитуды будут возбуждаться, если 100-фемтосекундныйимпульс интенсивностью 30 мДж/cм2 будет действовать на спины как64эффективное магнитное поле по меньшей мере порядка 0.3 Тесла. Отметим,что термодинамическое рассмотрение действия света на магнитные структурыи фазовые переходы было проведено в работе [21].Важно отметить, что интерпретация экспериментов, направленных наизучение сверхбыстрой спиновой динамики методом оптической накачки-зондирования, часто является предметом споров и жаркихдискуссий [33,37,125,126]. Основной причиной этого является то, чтомагнитооптическое детектирование магнитного состояния вещества неявляется прямым методом.Магнитооптический эффект Фарадея зондирует спины не напрямую, аблагодаря спин-орбитальному взаимодействию. Феноменологически этовыражаетсявтом,чтофарадеевскоевращениезависиткакотнамагниченности, так и от константы Верде.

Таким образом, если спиноваядинамика также сопровождается перераспределением электронов, динамикаэффектаФарадеяможетсущественноотличатьсяотдинамикинамагниченности. Следовательно, то, что наблюдаемая сверхбыстраядинамика магнитооптического эффекта Фарадея действительно вызванадинамикой намагниченности, требует доказательств в каждом конкретномслучае.Эксперименты, выполненные альтернативной методикой, являются,пожалуй, одним из наиболее весомых доказательств в подобных случаях.Альтернативным и достаточно чувствительным методом характеризациипикосекундной спиновой динамики является метод, основанный надетектировании эмиссии электромагнитного излучения. Согласно уравнениямМаксвелла,пикосекунднаядинамиканамагниченностидолжнасопровождаться эмиссией излучения в ТГц спектральном диапазоне.Подобные эксперименты были проведены для кристалла DyFeO3 вырезанногоперпендикулярно кристаллографическому направлению [010].65Фемтосекундныйлазерныйимпульспадалнакристаллвдолькристаллографической оси [010] и возбуждал динамику намагниченности.Такая динамика служила источником ТГц излучения в кристалле.

Схемаэксперимента показана на рисунке 8. В эксперименте детектировалось ТГцизлучение с электрической компонентой, направленной вдоль оси [100].Временная зависимость электрического поля ТГц волны детектировалась спомощью электро-оптического кристалла, в котором электрическое поля наТГц частотах наводило оптическое двупреломление.Такие эксперименты полностью подтвердили ранее сделанные выводыо том, что циркулярно поляризованный свет способен возбуждать в средеспиновые осцилляции на частоте антиферромагнитного резонанса.

Результатыизмерений в диапазоне от 5 пс до 25 пс для разных энергий фотонов вимпульсе накачки показаны на рисунке 9. Такие эксперименты такжепозволили выявить, играет ли какую-либо роль резонансная накачка Dy3+ ввозбуждении антиферромагнитного резонанса в решетке спинов ионов Fe3+.Ион Dy3+ в DyFeO3 характеризуется достаточно сильными оптическими f-fпереходами.

Примерами таких переходов являются переход из 6H15/2 (L=5,S=5/2, J=15/2) в 6F5/2 (L=3, S=5/2, J=5/2) в районе 1.5 эВ, а также переход из6H15/2 (L=5, S=5/2, J=15/2) в 6H9/2 (L=5, S=5/2, J=9/2) в районе 0.97 эВ.Используемая лазерная система позволяет осуществлять накачку обоихпереходов, но легко перестраивать длину волны возможно только в районе 1эВ.Итак, при перестройке длины волны в районе 1 эВ, была измеренадинамика электрическго поля эмиттированной элетромагнитной волныпоказанная на рисунке 8. Фурье-анализ этой динамики показывает, что вчастотной области данные осцилляциии соответствуют осцилляциям начастоте антиферромагнитного резонанса.

Из Фурье-анализа четко видно(рисунок 9), что ампилитуда осцилляций зависит от энергии фотона в лученачачки.66Рисунок 8. Магнитная структура DyFeO3 и геометрия эксперимента поизучению сверхбыстрой спиновой динамики методом ТГц эмиссии.Рисунок 9. ЗависимостьэлектрическогополяТГцизлученияиндуцированного в DyFeO3 право-циркулярно (+) и лево-циркулярно(-) поляризованными лазерными импульсами длительностью около 100фс в длинном временном интервале до 20 пс. Измерения проводилисьдля разных энергий фотонов [117].67Построив зависимость амплитуды от энергии фотона (Рисунок 10),можно видеть, что при резонансной накачке ионов Dy3+ амплитудасветоиндуцированных осцилляций спинов Fe3+ ионов имеет минимум.

Такоенаблюдение можно объяснить тем, что основным механизмом возбужденияспиновых осцилляций на частоте антиферромагнитного резонанса являетсянерезонаснаянакачкапереходовспереносомзарядаипроцессстимулированного рамановского рассеения света спиновыми волнами.Настройка энергии фотонов в резонанс с редкоземельным ионом приводит кэффективному отбору энергии от этого процесса и уменьшает амплитудусветоиндуцированных осцилляций.Демонстрацияограниченасверхбыстрогоортоферритами.обратногоНапротив,эффектаэффектФарадеяявляетсянеоченьраспространенным явлением, который разрешен практически в любомматериале, включая широкий класс оксидов железа и других переходныхметаллов [113,114,127–135].