Диссертация (Фотоиндуцированная сверхбыстрая спиновая динамика в магнитных средах), страница 9

Для адекватногоописания более быстрой динамики необходимо развитие микромагнитнойтеории, которая способна решать проблемы с повышенными температурами идинамикой макроспина за пределами уравнения LLG.Другим подходом к моделированию сверхбыстрой лазерной динамикиспинов в металлическом магнетике является использование уравнения LLG наатомном уровне [15,90]. По существу, такой подход состоит в использованиимодели Гейзенберга для обменной связи и динамического подхода Ланжевена(уравнение LLG, дополненное случайным полем для учета эффектовтемпературы) для описания эволюции ансамбля связанных спинов. Ab initioрасчеты используются для предоставления информации о локальныхсвойствах, таких как спиновый и обменный интегралы.

Типичное количествосмоделированных спинов в настоящий момент не превышает 106, что48соответствует максимальному размеру 20×20×20 нм3. Тем не менее, этотметод оказался достаточно мощным для моделирования магнитных системвблизи фазовых переходов [15]. Например, при помощи этого метода удалосьвоспроизвести увеличение макроскопического поперечного затухания приприближенииктемпературеКюри.Подобномикромагнитномумоделированию на основе уравнения LLG, атомистическое моделированиеспособно воспроизвести восстановление намагниченности в масштабевремени нескольких пикосекунд [90].

Наиболее важно то, что результатымоделирования со стохастическим уравнением LLG на атомистическомуровне находятся в полном согласии с экспериментальными наблюдениямисубпикосекундного временного масштаба для лазерного размагничиванияферромагнетика. Кроме того, было обнаружено, что даже если энергия,накачиваемая в спин-систему в субпикосекундном масштабе времени,соответствует нагреву выше точки Кюри, система не обязательно полностьюразмагничивается. Такой вывод показывает, что для спиновой системы,далекой от равновесия, понятие спиновой температуры, часто используемоедля описания сверхбыстрого размагничивания [1], неверно. Следует отметить,что моделирование микроспина на основе уравнения Ландау-Лифшица-Блоха,по-видимому, отражает физику, выявленную атомистической моделью [15].Наконец, отметим, что становится все более очевидным, что для решенияпроблемысверхбыстрогомногомасштабныйподход,размагничиваниясочетающийabследуетразработатьinitio, атомистическое имикромагнитное моделирование.1.4.2.

Размагничивание магнитных полупроводниковРазделение спинов и электронов на два отдельных резервуара являетсягрубым приближением для случая 3d ферромагнетных металлов, где нетрезкого разделения между ролями s- и d-электронов. Напротив, такой подходидеально подходит для материалов, где большая часть макроскопического49намагничивания происходит от локализованных спинов d- или f-оболочек, аобменное взаимодействие между спинами осуществляется с помощьюнесущих s носителей [91]. Общепризнанно, что такой механизм обменноговзаимодействия характерен для редкоземельных металлов, таких как Gd.

В тоже время считается, что аналогичный механизм обмена ответственен заферромагнетизм в разбавленных магнитных полупроводниках, таких как EuO,Ga1-xMnxAs и In1-xMnxAs.В отличие от EuO и EuS, изготовление новых ферромагнитныхполупроводников (III,Mn)V стало возможным только недавно. Первоеуспешное легирование ионов Mn в InAs, превышающее режим тяжелогодопирования, было сообщено Munekata и соавторами в 1989 году [92].Последующее открытие ферромагнетизма в пленках InMnAs p-типа в 1991году вызвало большой интерес к этим материалам [93]. Ферромагнетизмполупроводников(III,Mn)V,индуцированныйотносительнонизкимиконцентрациями свободных носителей, делает эти материалы уникальнымимодельными системами для исследования лазерного управления магнитнымпорядком.В отличие от переходных металлов в ферромагнитных полупроводникахразделение спинов и электронов на две различные подсистемы теоретическиобосновано.

И, в отличие от редкоземельных металлов, концентрациясвободных носителей, ответственных за обмен между локализованнымиспинами, сравнительно невелика и может быть в значительной степениконтролируема с помощью оптически инжектированных фотоносителей.Первыежесубпикосекунднымиэкспериментылазернымипоимпульсамивозбуждению(энергияGaMnAsиспользованныхфотонов составляла около 3,1 эВ) показали возможность оптическогоконтроля магнетизма в этих материалах [94]. Фотоиндуцированный процессразмагничивания наблюдался в масштабе времени 1 нс, и никакогоразмагничивания в субпикосекундной шкале времени обнаружено не было.Позднее, однако, эксперименты с использованием магнитооптической50спектроскопии Керра с временным разрешением для ферромагнитныхобразцов GaMnAs с импульсами накачки середины инфракрасного диапазонапозволили выявить два различных процесса размагничивания: быстрый(<1 пс) и медленный (100 пс) [95,96].

Медленная компонента с характернымвременем около 100 пс интерпретируется какувеличение спиновойтемпературы с помощью спин-решеточной релаксации. На основаниипроведенных исследований была предложена оригинальная концепция дляинтерпретации времени быстрых процессов размагничивания на временахпорядка 1 пс [95,97].Поскольку энергия фотонов, использованных в эксперименте (0,61 эВ),была недостаточной для возбуждения электрона из валентной зоны в зонупроводимости, был сделан вывод, что наблюдаемое размагничивание GaMnAsобусловлено возбуждением дырок и последующим увеличением ихкинетической энергии (температуры) [95,96].

Показано, что с ростомэффективной температуры дырок возрастает вероятность спин-флип-процессадля ионов Mn. Явление было названо «обратным эффектом Оверхаузера» [97].Однако было замечено, что, если размагничивание ферромагнетика незавершено, скорость падения намагниченности может не иметь никакогоотношения к характерному времени взаимодействия спинов с другимиподсистемами электронов и фононов. Вместо этого время размагничиванияможет быть задано характерным временем падения температуры электронов.Поскольку вероятность переключения спинов Mn в обратном эффектеОверхаузера пропорциональна температуре свободных носителей, быстроеохлаждение электронной подсистемы ниже определенного уровня будетэффективно останавливать размагничивание.Таким образом, субпикосекундный временной масштаб процессаразмагничивания может быть просто характерным временем взаимодействияносителей и фононов.

Важно, что опять нет необходимости в электронноммногочастичном взаимодействии. Связь между временем размагничивания и51энергетической релаксацией возбужденных носителей экспериментальнопродемонстрирована при изучении корреляций между этими двумяпроцессами в GaMnAs [95,96].

Заметим, однако, что эффективный переносуглового момента от спинов Mn к горячему дырочному газу недостаточен дляразмагничивания, так как p-d-взаимодействие сохраняет полный угловоймомент. В дополнение к перераспределению углового момента междуспинами и дырками Mn необходим эффективный сток углового момента отдырок к решетке.Расчеты показывают, что для объяснения сверхбыстрого лазерногоразмагничивания в GaMnAs и InMnAs требуются короткие временарелаксации дырок порядка 10 фс [97,98].Наконец, отметим, что размагничивание (Ga,Mn)As можно такженаблюдатьприсверхбыстромизменениикоэрцитивности[99]илитерагерцовом излучении [100]. Терагерцовое излучение, индуцированноесверхкоротким лазерным возбуждением, также наблюдалось в InMnAs.Однако это не было связано со сверхбыстрым размагничиванием, так каксигнал наблюдался также выше точки Кюри [101].1.4.3. Размагничивание магнитных диэлектриковИнтересно сравнить сверхбыстрое размагничивание ферромагнитныхметаллов с аналогичным процессом в магнитных диэлектриках.

В последнемслучае электроны сильно локализованы, а спины расположены на магнитныхионах. Оптические возбуждения в такой системе быстро релаксируют спомощью фононных каскадов, не влияя на намагниченность, что приводит кувеличению температуры решетки в субпикосекундном масштабе времени.Только после этого спиновая система может нагреваться посредством фононмагнонноговзаимодействия.Интегралстолкновениймеждуэтимиквазичастицами относительно мал из-за слабой спин-орбитальной связи вмагнитных ионах. Более того, фонон-магнонное взаимодействие эффективно52в ограниченном спектральном диапазоне вблизи центра зоны Бриллюэна.Поэтому не удивительно, что типичные времена имеют порядок наносекунды.Чтобыпроиллюстрироватьэто,рассмотримздесьлазерноеразмагничивание бората железа FeBO3 [102].

Детальная магнитная структураэтого материала в данном случае не важна. Говоря кратко, FeBO3 являетсяслабым ферромагнетиком, т.е. антиферромагнитно связанные спины слегканаклонены, что приводит к чистой намагниченности M, которую можноизмеритьспомощьюэффектовФарадеявэкспериментенакачки-зондирования.Магнитооптический эффект Фарадея в FeBO3 в зависимости оттемпературы показан на рис. 5. Поскольку фарадеевское вращениепропорционально параметру порядка, его температурная зависимость обычнодается (Ландау и Лифшиц, 1984): () = 0 (1 − ⁄ )где TN(15),- температура Нееля, β – критическая экспонента, а Т –температура спиновой системы, которая управляет параметром порядка.Подгонка уравнения 15 к соответствующим измерениям на рис.

5 приводит кβ = 0,364 ± 0,008 и TN = 347,0 ± 0,1 K. Эти значения хорошо согласуются созначениями, полученными ранее в работе [103]: β = 0,354 и TN = 348,35 K. Нарисунке 5 также показана разность между собственным магнитооптическимсигналом и временем задержки 500 пс. Эта разница резко возрастает перед тем,как упасть до нуля в точке Нееля. Это означает, что вызванная накачкойрелаксация магнитооптического сигнала связана с повышением температурымагнонов.

При температуре Т = 346,5 К и времени задержки 500 пс достигаетсяточка Нееля и магнитный порядок разрушается.53Рисунок 5. Фарадеевское вращение при отрицательных (сплошныекружки) и нулевом (открытые кружки) времени запаздывания взависимости от температуры смещения при подгонке к уравнению (15)(сплошная и пунктирная линии, соответственно). Разность междусобственным магнитооптическим сигналом и сигналом при 500 пс(сплошные ромбы) показана вместе с расчетом, основанным насоответствующих параметрах (пунктирная линия).

На вставке показанапереходная составляющая температуры магнона как функция временнойзадержки. Сплошная линия - аппроксимация по формуле (16). Из работы[102].Таким образом, динамика намагниченности непосредственно не зависитот самого оптического возбуждения, но тем не менее значительно замедляется.Для получения информации по динамике намагниченности, динамикаизмеренногомагнитооптическогосигналпредставляетсявтерминахтемпературы магнонов Ts(t) с помощью уравнения (15) для всех значений нижеTN.РазличаяначальнуюстатическуютемпературуTиоптическииндуцированную переходную составляющую ΔTs(t), мы обнаружили, что всеΔTs(t) были идентичны в пределах погрешности эксперимента. Их среднее54значение показано на вставке к рис.