Диссертация (1090272), страница 5
Текст из файла (страница 5)
В центросимметричной среде, таким образом, генерация второйгармоники разрешена только на поверхности и границах раздела, гдепроисходит нарушение симметрии. Поэтому магнитоиндуцированная ГВГ(МГВГ) может использоваться для диагностики поверхностного магнетизма имагнитных свойств границ раздела материалов [29].26Так как в видимом спектральном диапазоне процессы электрическихдипольных переходов доминируют над оптическим откликом среды, и, крометого, правила отбора для этих переходов не позволяют переключить спин,чувствительность света к магнитному порядку как в случае линейного, так инелинейного магнито-оптического эффекта определяется наличием сильногоспин-орбитальноговзаимодействия.Сильныеспин-орбитальныесвязиприводят к существенным значениям компонент α и β в уравнении (13), чтодает возможность использовать магнитооптические эффекты для полученияинформации о магнитном состоянии среды.Интерпретациярезультатовмагнито-оптическогоисследованияматериалов затрудняется тем фактом, что оптические переходы в видимомспектральномдиапазонеотносительношироки.Соответствующиеспектральные линии часто перекрываются даже для диэлектрическихматериалов [30].
Поэтому особенно для анализа оптического возбужденияметаллов приходится рассматривать континуум переходов, что делаеттеоретическое описание магнито-оптических спектров чрезвычайно труднойзадачей. Более того, для того, чтобы применить их для сверхбыстрыхисследований, необходимо учитывать возможное неравновесное поведениесистемы, которое также оказывает сильное влияние на магнито-оптическийотклик [31].⃗⃗ (0)В дополнение, магнитооптический эффект только пропорционален или (0) и поэтому является косвенным измерением спинового упорядочения.Это приводит к ряду неточностей в интерпретации результатов магнитооптических измерений с временным разрешением.
Лазерное возбуждениеможет изменить населенность возбужденных состояний (этот процессназывается «bleaching») и изменить симметрию основного состояния, и, такимобразом, привести к изменениям в магнито-оптическом отклике среды, дажеесли ее магнитный порядок и вектор намагниченности не подверглисьвоздействию [31–33]. В рамках термодинамического описания магнито27оптических эффектов такая ситуация соответствует лазерно-индуцированнымизменениямв()тензорах()()() , , , .Однако,хотятермодинамическое описание подходит для демонстрации того факта, чтооптические явления могут быть использованы для исследования магнитногопорядка, мы утверждаем, что объяснение фемтосекундных лазерноиндуцированных эффектов в магнетиках в терминах тензоров, зависящих отвремени, не может быть использовано для полного описания явлений, которыеимеют место на сверхбыстрой временной шкале.
Лазерно-индуцированныемагнито-оптические эффекты Керра и Фарадея в экспериментах по методунакачки-зондированиядолжныописыватьсявтерминахнелинейнойполяризации третьего порядка, как было предложено в работах [34,35]. Такоетеоретическое описание может быть сравнительно просто разработано дляпростых двух- и трехуровневых систем. Однако, строгая теория, дающаяадекватноеописаниеспектроскопииполупроводникахмагнитооптическихвременногоразрешенияидиэлектрикахвэкспериментовметаллах,требуетметодомметаллическихдальнейшейразработкимоделирование а существующие модели достаточно ограничены[31,36,37].Недавно Zhang и др. [37] была предложена «новая парадигма магнитооптического эффекта Керра с временным разрешением для фемтосекундногомагнетизма». Следует отметить, что эта статья (а) вообще не рассматриваетэксперименты по накачке-зондированию, так как приведенная модельиспользует только один импульс; (б) рассматривает только компонентутензора намагниченности , а результирующая намагниченность образца остается неясной.
Работа Zhang и др., несомненно, является шагом клучшему пониманию результатов магнитооптических экспериментов свременнымразрешениемвмагнитныхметаллах.Однако,таккакпредложенное исследование использует ряд упрощений и оставляет много28вопросов без ответа, термин «новая парадигма» представляется некоторымпреувеличением.1.3.3.Зондированиевультрафиолетовомдиапазонеиспин-поляризованные электроныВозбуждение среды фотонами с энергией, превышающей работувыхода, может вызвать процесс эмиссии электронов с поверхности материала.Спектроскопические исследования фотоэлектронов позволяют получитьпараметры статической электронной структуры конденсированных сред,поскольку дают информацию о распределении энергии и импульса электронов[38].
При помощи спиновых детекторов можно получить усредненнуюспиновую поляризацию эмитированных электронов, что обеспечивает прямойдоступ к распределению спина в электронном газе в металле, в отличие отмагнито-оптических методов измерения, являющихся косвенными. Исходя изэтих соображений, интерпретация экспериментов по исследованию эмиссии свременным разрешением существенно более однозначна, чем интерпретацияаналогичныхмагнитооптическихэкспериментов[39–42].Недостаткомфотоэмиссии являются строгие требования к проводимости и качествуповерхности. Благодаря этому, методика может быть применена только кограниченному списку материалов, преимущественно к металлам илиполуметаллам.В принципе, понимание динамики и релаксации возбужденныхэлектронов может быть получено при помощи двухфотонной эмиссии (2РРЕ),которая обеспечивает разрешение по спину, энергии и времени [43].
Этодвухстадийный процесс, где ультракороткий лазерный импульс накачкивозбуждает электроны с уровня Ферми, а текущая численность электронов впромежуточном возбужденном состоянии зондируется вторым импульсом,который стимулирует продвижение все еще возбужденных электронов ввакуум, где анализируется их энергия.29Нелинейность двухфотонных процессов приводит к возрастаниювыхода 2РРЕ когда импульсы накладываются друг на друга в пространстве ивремени.
Пока импульсы перекрываются во времени, очевидно, что электронможет быть эмитирован в результате поглощения всего одного фотона изкаждого импульса. Однако, если импульсы разведены во времени, электрон,возбужденный первым импульсом, способен поглотить фотон из второгоимпульса только если время жизни промежуточного состояния превышаетзадержку между импульсами, или если незанятое электронное состояниезаполняется вторичным электроном. Благодаря возможности точногоизмерения временной задержки между двумя импульсами, эта методикапозволяет анализировать времена релаксации, заметно более короткие, чемдлительность лазерного импульса (например, [44]).1.3.4.
Зондирование в дальнем инфракрасном диапазоне.Энергия фотонов дальнего ИК диапазона попадает в область, в которойоптические свойства металлов в большей степени определяются откликомсвободных электронов на электрическое поле. Это позволяет получитьинформацию о проводимости материала методами ИК-спектроскопии. Такимобразом, ИК-спектроскопия с временным разрешением может успешноприменяться для исследований фазовых переходов в сильно коррелированныхсистемах, таких как сверхпроводник-проводник, и металл-диэлектрик [45].Если проводимость электронного газа чувствительна к магнитному порядку,это может быть использовано также для измерений магнитосопротиведения.Интересно отметить, что частоты магнитных резонансов большинстваантиферромагнетиков лежат в области от 100 ГГц до 3 ТГц.
Более того,некоторые редкоземельные ионы имеют магнитодипольные переходы вобласти от 100 ГГц до 10 ТГц. Терагерцовая спектроскопия обеспечиваетпрямой доступ к спиновой системе и должна рассматриваться, таким образом,в качестве средства диагностики лазерно-индуцированных изменений30магнитного состояния сред в дополнение к методам, использующимоптическое и ультрафиолетовое излучение [46].1.3.5. Зондирование в области рентгеновского излученияРазвитиесинхротронныхрентгеновскихисточниковсделаловозможным генерацию линейно и циркулярно поляризованного излучения синтенсивностью, достаточной для измерения магнитного циркулярного(МЦД) и магнитного линейного (МЛД) дихроизма в магнитных доменах [47–50].
Аналогично магнитооптическим явлениям в видимом спектральномдиапазоне, МЦД и МЛД могут использоваться для выявления ориентациинамагниченности и антиферромагнитного вектора, соответственно. Однако, вотличие от оптического спектрального диапазона, в области рентгеновскогоизлучения магнитные материалы характеризуются относительно узкимипереходами на хорошо известных энергиях, таким образом, методикиспектроскопии поглощения рентгеновского излучения имеют хорошовыраженную чувствительность к химическим элементам и даже соединениям.Более того, так как спектральные линии в рентгеновской области узкие ихорошо разрешены, можно использовать так называемые правила сумм дляполучения количественной информации о спинах и орбитальных моментахосновного состояния [51].Благодаря преимуществам рентгеновских методик, измерения МЦД ссубпикосекундным временным разрешением могут дать новые уникальныесведения о сверхбыстрых лазерно-индуцированных изменениях магнитныхсистем.
Развитие таких методик является одним из основных направленийисследований в области физики магнетизма в последнее десятилетие. Первыерезультаты исследования МЦД с временным разрешением 100 фс былипредставлены в работе [52]. Следует отметить, однако, что измерениясверхбыстрых процессов в рентгеновском диапазоне сложны с техническойточки зрения и требуют приложения значительных усилий.