Диссертация (Фотоиндуцированная сверхбыстрая спиновая динамика в магнитных средах), страница 8

Вставка:схематическое изображение эксперимента TRPE. Из работы [42].Для подбора спектров используются два лоренциана для S↑↓, постояннаяобъемная плотность состояний и функция распределения f (E;t). Свертка сгауссианом шириной 45 мэВ объясняет уширение лазерного импульса иразрешение спектрометра. Как показано в работах [78] и [58], незанятыесостояния могут быть проанализированы с помощью фотоэмиссии путемнормализации спектра с распределением Ферми-Дирака. На сверхбыстрыхмасштабах времени в рассмотрение должны быть включены также и43нетермализированные электроны [79], что приводит к небольшим поправкамраспределения Ферми для Gd. После нормировки на f поверхностные вкладыS↑ и S↓ очевидны.

На рис. 4 показано, что оптическое возбуждение приводит кмгновенной заселенности S↓, которая затем затухает в пределах 1 пс.Для развития микроскопического понимания наблюдаемой спиновойсверхбыстрой динамики следует учитывать два вклада: (i) вторичныеэлектроны в сочетании с процессами переноса и (ii) спин-флип-рассеяниегорячих электронов среди спин-смешанных состояний. Импульс накачкивозбуждает переход S↑ -электронов из занятого поверхностного состояния всвободные объемные состояния, второстепенных электронов – от объемныхдо незанятых поверхностных состояний и переходы между объемнымисостояниями.Переходысучастиемповерхностногосостоянияперераспределяют спиновую поляризацию от поверхности к объему, так какбольшинство электронов возбуждаются в объемные состояния (илименьшинство электронов возбуждаются в поверхностное состояние).

Этоперераспределение является следствием транспортных эффектов, так какменьшинство дырок (или большинство электронов, возбуждаемых вблизиповерхности) распространяются в объем.б) Спектроскопия временного разрешения для экспериментов срентгеновским излучением.Впопыткеидентифицироватьрезервуаругловогомомента,ответственный за исчезновение спинового порядка, Bartelt et al. провелиисследованиялазерногоразмагничиваниямультислоевFe/Gdсиспользованием времяразрешенных измерений рентгеновского магнитногокругового дихроизма с временным разрешением 2 пс [80].

Позднее Stamm etal.провелианалогичныеисследованиясверхбыстроголазерногоразмагничивания Ni, но с фемтосекундным временным разрешением ииспользованием фемтосекундных рентгеновских импульсов [52]. В обоихслучаях, путем разделения спиновых и орбитальных вкладов в XMCD, былооднозначно продемонстрировано, что электронные орбитали не ответственны44за это быстрое размагничивание. Поэтому единственным возможнымрезервуаром должна быть решетка. Из-за упомянутого слабого спинрешеточного взаимодействия утверждалось, что это может быть возможнотолько в том случае, если некоторое дополнительное взаимодействие,например, посредством индуцированных светом виртуальных состояний,усиливает спин-решеточное взаимодействие.Этотвывод,релаксациипо-видимому,Эллиота-Яфетавзаимодействия.позволяеткакДействительно,рассматриватьнаиболеевероятныйэлектрон-электронноеспиновоймеханизмвзаимодействиесохраняет угловой момент электронов, и только взаимодействие электронов сфононами или рассеяние на примесях может перенести его в решетку.

Сочетаяданные,полученныедлядвухфотоннойфотоэмиссииметодамиспектроскопии временного, спинового и энергетического разрешения срезуьтатами магнитооптических экспериментов с временным разрешением ,Cinchetti et al. утверждали, что ими были обнаружены экспериментальныедоказательства значимости спин-флип процессов Эллиотта-Яфета длясверхбыстрого размагничивания на шкале времени около 300 фс [81].Как эти данные коррелируют с общепринятым слабым спинрешеточным взаимодействием в исследуемых Ni, Fe и Gd? Чтобы ответить наэтот вопрос, вспомним базовые физические принципы.

В общем случае спинысвязываются с орбитальным движением электронов через спин-орбитальнуюсвязь = ⃗, которая имеет порядок 50 мэВ. Однако при помещении вкристаллическую решетку орбиты искажаются, так что конечные состояниясистемы являются линейными комбинациями исходных сферическихгармоник.Такие комбинации лучше всего рассматривать как стоячие волныцилиндрической симметрии с периодическим возмущением и содержащиегармоники с противоположными значениями углового момента. Этовзаимодействие действительно очень сильное, с типичными значениями45расщепления состояний порядка 1 эВ. Точное значение и знак расщеплениязадаетсяконкретнойсимметриейкристалла.Врезультатеэтоговзаимодействия средний орбитальный момент в каждом из конечныхсостояний равен нулю или близок к нему (подавление орбитальных моментовв переходных металлах).

Это приводит к сильному уменьшению усредненногозначения спин-орбитальной связи в магнетиках переходных металлов, чтотакже приводит к слабой статической магнитокристаллической анизотропии.Динамически, однако, перенос энергии и углового момента от спинов крешетке можно рассматривать как двухэтапный процесс. На первом этапепроисходит обмен энергией и импульсом между спинами и орбиталями; навтором - взаимодействие между орбиталями и решеткой. Поначалу кажется,что такая картина противоречит наблюдениям Stamm et al. [52], которые необнаружили никакого увеличения орбитального момента в процессеразмагничивания. Заметим, однако, что в таких двухступенчатых процессахвторой шаг происходит намного быстрее, чем первый, так что не следуетожидать никакого накопления орбитального момента.

Таким образом,скорость передачи определяется самой медленной частью, а именно связьюмежду спинами и исходными атомноподобными орбиталями в масштабевремени порядка десятков фемтосекунд.Дополнительные аспекты роли момента количества движения будутрассмотрены далее.1.4.1.4.

Микроскопические модели сверхбыстрого размагничиванияМоделирование аb initio выявило возможные механизмы сверхбыстрогоразмагничивания без участия решетки. Чтобы добиться контроля надразмагничиванием и, в конечном счете, магнитным переключением, в качествеактивногорычагадляуправленияпроцессомбылозадействованоэлектромагнитное поле лазерного импульса [82]. Была предложена модель длясверхбыстрого размагничивания материалов с дискретной электронной46структурой [83], а также получено полностью оптическое субпикосекундноепереключение спинов в ab initio-симуляциях, выполненных для NiO [84].Однако в настоящее время нет экспериментальных свидетельств того, чтомеханизмы размагничивания и переключения спинов в Ni и NiO,обоснованные этими ab initio расчетами, действительно имеют место в этихматериалах.

Тем не менее эти работы содержали ряд плодотворных идей,связанных со сверхбыстрым взаимодействием света и вещества. Так, былоотмечено, что переключение с помощью оптических фемтосекундныхимпульсов может происходить по совершенно другой траектории, например,посредством рамановского процесса двухфотонного возбуждения.Альтернативный подход к описанию сверхбыстрого размагничиванияоснован на анализе магнон-магнонного и фонон-магнонного взаимодействий,при пренебрежении электронной структурой материала.

Классическоемикромагнитное моделирование выполняется для магнитных элементовразмером более 0.5 нм, предполагая фиксированную длину векторанамагниченности («макроспин») и используя уравнение Ландау-ЛифшицаГильберта (LLG). Часто делается предположение о нулевой температуре;однако стохастический вариант моделирования с помощью микромагнетикапозволяет учитывать конечную температуру [85–87]. Моделирование сиспользованием уравнения LLG не может описать процессы в магнитнойсистеме вблизи температуры Кюри, в общем, и явление сверхбыстрогоразмагничивания, в частности.

В этом случае затухание усиливается приприближении к температуре Кюри и величина намагниченности не являетсяпостоянной во времени [87]. Однако ожидается, что сверхбыстрое лазерноевозбуждение свободных электронов в металлах сопровождается электронфононным взаимодействием в масштабе времени порядка 1 пс. Из-за этоговзаимодействия температура электронов уменьшается, переводя магнитнуюсистему значительно ниже точки Кюри. Поэтому разумно ожидать, чтомоделирование в микромагнитном поле может обеспечить адекватное47моделирование процессов, происходящих в спиновой системе, на шкалевремени, превышающей 1 пс после лазерного возбуждения.Попытка описать процессы, следующие за сверхбыстродействующимлазернымвозбуждениеммагнитногометалла,используятакиемикромагнитные симуляции, была выполнена в работе [88].

Модель неучитывала детали размагничивания, а гашение считалось мгновеннымпроцессом.Этиэффектыописывалисьориентированиемвекторовнамагниченности наноэлементов размером 0,5 нм под случайными углами[89].Измикромагнитногомоделированиявидно,чтомгновенноеразмагничивание эквивалентно генерации большого числа магнонов на краюзоны Бриллиона. В следующей временной области намагниченность медленновосстанавливается,скоростьюприпередачиэтомэнергиискоростьотвосстановлениякоротковолновыхопределяетсямагноновкдлинноволновым спиновым возбуждениям через спин-волновую цепьрелаксации(т.н.магнон-магнонноевзаимодействие).Результатымикромагнитного моделирования, основанные на уравнении LLG, хорошосогласуются с измеренной динамикой намагниченности, вызванной лазером,но только во временных масштабах, превышающих 1 пс.