solid-a (Об особенностях плазмонного спектра простых металлов)

ОБ ОСОБЕННОСТЯХ ПЛАЗМОННОГОСПЕКТРА ПРОСТЫХ МЕТАЛЛОВИ. М. Алешин и Д. В. ПерегудовАннотация. Изучается влияние периодического неоднородного фона на распространение волн зарядовой плотности в простых металлах. Показано, что учет пространственной неоднородности в уравнениях Власова—Пуассона приводит к спектру плазмонов, качественно согласующемуся с экспериментальным.

В частности, появляетсяобратная дисперсия и ненулевое затухание плазмона при нулевом значении квазиимпульса. Предложена наглядная интерпретация затухания длинноволновых плазмонов.ВведениеНедавние экспериментальные исследования показали, что классическая модельэлектронной плазмы на фоне однородного положительного “желе” [1] являетсянедостаточной для описания свойств плазмонов в “простых” металлах. Отметимнекоторые особенности спектра плазмонов в щелочных металлах, используя данные работы [2] (см. рисунок 1).

Во-первых, в длинноволновой области спектранекоторых щелочных металлов (в частности, цезия) наблюдается обратная дисперсия. Во-вторых, затухание плазмонов остается конечным при нулевом значенииволнового вектора. Последнее явление наблюдалось ранее в индии и алюминии [3].В зависимости затухания от квадрата волнового вектора ясно прослеживаетсяналичие двух областей: длинноволновой и коротковолновой (вплоть до границыпервой зоны Бриллюэна), в каждой из которых зависимость имеет линейный характер, но коэффициенты наклона различны. Изменения частоты и затуханияоказываются некоторым образом связанными друг с другом: восстановление нормальной дисперсии при больших значениях волнового вектора примерно совпадаетс изменением характера зависимости затухания.Для теоретического объяснения указанных особенностей предлагались два механизма.

В работе [4] учитывалось электрон-плазмонное взаимодействие. В работах [5] кроме эффектов корреляции и обмена принята во внимание зонная структура спектра плазмонов. Фактически это означает учет периодической неоднородности положительного фона, обусловленной наличием кристаллической решетки.Некоторым симбиозом упомянутых подходов является работа [6], в которой дисперсия плазмонов в цезии объяснена взаимодействием газа свободных валентныхэлектронов с локализованными электронами внутренних оболочек.

Недостаткомперечисленных работ является использование формализма равновесной статистической механики. Кроме того, в каждой из них объясняется лишь часть наблюдаемых явлений.1Typeset by AMS-TEX2И. М. АЛЕШИН И Д. В. ПЕРЕГУДОВМы полагаем, что указанные трудности нужно преодолевать в рамках кинетической теории. Примером такого подхода является работа [7], в которой, однако,вычислялась лишь статическая диэлектрическая проницаемость ионных кристаллов. Мы также считаем, что основным фактором, оказывающим влияние на распространение плазменных волн, является наличие периодического неоднородногофона. При этом учет взаимодействия электронов в рамках теории самосогласованного поля является вполне достаточным.

В настоящей работе мы рассматриваемзадачу, моделирующую возбуждения электронной плазмы в слабом периодическомполе ионов. Динамика возмущения описывается линеаризованным (по этому возмущению) уравнением Власова [8]. Впервые задача в такой постановке сформулирована в [9], где показано, что спектр плазменных волн в кристалле имеет зонныйхарактер. В предлагаемой работе, рассматривая периодическую неоднородностькак возмущение, мы находим первую неисчезающую поправку (второго порядка поамплитуде периодического поля) к дисперсионному уравнению.Для того чтобы получить результаты в обозримом виде нам пришлось предельно упростить постановку задачи. При конкретных вычислениях мы предполагали,что среда неоднородна в одном направлении и, кроме того, равновесное распределение электронов по скоростям считали максвелловским. Таким образом, рассмотренная задача является модельной.

В реальных металлах электронный газсильно вырожден, и для его описания нужно использовать кинетическое уравнение для матрицы плотности [10] и, конечно же, учитывать трехмерную структурукристаллической решетки. Реализация этой программы, не представляющая принципиальных трудностей, требует, однако, гораздо большего объема вычислений. Вто же время, даже в рамках наших модельных предположений удается качественноописать как дисперсию плазменных волн в металлах, так и особенности их затухания.

При сопоставлении результатов с экспериментальными данными нужнопросто заменять температуру T (характерный параметр распределения Максвелла) на энергию Ферми εF (характерный параметр фермиевского распределения).Постановка задачиРассмотрим простейшую модель кристалла, состоящего из частиц двух сортов:положительных ионов (i) и электронов (e). Ионы считаются неподвижными и образуют периодический неоднородный фон. Функцию распределения ионов напишемв видеfi = [n + ρ(r)]δ(p), ρ(r) = 0,где ρ(r) — периодическая функция, n — средняя концентрация ионов, угловымискобками здесь и далее обозначается среднее по периоду решетки.Динамика электронной компоненты описывается уравнениями Власова—Пуассона∂fe∂ϕ ∂fe∂fe+v+e= 0,∂t∂r∂r ∂p∆ϕ = −4πe d3 p (Zfi − fe ).В функции распределения электронов выделим три слагаемых, описывающих однородный фон F0 , равновесную периодическую неоднородную добавку f0 и нерав-ОБ ОСОБЕННОСТЯХ ПЛАЗМОННОГО СПЕКТРА ПРОСТЫХ МЕТАЛЛОВ3новесное возмущение f1 :fe = F0 (p) + f0 (p, r) + f1 (p, r, t).В силу условия квазинейтральностиd3 p F0 (p) = Zn,3d p f0 (p, r) = 0,3d r d3 p f1 (p, r, t) = 0.Потенциал ϕ представим в виде суммы равновесной части и неравновесноговозмущения ϕ = ϕ0 (r) + ϕ1 (r, t), где(1)3∆ϕ0 (r) = −4πe Zρ(r) − d p f0 (p, r) ,∆ϕ1 (r, t) = 4πe d3 p f1 (p, r, t).Положим также ϕ0 (r) = 0, чего всегда можно добиться выбором начала отсчетапотенциала.Равновесная функция распределения определяется из стационарного уравненияВласова∂ϕ0 ∂(F0 + f0 )∂f0+e= 0.v∂r∂r∂pНас интересует случай, когда F0 — максвелловское распределение.

Тогдаeϕ0 (r) − 1 F0 (p).f0 (p, r) = C expT 3−1Постоянная C определяется из условияd p f0 (p, r) = 0 и равна C = exp Te ϕ0 (r).После того, как функция распределения f0 выражена через потенциал ϕ0 , последний, в принципе, может быть определен из уравнения (1) по известному распределению ионов ρ(r). Из явного вида f0 следует, что мы получим нелинейноедифференциальное уравнение в частных производных.

Таким образом, уже определение равновесного состояния представляет собой сложную проблему. Мы небудем здесь заниматься ее решением, заметив только, что в линейном (по ϕ0 )приближении получается обычное дебаевское экранирование ионов электронами.Нашей целью является исследование уравнений для возмущений, в которые входяттолько f0 и ϕ0 , но не ρ(r). Поэтому нам будет достаточно уже установленной связи между f0 и ϕ0 .

Саму же функцию ϕ0 мы будем считать известной из опыта иравной псевдопотенциалу металла [11].Уравнение для возмущений имеет вид(2)∂f1∂ϕ0 ∂f1∂ϕ1 ∂(F0 + f0 )∂ϕ1 ∂f1∂f1+v+e+e+e=0∂t∂r∂r ∂p∂r∂p∂r ∂p4И. М. АЛЕШИН И Д. В. ПЕРЕГУДОВПоследний, нелинейный, член будем далее отбрасывать. Это можно сделать приусловии 2eϕ1 k 2 /mω 2 1, где ω и k — частота и волновой вектор возмущения.При этом на значения параметра eϕ1 /T (в случае фермиевского равновесного распределения электронов eϕ1 /εF ) не накладывается никаких ограничений.Линеаризованное уравнение представляет собой уравнение с периодическими коэффициентами, решения которого имеют вид блоховских волнhn (p)eibnr ,f1 (p, r, t) = e−iωt+ikr(3)nϕ1 (r, t) = e−iωt+ikrχn eibnr .nДля упрощения обозначений мы применяем составной индекс n = {n1 , n2 , n3 } ивектор обратной решетки b = {b1 , b2 , b3 }, запись bn означает b1 n1 + b2 n2 + b3 n3 .Периодические функции f0 и ϕ0 можно записать в видеf0 (p, r) =gn (p)eibnr ,nϕ0 (r) =ψn eibnr .nПодставляя эти разложения в уравнение (2), получим систему уравнений длягармоник(4)∂F0−[ω − (k + bn)v]hn − eχn (k + bn)∂p ∂hn ∂gn−n+ χn (k + bn )ψn−n b(n − n )= 0,−e∂p∂pn2(k + bn) χn = −4πe d3 p hn (p)Уравнения (4) представляют собой задачу на собственные значения, решениекоторой определяет зависимость ω = ω(k), то есть дисперсию и затухание плазмонов.Вывод дисперсионного соотношенияТочное решение уравнений (4) не представляется возможным, поэтому будемискать приближенное решение.

В простых металлах потенциал ϕ0 невелик [5],а именно eϕ0 /εF 1. В нашей модельной задаче это соответствует малостипараметра ξ = eϕ0 /T , так что оказывается возможным строить решение в видеразложения по степеням этого параметра. Оказывается, что первая неисчезающаяпоправка к частоте возникает во втором порядке теории возмущений, поэтому нампонадобится выражение для фукнции распределения с точностью до квадратичныхпо потенциалу ϕ0 членов: 2 ee2 2ϕ (r) − ϕ0 (r)F0 (p) + . . .f0 (p, r) =ϕ0 (r) +T2T 2 0ОБ ОСОБЕННОСТЯХ ПЛАЗМОННОГО СПЕКТРА ПРОСТЫХ МЕТАЛЛОВ5После преобразования Фурье получаемee2 (ψn ψn−n − δn0 |ψn |2 ) F0 (p) + .

. .gn (p) =ψn +T2T 2 nМы хотим исследовать волновые решения, которые при ξ → 0 описывают обычные плазменные волны в модели “желе”. В соответствие с этим в нулевом приближении мы оставляем только χ0 и h0 . Для этих величин имеем уравнения(0)(0) ∂F0[ω (0) − kv]h0 − eχ0 k= 0,∂p(0)(0)k 2 χ0 = −4πe d3 p h0 ,из которых следует стандартное дисперсионное соотношение для ленгмюровскихволн [8]:4πe2(0)d3 p (kG)F0 .(5)ε(ω , k) = 0, ε(ω, k) = 1 + 2kЗдесь использован операторG=∂1.ω − kv ∂pВ первом приближении(0)∂h∂F0∂F0(0) e− eψn bn 0 − eχ0ψn k= 0,∂p∂pT∂p= −4πe d3 p h(1)n .(1) (0)[ω (0) − kn v]h(1)hn − eχ(1)n +ωn knkn2 χ(1)nЗдесь kn = k + bn.