Автореферат (1150741), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Для получения информации об остовныхуровнях электронной структуры исследуемых систем, использовался метод РФЭС. Подробная информация об электронной и спиновой структуре заполненных электронных состоянийв валентной зоне была получена с помощью метода ФЭСУР со спиновым разрешением. Дляполучения информации о кристаллической структуре изучаемых систем и выбора высокосимметричного кристаллографического направления в ЗБ использовался метод ДМЭ.
С помощью СТМ была получена информация о топографии поверхности с высоким латеральнымразрешением. Сочетание упомянутых методов позволило сформировать целостное представление об исследуемых системах и протекающих в них физических процессах. Синтез и всеэкспериментальные исследования проводились в условиях сверхвысокого вакуума.Во второй части главы приводится подробный обзор экспериментальных станций, на которых проводились измерения. Большинство экспериментальных результатов, особенно в главе4, были получены на оборудование ресурсного центра ”Физические методы исследования поверхности” Санкт-Петербургского государственного университета. Другие экспериментальные результаты были получены в центре вывода синхротронного излучения BESSY-II наканале U125-2SGM.В третьей главе приведены результаты исследования по определению ключевого условиядля формирования гигантского индуцированного спин-орбитального расщепления в графене.Глава состоит из двух разделов.
В первом разделе рассматривается электронная и спиноваяструктура графена после интеркаляции атомов висмута. Было показано, что формируетсяэлектронная структура с Дираковским конусом электронных состояний в области точки K̄ЗБ и запрещённой зоной в области точки Дирака с величиной 210–240 мэВ, слабо зависящей11Рис. 1. (a) Электронная структура графена после интеркаляции 1 ML атомов Bi, измереннаявдоль M̄Γ̄K̄ направления ЗБ; (б) электронная структура в области K̄ точки ЗБ; (в) серияфотоэмиссионных спектров в области K̄ точки ЗБ. Энергия фотонов 62 эВ.
Измерения проводились при температуре 50 K.от концентрации интеркалированных атомов Bi. Также интеркаляция атомов Bi приводит кзаполнению верхнего конуса Дирака со сдвигом положения точки Дирака до энергий 0.41 эВ.Также в этом разделе определено, что формирование запрещённой зоны и небольшое изменение её ширины (20 мэВ) с увеличением концентрации атомов Bi, связано с нарушениемА–В симметрии атомов углерода, входящих в состав двух подрешёток, формирующих гексагональную структуру графена. Нарушение А–В симметрии происходит за счёт увеличенияструктурной корругации, т.е.
попеременного вертикального смещения соседних атомов Bi винтеркалированном слое непосредственно под графеном. Дополнительным подтверждениемприроды формирования запрещённой зоны, за счёт нарушения А–В симметрии, является изменение условий интерференции фотоэлектронов в графеновых подрешётках, что приводит кконечной величине интенсивности фотоэмиссии из конуса Дирака во 2 ЗБ (так называемого”тёмного коридора” из изоэнергетических поверхностей). Когда не нарушена симметрия подойрешеток графена, то фотоэмиссия отсутствует из конуса Дирака в пределах 2ЗБ.
Когданарушена симметрия подрешёток графена, то наблюдается фотоэмиссия из конуса Дирака впределах 2ойойЗБ. Причем экспериментальная интенсивность состояний конуса Дирака в 2ойЗБ должна быть значительно меньше по сравнению с наблюдаемой для 1ЗБ. В данномразделе были построены в полярных координатах распределения интенсивности контуров ойсостояний в 1ойи2ЗБ для набора изоэнергетических поверхностей и было показано, что12Рис. 2. (a) Изоэнергетические поверхности для различных энергий связи MG/Ni(111) послеинтеркаляции 0.8 ML атомов Bi вблизи точки K̄ ЗБ.
(б) Распределение интенсивности вблизиточки K̄ ЗБ, построенное в полярных координатах, наблюдаемое для волнового векторавдоль радиальных разрезов, проходящих через точку K̄ ЗБ. Окружности обозначают порядокинтенсивности в 1ой и 2ой ЗБ.оценки отношения конечных значений интенсивностей состояний конуса Дирака, измеренных для полярных углов 0 и 180 градусов при энергии связи 2.1 и 2.6 эВ, дают значения 37.6и 32.6 (рис. 2).
Полученные соотношения интенсивности превышают порог значений предполагаемых для формирования запрещённой зоны из-за нарушения симметрии подрешётокграфена.Эти оценки являются дополнительным свидетельством нарушения симметрии подрешётокграфена после интеркаляции атомов Bi. В разделе также продемонстрировано, что интеркаляция атомов Bi под графен на Ni(111) блокирует сильное взаимодействие между графеноми никелевой подложкой, а электронная структура становится приближенной к структуре,свойственной для квазисвободного графена (рис.
1).13Обнаружено, что спин-орбитальное расщепление состояний графена при интеркаляцииBi составляет менее 10 мэВ за счёт отсутствия состояний у атомов Bi в валентной зоне(рис. 4а). На основе полученных результатов было определено, что ключевым условиемдля формирования гигантского индуцированного спин-орбитального расщепления в графенеявляется гибридизация электронных состояний графена и подложки.Рис. 3. (a) Электронная структура графена, сформированного на поверхности Ni(111), послесовместной интеркаляции атомов Bi и Au в направлении Γ̄K̄ ЗБ. Красным пунктиром отмечены две области гибридизации состояний графена с 5 состояниями Au.
Энергия фотонов62 эВ. Измерения проводились при комнатной температуре.Во втором разделе рассматривается электронная и спиновая структура графена послесовместной интеркаляции атомов висмута и золота. Совместная интеркаляция атомов Biи Au уменьшает величину переносимого заряда между Bi и графеном, делая графен почтиэлектронейтральным с конусом Дирака, расположенным в непосредственной близости от .В то же самое время, появляется гибридизация между состоянием графена и состояниямиAu в следствии спин-зависимого эффекта не пересечения (рис.
3).У графена, интеркалированного совместным слоем атомов Bi и Au, за счёт гибридизациимежду электронными состояниями графена и Au увеличивается величина индуцированногоспин-орбитального расщепления (∼40–50 мэВ) (рис. 4в). С другой стороны, величина спинорбитального расщепления в графене интеркалированным атомами Au составляет ∼100 мэВ(рис. 4б).Это означает, что интеркаляция совместного слоя может использоваться в качестве ме14ханизма для регулирования величины спин-орбитального расщепления в графене за счётперераспределения концентрации атомов Bi и Au.Рис.
4. Фотоэлектронные спектры со спиновым разрешением для состояния графена, измеренные вдоль Γ̄K̄ направления ЗБ для: (a) MG/(1ML)Bi/Ni(111); (б) MG/(1ML)Au/Ni(111);(в) MG/(0.5ML Bi+0.5ML Au)/Ni(111).Результаты третьей главы опубликованы в работах [A1, A2].В четвертой главе приведены результаты исследования поверхностных процессов формирования графена на тонких плёнках металлов (Ni, Gd) на подложке HOPG. Метод формирования графена основан на процессе сегрегации атомов углерода при термическом воздействии (рис.
5). При этом методе синтеза атомы углерода поступают на поверхность никеляРис. 5. Модельное представление методики синтеза графена на основе процесса сегрегации.“снизу” от углеродосодержащей подложки, в отличие метода крекинга, где атомы углеродаадсорбируются (“сверху”) из газовой фазы.15В качестве монокристаллической ориентирующей подложки для проведения синтеза использовался HOPG. Показано, что формирование упорядоченных углеродных структур натонких плёнках металлов проходит через фазу поверхностного карбида и последующей декарбидизацией в графеновый монослой.Рис.
6. Спектры РФЭС для двух концентраций плёнки Ni (80 и 160 Å), записанные наразличных стадиях формирования исследуемой системы: (a) HOPG, (б) после напыленияплёнки Ni, (в) – (д) отжиг при 240–280 и 310–330∘ C, соответственно.В частности, для системы с осаждённой плёнкой никеля 80 Å формируется постепенный переход от карбидной фазы Ni3 C в карбидную фазу Ni2 C. Причём данная компонента(283.5 эВ) становится доминирующей в структуре линии C 1s.
Для системы с осаждённойплёнкой никеля 160 Å формируется только карбидная фаза Ni2 C, минуя промежуточнуюстадию перехода (рис. 6). В то же время, для системы с осаждённой плёнкой гадолиния притемпературе отжига 700∘ C формируется постепенный фазовый переход от Gd2 C3 к GdC2 засчёт повышения концентрации атомов углерода в приповерхностной области. Дальнейшееповышение температуры отжига систем приводит к формированию графенового монослоя.Взаимодействие графена с подложкой оказывается сильным, как и при крекинге углеродсодержащих газов. Отличительной особенностью формирования графена на плёнке никеля16является существенно более низкая температура отжига 280∘ C, в отличии от температурыотжига в методе крекинга углеродосодержащих газов (500–600∘ C).
Таким образом, формирование карбидной фазы на поверхности системы и ее трансформация в графеновый монослой происходит независимо от того, имеет ли место крекинг углеродосодержащих газов наповерхности, или углерод поступает из объема. Т.е. механизм накопления углерода на поверхности никелевой плёнки путем простой сегрегации из объёма или выделения углерода(в виде графена) на поверхности при остывании образца не является превалирующим.В экспериментах по интеркаляции атомов Au, для системы с осаждённой плёнкой никеля160 Å показано, что происходит блокировка сильной связи между графеном и никелевойподложкой, а также формируется муаровый узор с периодичностью ∼ 2.2 нм. Дисперсиясистемы с осаждённой плёнкой гадолиния в области точки K̄ ЗБ характеризуется линейнойдисперсией с небольшим изгибом около , вследствии гибридизации с 4 состояниямигадолиния, что подразумевает модификацию спиновой структуры графена.Результаты четвёртой главы опубликованы в работах [A3, A4].В заключении приводится обсуждение основных результатов диссертационной работы.Список публикаций[A1] E.V.
Zhizhin, A. Varykhalov, A.G. Rybkin et al. Spin splitting of Dirac fermions ingraphene on Ni intercalated with alloy of Bi and Au // Carbon. — 2015. — Vol. 93. —Pp. 984–996.[A2] E.V. Zhizhin, A.A. Popova, D.E. Marchenko et al. Modification of induced spin-orbitsplitting of the states of graphene during the joint intercalation of Bi and noble metals // Bulletin of the Russian Academy of Sciences: Physics.
— 2013. — Vol. 77, no. 1. —Pp. 39–42.[A3] E.V. Zhizhin, D.A. Pudikov, A.G. Rybkin et al. Synthesis and electronic structure ofgraphene on a nickel film adsorbed on graphite // Physics of the Solid State. — 2015. —Vol. 57, no. 9. — Pp. 1888–1894.[A4] V.O. Shevelev, E.V. Zhizhin, D.A. Pudikov et al. Synthesis of graphene through thecarbidization of Gd on pyrolytic graphite // Physics of the Solid State.
— 2015. — Vol. 57,no. 11. — Pp. 2342–2347..
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
