Автореферат (1150741), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Берлин)6и ресурсный центр «Физические методы исследования поверхности» Санкт-Петербургского государственного университета (г. Санкт-Петербург). Измерения с помощью ФЭСУР соспиновым разрешением были проведены в центре вывода синхротронного излучения BESSYII на канале U125-2SGM на экспериментальной станции PHOENEXS (PHOtoEmission andNearEdge X-ray abSorption). Синтез и анализ электронной структуры графена на тонкихплёнках металлов на поверхности HOPG с помощью РФЭС, УФЭС, ДМЭ был проведённа спектрометре Escalab 250Xi в ресурсном центре «Физические методы исследования поверхности».
Исследование морфологии поверхности графена на тонких плёнках металлов наповерхности HOPG с помощью СТМ и АСМ было проведено в научно-исследовательскойплатформе Нанолаб в ресурсном центре «Физические методы исследования поверхности».Цель диссертационной работыЦелью диссертационной работы являлось с одной стороны определение ключевого условия для формирования гигантского индуцированного спин-орбитального расщепления в графене, а с другой стороны исследование деталей синтеза графен-содержащих систем на тонких слоях металлов, основанного только на процессе сегрегации атомов углерода.Для достижения поставленных целей были решены следующие задачи:1.
Изучено влияния интеркаляции металла (Bi) с высоким атомным номером и отличнойэлектронной структуры от металлов на электронную и спиновую структуру графена.2. Показана модуляция величины индуцированного спин-орбитального расщепления вграфене, за счёт варьирования пропорции между металлами Bi и Au в интеркалированном слое.3. Исследованы поверхностные процессы формирования графена на тонких плёнках металлов (Ni, Gd) на подложке HOPG.4. Получена исчерпывающая информация об электронной и кристаллической структуреграфена на тонких слоях металлов, сформированных на основе процесса сегрегацииатомов углерода.Научная новизнаРабота содержит большое количество новых экспериментальных и методических результатов. Ниже перечислены наиболее значимые результаты:71. Контакт графена с Bi при интеркаляции на поверхности плёнки Ni(111) блокирует сильное взаимодействие между графеном и никелевой подложкой.
Электронная структурастановится приближенной к структуре, свойственной для квазисвободного графена.Интеркаляция атомов Bi приводит к заполнению верхнего конуса Дирака со сдвигом положения точки Дирака до энергий 0.41 эВ и формированию запрещённой зоны(∼210–240 мэВ) в области точки Дирака.2.
У графена, интеркалированного атомами Bi, обнаружено незначительное индуцированное спин-орбитальное расщепление состояния графена ∼5–10 мэВ. Это расщеплениеобусловлено взаимодействием состояния графена с состояниями Bi. Показано, чтонезначительная величина спинового расщепления связана с отсутствием состояний уатомов Bi в валентной зоне.3. Совместная интеркаляция атомов Bi и Au под графен на Ni(111) уменьшает величинупереносимого заряда между Bi и графеном, делая графен почти электронейтральным сконусом Дирака, расположенным в непосредственной близости от уровня Ферми.
В тоже самое время, появляется гибридизация между состоянием графена и состояниями Au в следствии спин-зависимого эффекта не пересечения. У графена увеличиваетсявеличина индуцированного спин-орбитального расщепления (∼40–50 мэВ).4. Формирование графена на поверхности систем Ni/HOPG, Gd/HOPG проходит черезфазу поверхностного карбида. Для системы Ni/HOPG с осаждённой плёнкой никеля80 Å и системы Gd/HOPG формируется постепенный переход карбидных фаз (от Ni3 Cк Ni2 C и от Gd2 C3 к GdC2 , соответственно), а для системы с осаждённой плёнкойникеля 160 Å формируется только карбидная фаза Ni2 C, минуя промежуточную стадиюперехода.5. Для системы Ni/HOPG с различной толщиной осаждённой плёнки никеля рост графенаначинается при низкой температуре отжига (280∘ C), а для системы Gd/HOPG графенформируется при температуре отжига 1100∘ C, за счёт трансформации карбидной фазы.Для данных систем взаимодействие графена с подложкой оказывается сильным.
Интеркаляция атомов Au, для системы с осаждённой плёнкой никеля 160 Å, способствуетблокировке сильной связи между графеном и никелевой подложкой, а также приводитк образованию муара с периодичностью ∼ 2.2 нм.8Практическая значимостьПрактическая значимость результатов проведённого исследования заключается в создании контролируемого механизма для регулирования индуцированного спин-орбитальногорасщепления в графене за счёт варьирования пропорции атомов - и - металлов на межфазной границе графен-подложка. Этот механизм позволит расширить функциональную областьприменения графена в спинтронике по целенаправленному созданию устройств с необходимой величиной спин-орбитального расщепления.К другому не мало важному практическому результату настоящей работы относится детальное исследование процесса синтеза графена на тонких слоях металлов на подложкеHOPG за счёт сегрегации атомов углерода.
Было открыто, что на плёнке никеля рост графенового монослоя проходит при низких температурах отжига подложки, в отличие от крекинга углеродосодержащих газов. Данный метод синтеза позволяет перенести технологию ростаграфена на не проводящие подложки и значительно уменьшить температуру, при которойформируется графеновый монослой. Тем самым определяя практическую значимость этойтехнологии для создания быстродействующих устройств на основе графена.На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:1.
Интеркаляция атомов Bi под графен, синтезированный на поверхности Ni(111), приводит к формированию электронной структуры с Дираковским конусом электронныхсостояний в области точки K̄ зоны Бриллюэна и запрещённой зоной в области точкиДирака с величиной 210–240 мэВ, слабо зависящей от концентрации интеркалированных атомов Bi.2.
Спин-орбитальное расщепление состояний графена при интеркаляции Bi составляет7–10 мэВ за счёт отсутствия состояний у атомов Bi в валентной зоне.3. Варьирование соотношения концентраций атомов Bi и Au в интеркалированном слоеприводит к изменению величины индуцированного спин-орбитального расщепления состояний графена и может использоваться в качестве механизма для регулированияэтой величины.4. При синтезе графена путем сегрегации атомов углерода через пленку Ni различнойтолщины, осаждённой на поверхность пиролитического графита, рост графена на поверхности Ni начинается при существенно более низкой температуре (280∘ C), чем прииспользовании метода крекинга углеродосодержащих газов (500–600∘ C).95. Формирование графена на поверхности Ni происходит через фазу поверхностного карбида со стехиометрией Ni2 C с последующей трансформацией в графеновый монослой,независимо от того имеет ли место крекинг углеродосодержащих газов на поверхностиили углерод поступает из объема.6.
Формирование графена на поверхности пленки Gd, напылённой на поверхность пиролитического графита, также происходит через стадию образования карбида Gd споследующим ростом графенового монослоя на поверхности системы при отжиге притемпературе 1100∘ C.Апробация работы Основные результаты работы были представлены и обсуждались наследующих российских и международных конференциях: International Student’s Conference”Science and Progress” (Санкт-Петербург, 2012, 2014), XVI международный симпозиум ”Нанофизика и Наноэлектроника” (Нижний Новгород, 2012), German-Russian Conference onFundamentals and Applications of Nanoscience (Berlin, 2012), 3rd International School on SurfaceScience ”Technologies and Measurements on Atomic Scale” (Сочи, 2013), International Student’sConference ”Crossing border” (Санкт-Петербург, 2013), V Joint User Meeting (Berlin, 2013),11th , 12th International Conference Advanced Carbon NanoStructures (Санкт-Петербург, 2013,2015), 1-я междисциплинарная конференция ”Современные решения для исследования природных, синтетических и биологических материалов” (Санкт-Петербург, 2014), а также нанаучных семинарах СПбГУ.Публикации По теме диссертации опубликовано 4 статьи в рецензируемых журналах[A1, A2, A3, A4] и 14 тезисов докладов.Личный вклад автора Все результаты, представленные в работе, получены соискателемлично, либо в соавторстве при его непосредственном участии.Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, литературного обзора, четырех глав и заключения.
Работа изложена на 126 страницах, включая 40 рисунков.Список цитированной литературы содержит 100 ссылок.Содержание работыВо введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформулирована цель иаргументирована научная новизна исследований. Показана практическая значимость полученных результатов, представлены выносимые на защиту научные положения.10В первой главе основное внимание уделено характеризации графена, как ключевого компонента исследуемых в диссертационной работе систем.
Рассматривается кристаллическаяструктура, описаны наиболее распространённые методы формирования, обсуждаются особенности электронной и спиновой структуры. Отдельно выделяются работы по формированию имодификации спиновой структуры электронных состояний графена, за счёт спин-орбитального взаимодействия с подложкой. Также в главе показано, что в литературных источникахразвернута широкая дискуссия о деталях механизма синтеза графенового монослоя, в частности посредством крекинга углеродосодержащих газов, особенно на поверхности Ni(111).На основании литературного обзора сформулированы направления исследований.Во второй главе описаны основные экспериментальные методы исследования и спектрометры, на которых проводились измерения.