Диссертация (1150532), страница 5

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 5)

Данная константа является интегральной (поспектру) характеристикой. Коэффициент2равен вероятности нахождения5квазимолекулы в состоянии 1( 3 P2 ) .Полученные значения К(Т) для температур T = 300 Kи T = 700 Kпредставлены в таблице 5.Результаты вычислений для константы поглощения и спектра излученияпредставлены на рисунках 12 и 13 соответственно.41Таблица 5Константа скорости K(T) (в 10-18 см3с-1) тушения метастабильного состояния в процессах(18 - 19) для CdKr и CdArT, K300700CdKr2.43.3CdAr1.11.942Рисунок 12. Спектральное распределение коэффициента поглощения смеси паров Cd с атомами Kr и Ar вблизи запрещенной атомнойлинии Cd ( 5 1S0 − 5 3 P2 ) для температур T = 300 K (кривые 1 и 3 соответственно) и T = 700 K (кривые 2 и 4 соответственно)43Рисунок 13.

Нормированный условием∫ I (T , ∆ω)d ω = 1 спектр излучения смеси паров Cd с атомами Kr и Ar вблизи запрещенной атомнойлинии Cd ( 5 1S0 − 5 3 P2 ) для температур T = 300 K (кривые 1 и 3 соответственно) и T = 700 K (кривые 2 и 4 соответственно)44Как видно из результатов вычислений с ростом температуры максимумыспектральных распределений при поглощении и излучении смещаются вкоротковолновую область, уменьшаясь вместе с тем по величине.Согласно проведенным вычислениям наибольший вклад в излучение смесипаров Cd с атомами Kr, Ar вблизи запрещенной атомной линии даютрадиационные квазимолекулярные переходы в области наибольшего сближенияатомов в процессе столкновения, т.е.

спектр формируется в основном за счетстолкновительно-индуцированноготушенияатомногометастабильногосостояния. Спектр поглощения, как и излучения, представляет собой сплошнуюполосу. Процесс поглощения наиболее эффективно протекает в коротковолновой(по отношению к запрещенной атомной линии) области, приводя к селективномузаселению метастабильного состояния Cd ( 3 P2 ) [55, 56, 57].45ГЛАВА 3РАДИАЦИОННЫЕ ВРЕМЕНА ЖИЗНИ СОСТОЯНИЙ ν′ 1( 3 P2 )И ВЕРОЯТНОСТИ A ( ν′, ν′′ ) ПЕРЕХОДОВ ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 )3.1. ВведениеРадиационныевременажизниτявляютсяоднойизосновныххарактеристик эксимерных состояний. Для излучающих состояний разумнойоценкой τ может служить время жизни соответствующего атомного состояния. Вслучае, когда речь идет о метастабильном состоянии, подобное приближениенепригодно. Впервые расчет радиационных времен жизни метастабильныхсостояний ν′ 1( 3 P2 ) был проведен в [61] для систем XeKr, XeAr, KrAr.В данной главе приводятся результаты расчета радиационных времен жизнисвязанныхсостоянийν′ 1( 3 P2 )ивероятностейA ( ν′, ν′′ )переходовν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 ) как функций колебательного квантового числа для системCdAr, CdKr, HgAr, HgKr, HgXe.

Базой для расчета являются полученные в первой(Γ Ω ( 3 PJ ) , Rи второй главах потенциалы взаимодействия и вероятностиквазимолекулярныхрадиационныхпереходов.Поведение)вычисленныхвероятностей Γ ( Ω ( 3PJ ) , R ) квазимолекулярных радиационных переходов даетоснованиеожидатьуменьшениерадиационноговременижизнинижнихколебательных состояний ν′ 1( 3 P2 ) с ростом значения колебательного квантовогочисла. Полученные результаты подтверждают указанные ожидания.Основные результаты данной главы опубликованы в работах [62-66] ипредставлены на конференциях European Conference on Atoms, Molecules andPhotons(ECAMP)IX(2007),Atmosphere,Ionosphere,Safety:AIS-2008(Калининград, 2008), 21th International Conference on Spectral Line Shapes (ICSLS),(2012).463.2. Метод вычисленияВычисленные в главах 1 и 2 полуэмпирические потенциалы взаимодействияи(Γ Ω ( 3 PJ ) , Rвероятности)квазимолекулярныхрадиационныхпереходов( )Ω ( 3 PJ ) → 0+ ( 1S 0 ) позволяют определить времена жизни состояний ν ′ 1 P23ивероятности переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 ) как функцию зависимости отколебательного числа.Частоты переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 ) близки по значению к частотезапрещенного атомного перехода 6 3 P2 − 6 1S0 .

Поэтому при расчете вероятностейквазимолекулярных переходов частота перехода полагалась константой, независящей от межатомного расстояния и равной частоте атомного перехода6 3 P2 − 6 1S0 . В этом приближении время жизни τ ( ν′ ) состояния ν′ 1( 3 P2 )определяются выражением [67]:()τ−1 ( ν′ ) = ν′ Γ 1( 3 P2 ) , R ν′ ,где ν′(23)- волновая функция колебательного состояния, в качестве которойиспользовалась соответствующая функция для потенциала Морзе. Вероятностьрадиационного перехода ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 ) определяется выражением2 ω ( 3P2 ) ac13A ( ν′, ν′′) =  3  Γ ( P1 ) ν′− c3 ν′′ . ω ( P1 ) b3(24)Расчеты по формулам (23), (24) проводились для нижних колебательныхсостояний,длякоторыхаппроксимацияпотенциаловвзаимодействияпотенциалом Морзе наиболее адекватна.473.3. Радиационные времена жизни состояний ν′ 1( 3 P2 )и вероятности A ( ν′, ν′′ ) переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 )для CdKr, CdArВычисленные вероятности переходов и радиационные времена жизни дляCdAr, CdKr приводятся в таблице 6.Длясравнения:время жизниметастабильногосостоянияCd ( 5 3 P2 )составляет 130 с, а метастабильного состояния Hg ( 6 3 P2 ) - 6.5 с [68].Таблица 6Вероятности A( ν′ , ν′′ ) (в с-1) переходов ν′ 1( 3P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 ) и радиационные времена жизни τ ( ν′ )(в с) ν′ 1( 3P2 ) состояний CdAr и CdKrv//Krτ ( ν′ )ν′′ )012345075100450350124021570.311060011032024020304014107502400.72.475v/ArA( ν′ ,013.7·10-3 1.6·10-31.3·10-3 6.2·10-4483.4.

Радиационные времена жизни состояний ν′ 1( 3 P2 )и вероятности A ( ν′, ν′′ ) переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 )для HgAr, HgKr. HgXeВычисленные вероятности переходов и радиационные времена жизни дляHgAr, HgKr, HgXe приводятся в таблицах 7, 8, 9, 10.Таблица 7Радиационные времена жизни τ ( ν′ ) (в 10−6 с) состояний ν′ 1( 3 P2 )HgXe, HgKr, HgArν′HgXeHgKrHgAr0150206790195154520267129440356116430449109Добавить544106Таблица 8Вероятности A ( ν′, ν′′ ) (в с-1) переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0 + ( 1S 0 )для HgXeRGν′Xe0123450140669176534185545757719103090569075207920697022190 4500440024105302332380 19501904402130324041040189201850104073575270690304801440ν′′49Таблица 9Вероятности A ( ν′, ν′′ ) (в с-1) переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0 + ( 1S 0 )для HgKrRGν′Kr012345016772104106609401190700147023203040352028202140315034003010229031670 246017807008044415606700.1433108012905540447307702804ν′′Таблица 10Вероятности A ( ν′, ν′′ ) (в с-1) переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0 + ( 1S 0 )для HgArRGν′Ar012345088277500673--140990011571143--2555635365123--31972341171--40389751--5172026--ν′′503.5.

Анализ полученных результатовРадиационные времена жизни τ ( ν′ ) состояний ν′ 1( 3 P2 ) уменьшаются сувеличением значения колебательного квантового числа ν′ , причем скоростьуменьшения падает с ростом значения ν′ . Для HgAr, HgKr, HgXe полученнаязависимость τ ( ν′ ) приводится на рисунке 14. Такой характер зависимости можнообъяснить поведением вероятности радиационного квазимолекулярного перехода()Γ 1( 3 P2 ) , R в различных областях межъядерных расстояний.Как следует из рисунков 15, 16, 17 в области малых межъядерныхрасстояний (R < 9 а.е.) наблюдается резкий рост кривой вероятности Γ (1( 3 P2 ) , R ) , вобластях средних и больших значений R величины Γ (1( 3 P2 ) , R ) очень малы.Проведем анализ полученных зависимостей τ ( ν′ )на примере квазимолекулыHgAr.

В состояниях с ν′ = 0 и ν′ = 1 атомы Hg и Ar примерно равные доли периодаколебаний (порядка 60%) находятся на расстояниях R ≈ 9 ÷ 11 а0, т.е. в области, гдезначения(вероятностейквазимолекулярныхпереходовмалы(порядка)Γ 1 ( 3P2 ) ≈ 102 c-1 ). Время нахождения атомов в области малых межъядерныхрасстояний ( R ≈ 8 ÷ 8.8 а0) в состоянии с ν′ = 1 в 1.4 раза больше, чем в состоянии сν′ = 0. Вероятность квазимолекулярных переходов в этой области расстояний на()два порядка больше ( Γ 1 ( 3P2 ) ≈ 104 c-1 ), что, по всей видимости, и приводит куменьшению в 1.5 раза времени жизни состояния ν′ = 1 по сравнению с основным( ν′ = 0) состоянием.Резкий рост кривой вероятности квазимолекулярного перехода Γ (1( 3 P2 ) , R ) вобласти малых межъядерных расстояний обуславливает дальнейшее уменьшениерадиационных времен жизни с увеличением значения колебательного квантовогочисла ν′ , но роль этого фактора снижается, т.к.

с ростом значения ν′ времяпребывания атомов в области малых межъядерных расстояний постепенноуменьшается. Это приводит к ослаблению зависимости τ от ν′ . Например,51вероятности нахождения атомов в области малых значений межъядерныхрасстояний в состояниях с ν′ = 2, 3 и состоянии ν′ = 1 почти одинаковы, малоотличаются друг от друга и времена жизни этих состояний (времена жизнисостояний ν′ = 2 и 3 меньше времени жизни состояния ν′ = 1 в 1.18 и в 1.21 разасоответственно). При переходе к состояниям с ν′ > 3 значительную часть (более70%) периода колебаний атомы находятся на больших расстояниях ( R > 10 а.е.),где перемешивание волновых функций метастабильного и резонансногосостоянийзасчетмежатомноговзаимодействиянесущественнои,соответственно, вероятность квазимолекулярных переходов Γ (1( 3 P2 ) , R ) оченьмала.

Время нахождения в области малых расстояний составляет уже менее 10%периодаколебаний.Поэтомудлясостоянийсбольшимизначениямиколебательного квантового числа есть основания ожидать изменение характеразависимости τ от ν′ с убывающего на возрастающий. Указанная тенденциянаиболее отчетливо проявляется для системы Hg-Ar (рисунок 15).52Рисунок 14. Зависимость радиационных времен жизни τ ( ν′) состояний ν′ 1 ( 3 P2 )от значения колебательного квантового числа ν′ для HgAr (кривая 1), HgKr (кривая 2),HgXe (кривая 3)53Рисунок 15. Потенциал взаимодействия U* (13 P2 ), положения уровней энергий нижнихколебательных состояний и распределения плотности вероятности (верхняя панель), кривая()вероятности квазимолекулярного перехода Γ 1( 3 P2 ) , R (нижняя панель) для HgAr54Рисунок 16.

Потенциал взаимодействия U* (13 P2 ), положения уровней энергий нижнихколебательных состояний и распределения плотности вероятности (верхняя панель), кривая()вероятности квазимолекулярного перехода Γ 1( 3 P2 ) , R (нижняя панель) для HgKr55Рисунок 17. Потенциал взаимодействия U* (13 P2 ), положения уровней энергий нижнихколебательных состояний и распределения плотности вероятности (верхняя панель), кривая()вероятности квазимолекулярного перехода Γ 1( 3 P2 ) , R (нижняя панель) для HgXe56ГЛАВА 4КВАЗИМОЛЕКУЛЯРНОЕ ПОГЛОЩЕНИЕБЛИЗИ РЕЗОНАНСНЫХ ЛИНИЙ АТОМОВ КРИПТОНА И КСЕНОНА,ИНДУЦИРОВАННОЕ СТОЛКНОВЕНИЯМИ С АТОМАМИ ГЕЛИЯ ВОСНОВНОМ СОСТОЯНИИ4.1.

Характеристики

Список файлов диссертации