Автореферат (1150531)
Текст из файла
САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТНа правах рукописиАЛЕКСЕЕВА ОЛЬГА СЕРГЕЕВНАРАДИАЦИОННЫЕ ПРОЦЕССЫ ПРИ ВЗАИМОДЕЙСТВИИ АТОМОВС ПРОМЕЖУТОЧНЫМ ТИПОМ СВЯЗИ УГЛОВЫХ МОМЕНТОВСпециальность 01.04.05 – ОптикаАВТОРЕФЕРАТдиссертации на соискание ученой степеникандидата физико-математических наукСанкт-Петербург2014Работа выполнена в Санкт-Петербургском государственном университетеНаучный руководитель:доктор физико-математических наук, профессор,заведующий сектором кафедры оптики СПбГУДевдариани Александр ЗурабовичОфициальные оппоненты:доктор физико-математических наук, профессор,заведующий кафедрой теоретической физики иастрономии РГПУ им.
А.И. ГерценаБеляев Андрей Константиновичдоктор физико-математических наук, профессоркафедры ОФиСЕ, заведующий лабораторией«Фотофизика поверхности» центра «Информационныеоптические технологии» НИУ ИТМОВартанян Тигран АрменаковичВедущая организация:Федеральное государственное бюджетное учреждениенауки Институт химической физики им.
Н.Н. СеменоваРоссийской академии наук, г. МоскваЗащита состоится «09» октября 2014 г. в 1500 часов на заседании диссертационного советаД 212.232.45 по защите докторских и кандидатских диссертаций при СанктПетербургском государственном университете по адресу: 198504, Санкт-Петербург,Петродворец, ул. Ульяновская, д.
1, Малый Конференц-зал физического факультета.С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке имени М. Горького СПбГУАвтореферат разослан «» _________________ 2014 г.Ученый секретарьдиссертационного совета Д 212.232.45доктор физико-математических наукСухомлинов В.С.2ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫАктуальность темыВнастоящеевремянаблюдаетсяросттеоретическогоиэкспериментального интереса к исследованию так называемых ван-дерваальсовых молекул. Ван-дер-ваальсовы молекулы характеризуются малымизначениями энергий диссоциации (порядка 10 – 1000 см-1), что затрудняло ихэкспериментальное исследование традиционными оптическими методами.Развитие методов лазерной спектроскопии (в частности, метода лазерноиндуцированноймолекулярныхфлюоресценции),пучковзаасчеттакжетехникиадиабатическогоохлаждениярасширенияприсверхзвуковом течении сделало возможным изучение слабо связанныхмолекулярных состояний таких систем и получение надежных данных попотенциалам взаимодействия в излучающих состояниях.Практический интерес к этим системам обусловлен возможностьюсоздания на их основе эффективных источников монохроматическогоизлучения в ВУФ области.
Спектроскопия тяжелых металлов (кадмий, ртуть)в атмосфере представляет собой актуальную задачу экологии.С теоретической точки зрения ван-дер-ваальсовы молекулы являютсяудобным объектом для изучения взаимодействия атомов в различныхобластях межъядерного расстояния. В настоящее время достаточно хорошоисследовано дальнодействующее (дисперсионное) взаимодействие междуатомами. В то же время взаимодействие в области расстояний, сравнимых срадиусом орбиты возбужденного электрона, остается актуальной задачей.Надежные данные попотенциалам взаимодействия в областях малых исредних межатомных расстояний (порядка R = ( 6 ÷ 8 ) a0 ) необходимы длярассмотрения различных элементарных процессов в низкотемпературнойплазме (таких как, например, тушение возбужденных метастабильныхсостояний,уширениеспектральныхлиний,столкновительно-индуцированное излучение и поглощение и т.д.).
Понимание механизмоввзаимодействия в простейших ван-дер-ваальсовых молекулах позволяет3перейтикколичественномуизучениюболеесложныхкомплексов(кластеров).Цели диссертационной работыЦелью данной работы является развитие полуэмпирических методоврасчета в применении к взаимодействию возбужденных атомов металловвторой группы с атомами инертных газов в основном состоянии, а такжепроцессам несимметричных столкновений атомов инертных газов друг сдругом.Методология и методы исследования, достоверность результатовВ работе рассматривается взаимодействие атомов тяжелых металлов сатомами тяжелых инертных газов, при этом используются полуэмпирическиеметодыисследования(методэффективногогамильтонианаиполуэмпирический метод анализа квазимолекулярных термов).
Развитиеполуэмпирическихметодовнасегодняшнийденьпредставляетсяперспективным, т.к. они позволяют получить надежную информацию обэнергетических термах и дипольных моментах переходов для систем спромежуточнымтипомсвязиугловыхмоментов,неприбегаякдорогостоящим квантовохимическим расчетам ab initio.Достоверность результатов подтверждается, в частности, хорошимсогласием рассчитанных спектров поглощения смесей Kr* + He, Xe* + He сданнымиэксперимента,полученнымиспомощьюсинхротронногоизлучения.
Хорошее согласие в доступной для сравнения областимежатомных расстояний наблюдается и при сопоставлении полученныхполуэмпирических потенциалов взаимодействия с результатами ab initioрасчетов.Положения, выносимые на защиту1. Полуэмпирический расчет квазимолекулярных термов систем Cd (5s5p)+ Kr и Cd (5s5p) + Ar.2. Расчет процессов квазимолекулярного поглощения и излучения вблизизапрещенной атомной линии Cd ( 5 1S0 − 5 3 P2 ) и констант скорости4радиационноготушенияметастабильногосостоянияCd (53 P2 ) ,индуцированных столкновениями с атомами инертных газов (Kr, Ar) восновном состоянии.3. Расчетрадиационныхвременжизнисостоянийν′ 1( 3 P2 )ивероятностей A ( ν′, ν′′ ) переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 ) в зависимостиот значений колебательного квантового числа ν′ для систем CdAr,CgKr, HgAr, HgKr, HgXe.4. Расчет процессов квазимолекулярного поглощения в смесях Xe*+He,Kr*+He и сравнение полученных результатов с экспериментом.Научная новизна1.
Впервые процедура восстановления потенциалов взаимодействиясистем CdKr, CdAr, проводимая в рамках метода эффективногогамильтонианаиквазимолекулярныхтермов,экспериментальных0+ ( 3 P1 ) и 1( 3 P1 )состояний.иполуэмпирическоговыполненаданныхдвухПолученныедлячетырехсинглетныхприэтомметодасанализаиспользованием(двухтриплетных0+ ( 1P1 ) и 1( 1P1 ) )излучающихрезультатысравниваютсясимеющимися в литературе результатами ab initio расчетов.2. Впервые на основе полуэмпирических потенциалов взаимодействиявычислены спектры поглощения и излучения смесей паров кадмия иатомов инертных газов (Kr, Ar) вблизи запрещенной атомной линииCd ( 51S0 − 5 3 P2 ) , а также константы скорости процесса радиационноготушения метастабильного состояния Cd (53 P2 ) в столкновениях сатомами инертных газов (Kr, Ar).3.
Впервыевычисленывременажизниколебательныхсостоянийν′ 1( 3 P2 ) и вероятности A ( ν′, ν′′ ) переходов ν′ 1( 3 P2 ) − ν′′ 0+ ( 1S0 ) длясистем CdAr, CdKr, HgAr, HgKr, HgXe. Полученные результаты5сравниваются с временами жизни метастабильных состояний3P2атомов Cd, Hg.4. Впервые вычислены спектры поглощения в смесях Kr* + He, Xe* + He.Результаты вычислений сравниваются с данными эксперимента.Практическая значимость работыРазвиваемые в работе полуэмпирические методы позволяют получатьнадежные результаты для квазимолекулярных термов многоэлектронныхсистем с промежуточным типом связи угловых моментов, избегаятрудоемких неэмпирических расчетов. Использованные методы за счет ихпростоты могут найти применение и дальнейшее развитие в расчетахболее сложных систем, например, кластеров.Вычисленные термы ивероятности переходов могут служить основой для рассмотренияразличных элементарных процессов, играющих важную роль в газовыхсредах и низкотемпературной плазме.Апробация работыОсновные результаты диссертационной работы были представлены иобсужденынаследующихмеждународныхконференциях:21thInternational Conference on Spectral Line Shapes (Санкт-Петербург, Россия,2012), 20th International Conference on Spectral Line Shapes (St.
John's,Canada, 2010), Atmosphere, Ionosphere, Safety: AIS-2008 (Калиниград,Россия, 2008), XXV International Conference on Photonic, Electronic andAtomic Collisions ( Freiburg, Germany, 2007), European Conference on AtomsMolecules and Photons IX (Heraklion, Crete, Greece, 2007), Internationalseminar on Quasi-molecular Absorption/Radiative Processes in Astrophysicsand Laboratories (QMARPAL) (Санкт-Петербург, Россия, 2007).ПубликацииПо теме диссертации опубликовано 13 работ, из них 4 статьи виностранных журналах, включенных в международные базы цитирования,1 статья в российском журнале, входящем в перечень ВАК.6Личный вклад автораПоложения, выносимые на защиту, отражают личный вклад автора вработу.
Постановка целей и задач диссертационной работы, а такжеподготовка публикаций выполнены совместно с д.ф.-м.н. Девдариани А.З.,к.ф.-м.н. Загребиным А.Л. и к.ф.-м.н. Ледневым М.Г.Структура и объем диссертацииДиссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и спискаиспользованной литературы, включающего 83 наименования. Работасодержит 84 страницы, 21 рисунок, 12 таблиц, 2 приложения.КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫВовведенииобоснованаактуальностьтемыисследования,сформулированы цели и задачи, научная новизна, а также положения,выносимые на защиту.Первая глава посвящена расчету полуэмпирических потенциаловвзаимодействия систем CdAr, CdKr. Приведено обоснование выбранныхметодов расчета.
Для восстановления потенциалов взаимодействия атомовкадмия с атомами инертных газов (Ar, Kr) использовались методэффективногогамильтонианаиполуэмпирическийметоданализаквазимолекулярных термов. При этом впервые процедура восстановленияпроизводилась с использованием экспериментальных данных не только длятриплетных ( 0+ ( 3 P1 ) и 1( 3 P1 ) ), но и для синглетных ( 0+ ( 1P1 ) и 1( 1P1 ) ) излучающихсостояний.Выполненосравнениевосстановленныхпотенциаловсимеющимися результатами ab initio расчетов для состояния 1( 3 P2 ) .Матрицаэффективногогамильтонианаквазимолекулярных волновых функций1,3PJ Ωicстроитсявбазисе( Ω - проекция полногоэлектронного момента на межъядерную ось) промежуточного типа связиугловых моментов, которые представляют собой произведения атомныхволновых функций1,3PJ Ωic = M ( 1,3 PJ Ω )7aticRG ( 1S0 )(М – атом металла IIгруппы,RG–атоминертногопромежуточного типа связигаза).M ( 1,3 PJ Ω )Атомнаяatволноваяфункциястроится в виде линейнойicкомбинации волновых функций, соответствующих LS-связи.Полученныеполуэмпирическиеквазимолекулярныетермыдлятриплетных состояний 3 P2 систем CdAr и CdKr приведены на рис.
Характеристики
Тип файла PDF
PDF-формат наиболее широко используется для просмотра любого типа файлов на любом устройстве. В него можно сохранить документ, таблицы, презентацию, текст, чертежи, вычисления, графики и всё остальное, что можно показать на экране любого устройства. Именно его лучше всего использовать для печати.
Например, если Вам нужно распечатать чертёж из автокада, Вы сохраните чертёж на флешку, но будет ли автокад в пункте печати? А если будет, то нужная версия с нужными библиотеками? Именно для этого и нужен формат PDF - в нём точно будет показано верно вне зависимости от того, в какой программе создали PDF-файл и есть ли нужная программа для его просмотра.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
