Диссертация (1150502), страница 15
Текст из файла (страница 15)
Для анализа спин-орбитального взаимодействия в данных системах необходимо учитывать асимметрию волновых функций в области W атомов и влияние соответствующего внутриатомного градиента потенциала в W. Спин-орбитальное взаимодействиев W и в Au действует в противоположных направлениях, т.е. описывается коэффициентомРашбы с противоположным знаком. Коэффициенты Рашбы с противоположными знаками наблюдались для Bi/Cu [127]. Было показано, что для положительного коэффициента Рашбыволновые функции распространяются в вакуум, а для отрицательного коэффициента Рашбы74Рисунок 3.8: Теоретически рассчитанные вклады в электронную структуру относительно атомов Au в монослое Au и атомов W в верхнем слое W, локализованных непосредственно под монослоем Au с/без учета спин-орбитального взаимодействия в золоте иливольфраме.
(а), (д)- Учитывается спин-орбитальное взаимодействие как в W, так и вAu. (б), (е) - Пренебрегаем спин-орбитальным взаимодействием как в W, так и в Au. (в),(ж) - Результаты расчетов с учетом спин-орбитального взаимодействия в W и без егоучета в Au. (г), (з) - Результаты расчетов с учетом спин-орбитального взаимодействияв Au и без его учета в W (расчеты проведены научной группой проф. Ю.В. Кудасова,СарФТИ, г. Саров, Россия)75соответствующие волновые функции должны распространяться в кристалл. В нашем случаедля Au/W(110) формируемые гибридизованные W-Au волновые функции распространяютсяили локализованы в области между W и Au атомами (в окрестности W атомов), где вкладкоэффициента Рашбы должен быть отрицательным и распространяются в вакуум (т.е.
вокрестности атомов Au), где коэффициент Рашбы должен быть положительным.3.4Выводы к параграфу 3.3Проведены экспериментальные и теоретические исследования электронной и спиновойструктуры монослоя Au или Cu на поверхности W(110) и непосредственно чистой поверхности W(110) в направлении Γ̄S̄ пЗБ. На основании полученных результатов можно сформулировать следующие выводы:1.
Напыление монослоев Au или Cu на поверхность W(110) приводит к формированиюгибридизованных состояний в локальной запрещенной зоне вольфрама. Величина расщепления определяется спин-орбитальным взаимодействием подложки вольфрама. Для Cu/W(110)величина расщепления даже больше, чем наблюдается для Au/W(110). В случае Au/W приувеличении ‖ величина расщепления уменьшается вплоть до нуля, в то время как дляCu/W(110) величина расщепления остается неизменной до уровня Ферми.2. Данные ветви состояний в локальной запрещенной зоне обусловлены гибридизациейW , состояний с , состояниями напыленного металла.
Теоретические расчеты подтвердили экспериментальные результаты и показали, что наибольший вклад в спин-орбитальноерасщепление данных гибридизованных состояний в локальной запрещенной зоне приходитсяот атомов поверхностного слоя W(110).3. Измеренная спиновая структура формирующихся гибридизованных состояний характеризуется антисимметричной спиновой поляризацией каждой из ветвей относительно ‖ =0.Если мы пренебрегаем спин-орбитальным взаимодействием в Au, то величина расщепления увеличивается и дисперсионные зависимости становятся подобны тем, что наблюдаютсяв Cu/W(110), где Cu представляет собой материал с очень малым спин-орбитальным взаимодействием. Таким образом, малое спин-орбитальное взаимодействие в Cu приводит кбольшей величине спин-орбитального расщепления в монослое Cu на поверхности W(110),по сравнению с монослоем Au на W(110).Глава 4Индуцированное спин-орбитальноевзаимодействие в графене при контактес металлами различной природы (Au, Pt,Bi, Cu)В предыдущей главе мы рассмотрели особенности формирования индуцированного подложкой спин-орбитального расщепления электронных состояний в пленках легких металловпри контакте с тяжелыми металлами.
При этом подобные эффекты индуцированного спинорбитального взаимодействия перспективно использовать для графена, состоящего из атомов углерода с малым атомным номером (Z=6). Как сообщалось в параграфе 1.3, внутреннееспин-орбитальное взаимодействие в графене очень мало (∼24 эВ [5]), однако контакт стяжелыми металлами может приводить к индуцированному подложкой спин-орбитальномувзаимодействию в графене и спин-орбитальному расщеплению состояний, согласно моделиРашбы для графена.Интерес к исследованию графена и графен-содержащих систем обусловлен уникальнымиособенностями двухмерной структуры графена, которые невозможно наблюдать в трехмерных материалах, см.
параграф 1.2.Данная глава посвящена сравнительным исследованиям индуцированного подложкойспин-орбитального расщепления в графене (атомный номер Z=6), синтезированном на поверхности монокристалла Ni(111) и интеркалированного атомами Au (большой атомный номер Z=79), интеркалированного атомами Cu (существенно меньший атомный номер, чем узолота, Z=29), интеркалированного атомами Bi (большой атомный номер Z=84, но отсутству-7677ют электронные состояния в валентной зоне), и наконец, в графене, синтезированном наповерхности монокристалла Pt (Z=78). Исследования проводились методом фотоэлектроннойспектроскопии с высоким угловым и спиновым разрешением на Российско-Немецком каналеPGM и U125/2-SGM, UE112-PGM1 каналах вывода синхротронного излучения на BESSYII (Helmholtz-Zentrum Berlin).
Измерения были выполнены на экспериментальных станцияхPHOENEXS и RGBL-2 с использованием полусферического энергоанализатора Phoibos иScienta R4000, соответственно, и спинового 2D детектора Мотта с ускоряющим напряжением 26 кэВ.4.1Особенности формирования электронной и спиновойструктуры графена на Ni(111) с интеркалированнымиатомами Au, Cu, BiГрафен на поверхности монокристалла Ni(111) был синтезирован методом CVD (см.
параграф 1.4) при температуре 750∘ K. Интеркаляция атомов Au, Cu, Bi производилась путемнапыления этих металлов на поверхность графена с последующим прогревом системы притемпературе 700∘ K. Процедура интеркаляции описана в параграфе 1.5 и впервые была описана в работе [43], а затем совершенствовалась в работах [46, 48, 57, 58, 61, 62, 64, 128]. Интеркаляция Bi была впервые исследована в работах [11, 129], при непосредственном участиисоискателя.На рисунке 4.1 (а), (б) представлены дисперсионные зависимости электронных состоянийвалентной зоны для графена, синтезированного на поверхности Ni(111), и после интеркаляции монослоя атомов Au под графен. Фотоэлектронные спектры измерены в направлении ΓKзоны Бриллюэна (ЗБ) графена при энергии фотонов 62 эВ. Электронная структура графенана Ni(111) характеризуется явным сдвигом структуры валентной зоны в сторону большихэнергий связи, по сравнению с электронной квазисвободного графена или кристалла графита [45,58].
На рисунке 4.1 (г) представлен фотоэлектронный спектр (красный, или нижний),измеренный при нормальной эмиссии, а также спектры нормальной эмиссии после интеркаляции Au, Cu, Bi (синий, зеленый, черный спектр, соответственно). Можно заметить, чтодля графен/Ni(111) энергия связи состояний в точке Γ составляет порядка 10 эВ, в товремя как в точке K неразрушенная ветвь состояний доходит только до 2 эВ по шкалеэнергий связи, вследствие сильной гибридизации состояний графена с Ni состояниями,локализованными как раз в области энергий связи от 0 до 2 эВ. Данное взаимодействие 78состояний графена с Ni состояниями имеет ковалентную природу [43,61,62] и в области локализации состояний Ni (0-2 эВ энергий связи) ветвь состояний существенно искаженагибридизацией с Ni состояниями. Формирующиеся при этом связывающие и разрыхляющие гибридизованные состояния локализованы ниже и выше уровня Ферми, соответственно(рисунок 4.1 (в) справа).
Это приводит к сильной связи графена с подложкой и искажениюлинейной зависимости дисперсии состояний конуса Дирака вблизи уровня Ферми.Интеркаляция атомов Au приводит к уменьшению связи графена с Ni подложкой, сдвигая электронную структуру в сторону меньших энергий связи [45, 58].
На рисунке 4.1 (г)показан сдвиг энергии связи состояний в фотоэлектронном спектре нормальной эмиссии всторону меньших энергий связи (синий или второй снизу спектр). На рисунке 4.2 (в) показандетальная дисперсия состояний в области точки K ЗБ графена, измеренная в направлении‖ , перпендикулярном направлению ΓK и оси ‖ на рисунке 4.1 (б). Наблюдается линейнаязависимость дисперсии состояний в области точки K точка Дирака (точка пересечениядвух конусов Дирака) локализована вблизи уровня Ферм (25 мэВ выше уровня Ферми [45])и наблюдается небольшое -допирование.
Подобная электронная структура характерна дляквазисвободного графена, что говорит о слабом взаимодействии графена с нижележащимслоем атомов Au.Однако, как показано на рисунке 4.1 (б) или в увеличенном масштабе на рисунке 4.2(а), наблюдается гибридизация состояний графена с состояниями Au, локализованнымипри энергии 2.5-7 эВ энергии связи. В энергетической области пересечения данных состояний с состояниями графена, происходят разрывы дисперсионных кривых и формируютсялокальные запрещенные зоны в области разрыва. Возникает вопрос: почему столь сильнаямодификация электронной структуры графена, связанная с гибридизацией состояний графена и золота, не препятствует формированию линейного конуса Дирака в области точкиK графена, характерного для квазисвободного графена. Пояснить ситуацию можно с помощью схематичного рисунка 4.1 (в). Известно, что ковалентное взаимодействие приводит кформированию гибридизованных электронных состояний, формирующих соответствующиесвязывающие и разрыхляющие состояния выше и ниже энергической области пересечениясостояний, вовлеченных в гибридизацию.
Это приводит в свою очередь к образованию локальной запрещенной зоны между сформированными связывающими и разрыхляющими состояниями. В случае гибридизации состояний графена с состояниями подложки Ni (илиAu после его интеркаляции) приводит к формированию гибридизованных ( − ) состояний,как показано на рисунке 4.1 (в). И сила ковалентной связи, возникающей между графеноми нижележащим металлом, определяется относительным заполнением связывающих и раз-79Рисунок 4.1: (а), (б) - Дисперсионные зависимости электронных состояний для графенана Ni(111) и после интеркаляции Au - графен/Au/Ni(111), измеренные в направленииΓK ЗБ графена.