Диссертация (1150477), страница 17
Текст из файла (страница 17)
На рисунке (г) показана проекция спиновой поляризации состояний, направленная в плоскости поверхности, перпендикулярно волновому вектору. На экспериментальной картине при более высоких энергиях связинаблюдаются дырочные дисперсии гибридизованных Bi-Te-Se p зон, в соответствии с рассчитанной зависимостью. При энергии связи '1 в ¯ точке легко видеть интенсивное состояние, сэлектронным параболическим характером дисперсии до kk '0.2 Å 1 .
В теоретической зоннойструктуре оно также обнаруживается, причем локализуется внутри локальной запрещеннойзоны, и расщеплено по спину. Такое поведение может соответствовать состоянию двумерного электронного газа, сформированному на поверхности ТИ вследствие изгиба зон. Похожиеэффекты были описаны для других соединений [126, 127] и объясняются размерным квантованием электронной структуры на поверхности 3D ТИ.Структура состояний конуса Дирака может быть детально изучена при измерении дисперсионных зависимостей в двух направлениях волновых векторов. На рис.4.4а представлены карты электронных состояний в k пространстве для срезов при разных энергиях связи.83-0.40.0-0.20.10.00.20.20.40.30.6-0.20.00.2-0.10.00.1Рисунок 4.3: (а) Рассчитанные при помощи метода ТФП дисперсионные зависимости халькогенидов висмута с разной концентрацией Se в области точки ¯ и (б) расчет наложенныйна ФЭСУР данные для Bi2 Te2.4 Se0.6 .
Энергии связи точки Дирака в расчете сдвинуты в соответствии с экспериментальным положением. (в) ФЭСУР зонная структура в широкомдиапазоне энергий и (б) ТФП расчет в том же диапазоне. Расчеты проведены группой проф.Чулкова.84Легко видеть линейную дисперсионную зависимость верхнего конуса Дирака и искаженноеповедение нижней части. При этом, вблизи точки Дирака карта представляет собой окружность, в соответствии с поведением Дираковских фермионов.
Однако при приближении куровню Ферми наблюдаются гексагональные искажения, и поверхность Ферми описываетсяшестиугольником. Данный эффект был рассмотрен в Главе 1, носит название “варпинг” исвязан с взаимодействием топологических состояний и зоны проводимости.EFРисунок 4.4: (а) ФЭСУР карты в k пространстве для Bi2 Te2.4 Se0.6 при постоянной энергии,отмеченной справа. (б,в) Спин-разрешенные ФЭСУР спектры с разными энергетическимидиапазонами полученные для углов эмиссии, отмеченных на (г). (г) ФЭСУР данные с отмеченными спин-поляризованными пиками.
Измерения проведены с использованием энергиифотонов 52 эВ.С целью экспериментального изучения спиновой структуры поверхностных топологических и тривиальных состояний системы Bi2 Te2.4 Se0.6 были измерены ФЭСУР спектры соспиновым разрешением. На рисунке 4.4б приведены спин-разрешенные данные для конуса Дирака, с измерением проекции поляризации в плоскости, перпендикулярно волновомувектору. Легко видеть что топологические состояния спин-поляризованы причем спин ин-85вертируется при смене знака волнового вектора. Вблизи точки Дирака наблюдается вырождение состояний, в соответствии с требованием симметрии обращения времени. Данныеизмерения подтверждают геликоидальный характер спиновой структуры конуса Дирака.
Нарис. 4.4в представлены спектры со спиновым разрешением в большем диапазоне энергий.В спектрах наблюдается спин-расщепленная особенность, которую можно отнести к состоянию двумерного электронного газа на поверхности ТИ. При этом спиновое расщеплениеувеличивается с ростом волнового вектора. Как видно из рисунка 4.4г это состояние имеетпараболический характер дисперсии в области точки ¯ . На основании спин-разрешенных испин-интегрированных данных можно заключить о спиновом расщеплении типа Рашба длядвумерного электронного газа.4.23DтопологическиеизоляторыPbBi2Te2Se2иPbBi4Te4Se3Помимо варьирования стехиометрии другим перспективным направлением в созданииновых 3D топологических изоляторов стало обнаружение топологических свойств у Pbсодержащих соединений PbBi2 Te4 и PbBi4 Te7 .
[128, 129] Их атомная структура оказывается более сложной чем у халькогенидов висмута вследствие дополнительного слоя свинца.При этом выявлена широкая объемная запрещенная зона этих соединений (около 0.23 эВ)и Дираковский конус топологических состояний, расположенный внутри запрещенной зоны. Обнаружено, что положение точки Дирака существенно смещено в сторону увеличенияэнергии связи (0.5 эВ) что приводит к увеличению поверхности Ферми для топологическихсостояний и, соответственно, плотности носителей заряда. В соединении PbBi4 Te7 показаночто вследствие чередующейся блочной атомной структуры топологические состояния могут пространственно локализоваться не в приповерхностном блоке, а во втором и третьем.Такие состояния оказываются дополнительно защищенными от возмущений на поверхности, что может быть эффективно использовано для применения в устройствах электроники.Путем добавления четвертого элемента, Se, можно варьировать величину запрещенной зоны и положение точки Дирака в целях достижения лучших поверхностных транспортныхсвойств.
В данном параграфе будет изучена электронная и спиновая структура соединенийPbBi2 Te2 Se2 и PbBi4 Te4 Se3 , и проанализированы механизмы для ее управления.Pb-содержащие топологические изоляторы имеют схожую с Bi2 Te3 и Bi2 Se3 слоистую кристаллическую структуру, отличающуюся наличием семислойных блоков, разделенных ван-86дер-Ваальсовым промежутком.
На рисунке 4.5а представлена структура соединений типаPbBi2 Te4 x Sex (слева) и PbBi4 Te7 x Sex (справа). При большей концентрации Pb (слева) формируются только семислойные блоки, в которых в центральном слое лежат атомы свинца.При сколе такого кристалла, который разрывает ван-дер-Ваальсову связь, образовавшиесятеррасы должны быть эквивалентны, так как терминированы одинаковыми семислойниками. В случае меньшей концентрации Pb (справа) при росте кристалла образуются семислойные блоки, чередующиеся с пятислойными, характерными для Bi2 Te3 . Скалывая такойкристалл ожидается появления двух неэквивалентных террас, терминированных пяти- и семислойными блоками.
Более того, оказывается что каждая из террас характеризуется своимположением конуса Дирака и пространственной локализацией топологических состояний.bbPbBi2Te2Se2cPbBic 4Te4Se3Te/SeddhPbBi2Te2Se2BiPbTe/SeTe/SeBiBiPbPbPbBi4Te4Se3605550454035302520Рисунок 4.5: (а) Атомная структура соединений PbBi2 Te2 Se2 (слева) и PbBi4 Te4 Se3 (справа). (б) ФЭС спектры для кристаллов PbBi2 Te2 Se2 (вверху) и PbBi4 Te4 Se3 (внизу) измеренные при энергии фотонов 120 эВ в направлении нормальной эмиссии фотоэлектронов.С целью характеризации систем PbBi2 Te2 Se2 и PbBi4 Te4 Se3 были измерены ФЭС спектры остовных уровней при энергии фотонов 120 эВ, представленные на рис 4.5б. В спектрахприсутствуют линии 3d и 4d халькогенов и 5d уровни висмута и свинца.
Вследствие разнойконцентрации Pb атомов в соединениях легко видеть более высокую относительную интенсивность Pb 5d линии для PbBi2 Te2 Se2 . Положения пиков Te 3d, Se 4d и Bi 5d сдвинутыв разные стороны для разных материалов, что можно объяснить отличающимися химиче-87скими связями в пяти- и семислойных блоках. По этой же причине для линии Bi 5d такженаблюдается появление плечей в соединении PbBi4 Te4 Se3 .PbBi2Te2Se2k II (Å-1)-0.10.1Mk II (Å-1)MРисунок 4.6: (а) ФЭСУР спектры системы PbBi2 Te2 Se2 снятые при энергии фотонов 25эВ в направлении ¯M̄. (б) Спин-разрешенные ФЭСУР спектры полученные при углахэмиссии, отмеченных пунктирными линиями на (а)Как было отмечено выше, поведение топологических состояний в этих соединениях оказывается различным.
На рис. 4.6а представлены ФЭСУР дисперсионные зависимости электронных состояний в области точки ¯ в направлении ¯M̄ для PbBi2 Te2 Se2 . Легко видетьконус Дирака, локализующийся с объемной запрещенной зоне. При этом положение точкиДирака составляет 0.61 эВ, что существенно больше чем в Bi2 Te3 или PbBi2 Te4 . Вследствиетакого сильного допинга “варпинг” эффекты становятся ярко выраженными, на рисункелегко видеть искажение линейной дисперсии и уширение топологических состояний приприближении к уровню Ферми.
Также на рисунке видны параболические состояния зоныпроводимости, с энергией связи 0.3 эВ в точке ¯ и непосредственно вблизи уровня Ферми.Спин-разрешенные измерения, показанные на рис. 4.6б демонстрируют явную спиновую поляризацию топологических состояний, и отсутствие спиновой структуры у состояний зоныпроводимости.Для более детального изучения дисперсионных зависимостей и их сравнения с соединением PbBi4 Te4 Se3 были получены ФЭСУР спектры при разных энергиях фотонов в направлении ¯K̄, показанные на рис.4.7а-в.
Видно, что в ¯K̄ направлении искажения линейнойдисперсии практически отсутствуют, по аналогии с другими 3D топологическими изоляторами. Использование разных энергий фотонов позволяет разделить вклады от разных со-88стояний, а также оценить их относительную пространственную локализацию.
При энергиифотонов 60 эВ глубина свободного пробега фотоэлектронов минимальна, и составляет 5-10 Å,и в спектре наиболее интенсивными оказываются топологические поверхностные состоянияс максимумом в точке Дирака. При понижении энергии фотонов глубина свободного пробегаувеличивается, и как следствие при h⌫=17 эВ в спектре более яркими становятся объемныеособенности - валентная зона и зона проводимости.PbBi2Te2Se2DCPbBi4Te4Se3Kk II-1KKk II-1K Kk II-1KРисунок 4.7: (а) ФЭСУР спектры системы PbBi2 Te2 Se2 снятые при энергиях фотонов 17,25 (б) и 60 эВ (в) в направлении ¯K̄.
(г-е) То же для системы PbBi4 Te4 Se3На рисунках 4.7г-д представлены аналогичные ФЭСУР дисперсионные зависимости соединения PbBi4 Te4 Se3 . Легко видеть, что в спектрах имеет место два Дираковских конуса сразным положением точки Дирака. Конус обозначенный как DC #1 имеет энергию связи '0.7 эВ в точке ¯ , в то время как DC #2 около 0.55 эВ. Появление такой структуры связано с наличием на поверхности после скола кристалла двух типов террас - терминированыхпяти- или семислойными блоками.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
