Диссертация (1149174), страница 12
Текст из файла (страница 12)
Суммарный сигнал для всех предшествующих импульсов легко может быть посчитан как сумма геометрическойпроцессии = exp(− / )/[1 − exp(− / )]. Это выражение позволяет примерно оценить время релаксации , используя экспериментальноизмеренное отношение / . Время возрастает с 15 нс до 45 нс в тем59пературном диапазоне 4 − 12 K и быстро падает при дальнейшем увеличениитемпературы. При > 24 K сигнал при отрицательных задержках не детектируется. Это значит, что время затухания становиться короче, чем периодследования импульсов .3.2Обсуждение экспериментальных результатовЭкспериментальные данные, представленные выше, ясно демонстрируют,что при низких температурах и низкой мощности накачки изучаемая гетероструктура характеризуется чрезвычайно малой шириной экситонных резонансов и демонстрирует нулевой стоксовский сдвиг между резонансами, наблюдаемыми в спектрах ФЛ и отражения.
Это ясно указывает на отсутствие заметногонеоднородного уширения спектральных линий. Ширины линий контролируются в основном релаксационными процессамиОтсутствие какого-либо заметного уширения резонансов при увеличениитемпературы при квазирезонансном возбуждении с малой мощностью накачки(см. рисунок 3.3) означает, что релаксация излучающих экситонов не сопровождается экситон-фононным рассеянием в изученном температурном диапазоне.В то же самое время, ширины пиков заметно растут при увеличении мощностинакачки (см. рисунок 3.4).
Поскольку увеличение мощности оптической накачки приводит к увеличению экситонной плотности, наблюдаемое дополнительное уширение линий , наиболее вероятно, связано с экситон-экситоннымистолкновениями, приводящими к релаксации экситонных состояний. Скоростьрелаксации должна быть пропорциональна экситонной плотности и, таким образом, мощности накачки. Эксперимент, однако, показал сублинейную зависимость (см. рисунок 3.4). Мы должны предположить, что эта нелинейность вызвана столкновительно-индуцированным уменьшением скорости излучательнойрекомбинации и соответствующим уменьшением уширения ~Γ0 из-за уменьшения объема когерентности экситонов.
Такое влияние дополнительной релаксации на скорость излучательной релаксации экситонов теоретически обсуждалось в работах [14; 38; 39] и экспериментально в работах [17; 47; 123]. Уменьшение радиационного уширения частично компенсируется столкновительным60уширением так, что суммарное уширение = ~Γ0 + должно зависеть отмощности накачки сублинейно. Линейная зависимость интегральной интенсивности экситонных пиков в ФЛ от мощности накачки свидетельствует о том, чтонет заметного вклада другого механизма, например, безызлучательной рекомбинации на уширение линий при изученных экспериментальных условиях.Упомянутое выше увеличение относительной интенсивности и шириныпервого экситонного пика в спектрах ФЛ при большой энергии фотонов накачки(см.
рисунок 3.2) требует дополнительного внимания. Это наблюдение указывает на то, что каскадная релаксация фоторожденных экситонов по квантово-размерным состояниям заменяется прямой релаксацией носителей в нижайшее экситонное состояние. В самом деле, при возбуждении выше оптического переходаℎ вероятность резонансного возбуждения с генерацией экситонов становитсяменьше, при этом увеличивается вероятность генерации свободных носителей.Фоторожденные электроны и дырки релаксируют в свои нижайшие состояния,где связываются в экситоны. Экситоны созданные таким образом преимущественно населяют нижайшее экситонное состояние, что объясняет увеличеннуюинтенсивность пика 1 при таких экспериментальных условиях.
Наше предположение о фоторожденных свободных носителях также подтверждается наблюдением сильного уширения нижайшего экситонного пика. Действительно,согласно работам [35; 47], сечение рассеяния экситонов и свободных носителейна порядок больше, чем при экситон-экситонном рассеянии. Таким образом,экситонная релаксация из-за столкновений экситонов и свободных носителейпреимущественно ответственна за сильное уширение резонанса 1 в случаевозбуждения выше перехода ℎ .Температурное поведение интенсивностей и ширин пиков ФЛ (см. рисунок 3.3) кажется противоречивым на первый взгляд.
Увеличение температурывызывает заметное уменьшение интегральной интенсивности ФЛ, что указывает на активацию эффективного процесса экситонной релаксации. Дополнительная релаксация должна сопровождаться заметным уширением экситонныхпиков, что не наблюдается в эксперименте.Происхождение этого эффекта связано с температурной зависимостью экситонной плотности в резервуаре.
Неизлучающие экситоны могут быть эффективно созданы при нерезонансной накачке через однофононную релаксацию,как схематично показано на рисунке 3.7. Согласно правилу отбора, квазивол61EачкаканФЛФЛKCKxyРисунок 3.7 — Упрощенная схема обсуждаемых процессов. Параболыдемонстрируют дисперсию квантово-размерных экситонных состояний вдольслоя КЯ.
Вертикальные пунктирные линии ограничивают область волновыхвекторов в пределах светового конуса. Прямые стрелки обозначают процессынакачки и ФЛ, волнистые стрелки обозначают фононную релаксациюэкситонов.новой вектор экситона в плоскости КЯ должен быть равен проекции квазиволнового вектора фонона в плоскости КЯ. Разница энергий между ближайшимиэкситонными уровнями в изучаемой гетероструктуре около 0.5 мэВ.
Можнооценить волновой вектор получаемый экситоном в случае релаксации на продольном акустическом (LA) фононе. Отметим, что LA фононы сильнее взаимодействуют с экситонами чем другие акустические фононы [26; 37; 40]. Волновойвектор LA фонона с энергией 0.5 мэВ в GaAs составляет примерно 0.07 нм−1 .Световой конус ограничен волновым вектором фотона ≈ 0.03 нм−1 в GaAs,что меньше чем квазиволновой вектор фонона. Таким образом, при нерезонансной оптической накачке часть экситонов становиться неизлучающей.При низкой температуре основной канал распада неизлучающих экситонов в высококачественной гетероструктуре – это релаксация квазиволновоговектора, как схематически показано на рисунке 3.7. В результате неизлучающиеэкситоны конвертируются в излучающие и в итоге рекомбинируют.
Скоростьтакой релаксации должна быть очень ограничена из-за того, что излучающие62состояния – только малая часть всех экситонных состояний в экситонной зоне,и вероятность обнаружить экситон в излучающих состояниях мала. Поэтомувремя жизни неизлучающих экситонов может значительно превышать времяжизни излучающих экситонов.Можно утверждать, что неизлучающие экситоны ответственны за долгоживущую компоненту сигнала в экспериментах накачка-зондирование, показанного на рисунках 3.5 и 3.6.
В этих экспериментах резервуар неизлучающихэкситонов может пополняться выбросом экситонов, как это обсуждалось в параграфе 3.1.2. Помимо этого, из-за конечной спектральной ширины импульсов накачки и наличия дополнительных спектральных "крыльев"(см. рисунок 3.5(б)),происходит заселение возбужденных экситонных состояний. Экситоны, релаксирующие из возбужденных состояний пополняют резервуар неизлучающих экситонов. Время жизни долгоживущей компоненты характеризует скоростьтрансформации неизлучающих экситонов в излучающие. При низкой температуре ≈15 нс, что на несколько порядков больше, чем время жизни излучающих экситонов.Неизлучающие экситоны напрямую не взаимодействуют со светом. Однако, как можно видеть, они дают некоторый непрямой вклад в коэффициентотражения.
Из-за ортогональности волновых функций экситонов с разными волновыми векторами, их вклад в сигнал накачка-зондирование не должен бытьсвязан с просветлением экситонного перехода из-за заполнения фазового пространства, рассмотренного в работах [124—126]. Эффект кулоновского экранирования, рассматриваемый в этих работах, не должен играть большую рольпри низких мощностях накачки, использованных в наших экспериментах. Наиболее вероятно, что экспериментально наблюдаемое фотомодулированное отражение связано с рассеянием излучающих экситонов неизлучающими.
Рассеяниеприводит к уширению экситонного перехода, что наблюдается, в частности, вспектрах ФЛ при сильной накачке [см. рисунок 3.3(г)]. Также рассеяние уменьшает время оптической когерентности экситонной поляризации, которая даетвклад в сигнал отражения. Рассеяние, тем самым, изменяет коэффициент отражения, что и детектируется, как сигнал фотомодулированного отражения, и,соответственно, дает сигнал в окрестности возбужденных экситонных переходов, наблюдаемый экспериментально [см. рисунок 3.5(б)].63Большое различие времен жизни излучающих и неизлучающих экситонов объясняет противоречивое температурное поведение пиков ФЛ, упомянутое выше. Действительно, излучающие состояния преимущественно заселяютсякаскадной релаксаций фоторожденных экситонов через неизлучающие состояния. Из-за низкой скорости конверсии неизлучающих экситонов в излучающие,почти вся поглощенная от накачки энергия аккумулирована в резервуаре неизлучающих экситонов.
В частности отношение плотностей излучающих и неизлучающих экситонов / = /1 ≈ 2 × 103 при = 4 K. Увеличение температуры включает экситонную диссоциацию, происходящую преимущественно врезервуаре. Характерное время процессов диссоциации становится сравнимымс временем жизни неизлучающих экситонов, что приводит к эффективному опустошению резервуара. Опустошение сопровождается сильным уменьшением амплитуды медленной компоненты сигнала накачка-зондирование при > 15 K,см рисунок.
3.5(a). Мы считаем, что этот процесс также отвечает за тушениеФЛ при повышенной температуре. В то же самое время, диссоциация все ещемедленный процесс по сравнению с излучательной рекомбинацией и, таким образом, не успевает заметно повлиять на уширение экситонных пиков в отражении. Этим объясняется противоречие упомянутое выше.Взаимодействие излучающих экситонов с неизлучающими объясняетнемонотонное поведение температурной зависимости ширин пиков в спектрахФЛ. Увеличение ширин, когда температура достигает 15 К, связано с накоплением неизлучающих экситонов, что проявляется в сигнале накачка-зондирование, как увеличение амплитуды долгоживущей компоненты (см.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
