Диссертация (1149174), страница 11
Текст из файла (страница 11)
Это говорит о том, что термодинамическое равновесие в экситонной подсистеме не достигается в температурномдиапазоне 4 – 30 К.654 Сумм. ФЛX232X1X3, X4100.15δE (мэВ)X1P=10 мкВтТемпература (K)5 10 15 20 25 30(б) 80P=150 мкВт60Сумм.
ФЛX1X2(в)4020X3, X4(г)X10.100.150.1X2 , X3, X40.0500P=10 мкВт510 15 20 25 30 0Температура (K)X2 , X3, X45P=150 мкВт10 15 20 25 30Температура (K)δE (мэВ)Интенс. ФЛ (отн. ед.)0Температура (K)5 10 15 20 25 30 0(a)Интенс. ФЛ (отн. ед.)520.050Рисунок 3.3 — Температурные зависимости интегральной ФЛ (а, б) и ПШПВдля различных резонансов (в, г). Сплошные кривые на (а) и (б) аппроксимация выражением (3.6) с параметрами: 0 / = 1.1, 0 / = 780при мощности накачки = 10 мкВт для (a); 0 / = 0.4, 0 / = 80 примощности накачки = 150 мкВт для (б). Энергии активации для обоихмощностей накачки одинаковы: = 4.5 мэВ и = 16 мэВ.
Зависимостибыли измерены при накачке в экситонный уровень 6, спектральноеположение которого определялось при каждой температуре.53Ширины экситонных линий при повышении температуры также ведут себя, на первый взгляд, неожиданно. Сильное уменьшение интенсивности ФЛ приувеличении температуры означает, что безызлучательная экситонная релаксация начинает доминировать над радиационной при > 15 K [см.
рисунок 3.3(а,б)]. Если ширины экситонных линий при низкой температуре контролируютсяизлучательными процессами, то увеличение температуры должно приводитьк уширению линий, чего не наблюдается в эксперименте. Как видно на рисунке 3.3(в), ширины линий, измеренные при малой мощности накачки, практически не зависят от температуры в изучаемом температурном диапазоне впределах экспериментальной точности. Этот результат является необычным,поскольку рассеяние на фононах должно приводить к дополнительному уширение.
Увеличение температуры приводит к увеличению населенности фононныхсостояний, что проявляется как дополнительное уширение экситонных линий ??(см. параграф 1.1.2). В исследованном температурном интервале вкладом оптических фононов можно пренебречь, а взаимодействие с акустическими фононами при увеличении температуры до 30 К должно приводить к дополнительномуувеличению ширин экситонных линий в ФЛ на величину в несколько десятковмкэВ, чего не наблюдается в эксперименте.
Причина этого эффекта пока неясна.Увеличение мощности накачки действует на ширины линий сильнее, чемизменение температуры. На рисунке 3.4 видно, что увеличение мощности вызывает дополнительное уширение, которое пропорционально квадратному корнюот мощности накачки. В работе ?? теоретически предсказывается подобное сублинейное уширение экситонных резонансов при увеличении концентрации экситонов. Авторы теоретически исследуют упругое экситон-экситонное кулоновсоерассеяние в квантовых ямах. Немонотонная зависимость уширения от концентрации экситонов, объясняется составной природой экситонов и тем, что основной механизм экситон-экситонного рассеяния – обменный. Дополнительноеуширение является немонотонной функцией температуры: оно увеличиваетсяс ростом температуры до ≈ 15 K, а затем падает с дальнейшим нагреванием образца [сравни рисунки 3.3 (в) и (г)].
Это поведение наблюдается длявсех мощностей накачки, при которых дополнительное уширение может бытьидентифицировано.540.14X1δE (мэВ)0.120.10.08X2X3, X40.06T = 8K0255075100125Мощность накачки (µВт)150Рисунок 3.4 — Зависимость ПШПВ () экситонных линий в спектрах ФЛ отмощности накачки, измеренная при температуре = 8 K (жирные точки).3.1.2Кинетика экситонных состоянийНаиболее прямые данные об экситонных релаксационных процессах можно получить из кинетических экспериментов. Поэтому были проведены эксперименты накачка-зондирование в геометрии на отражение. На рисунке 3.5(a)показана зависимость сигнала фотомодулированного отражения нижайшего экситонного перехода от задержки между импульсами накачки и зондирования.Важной особенностью сигнала является одновременное присутствие быстройи медленной компонент.
Медленная компонента практически не изменяется втечении нескольких сотен пикосекунд. Быстрая компонента кинетики отражает динамику излучающих экситонов. В общем случае, эта компонента можетиметь когерентный и некогерентный вклад. Когерентная часть сигнала связанас процессом четырех-волнового смешивания [122]. В следующей главе будет показано, что она формируется на начальном участке быстрой компоненты, когдаимпульс зондирования приходит раньше импульса накачки, < . Анализукогерентного сигнала посвящена следующая глава.Спадающий край быстрой компоненты формируется обычным сигналомнакачка-зондирование, который определяется экситонной населенностью, созданной импульсом накачки.
Принимая во внимание конечную длительностьимпульса накачки ( = 1.75 пс, см. главу 2.3), можно получить следующее55866442260448 12 16 20 24Температура (K)esc(отн. ед.)8T1 (пс)Ipp (отн. ед.)8(a)02−10Ipp (отн. ед.)660102030Задержка (пс)40e-hh150(б)44e-lh2200−2−2−4−4e-hh214901490149514951500150015051505Энергия фотонов (мэВ)15101510Рисунок 3.5 — (а) Кинетика сигнала накачка-зондирование ( измеренная нарезонансе 1 при = 4 K и мощности накачки = 10 Вт (точки).
Гладкасплошная кривая – аппроксимация быстрой компоненты распада функцией () [см выражение (3.11)]. Пунктирная кривая показывает рост медленнойкомпоненты, моделируемый выражением (3.10). На вкладке показанытемпературные зависимости 1 (синие точки) и (оранжевые точки).
(б)Спектр фотомодулированного отражения, измеренный при задержке 30 пспосле прихода импульса накачки (синяя кривая). Красными точками показанспектр импульса накачки. Пунктирная кривая – аппроксимация спектранакачки функцией (3.12), где ~ = 0.37 мэВ.56выражение затухающей части сигнала:∫︁ ( ) = )︂(︂ − . ()( − ) exp −1(3.9)Здесь интегрирование происходит по импульсу накачки, а также учтена очередность импульсов накачки и зондирования путем ввода ступеньчатой -функции.Величины и – интенсивности лучей накачки и зондирования. Сигналнакачка-зондирование пропорционален мощностям лучей накачки и зондирования, а зависимость от временной задержки определяется временем спада экситонной населенности 1 .Быстрая компонента наложена на медленную, связанную с неизлучающими экситонами.
Она возникает из-за выброса излучающих экситонов из светового конуса. Таким образом, быстрый рост медленной компоненты моделируетсявыражением:∫︁ ( ) = (),(3.10)0где – скорость выброса экситонов, и константа ≤ 1 учитывает, что вкладнеизлучающих экситонов в сигнал накачка-зондирование может быть меньше,чем от излучающих, при той же экситонной плотности.Весь детектируемый в эксперименте сигнал это сумма обоих вкладов: ( ) = ( ) + ( ).(3.11)При моделировании сигнала накачка-зондирование мы предполагали, что импульс накачки имеет прямоугольный временной профиль с длительностью .Его спектр, изображенный на рисунке 3.5(б), может быть аппроксимированфункцией:)︂2(︂sin[( − 0 )/].(3.12) () = 0( − 0 )/Эта функция получена преобразованием Фурье прямоугольного оптическогоимпульса с несущей частотой 0 и длительностью = 1/.На рисунке 3.5(a) показана аппроксимация быстрой компоненты сигналанакачки-зондирования функцией ().
Нарастание медленной компоненты также показано отдельной кривой. Из рисунка видно, что быстрая компонента хорошо моделируется функцией (), что позволяет получить время затухания57экситонной населенности 1 . При температуре = 4 K время 1 = 6.4 пс, чтоочень близко к величине, полученной из спектров отражения, 2/Γ01 = 6.9 пс.На вставке на рисунке 3.5(a) приведена температурная зависимость времени 1 . Как видно, оно сильно уменьшается при повышении температуры до 16 Kи затем снова увеличивается.
При анализе этого эффекта, предполагалось, чтобыстрая компонента определяется двумя главными процессами: радиационнымзатуханием и выбросом носителей, характеризующимся скоростью . Тогдаскорость затухания быстрой компоненты:1/1 = Γ01 + .(3.13)Температурная зависимость может быть получена из экспериментальныхданных. В самом деле, амплитуда медленной компоненты на временах >> становится независящей от времени и определяется . Из уравнения (3.10)можно получить.= 1 /1 .(3.14)∆ = ( )Здесь амплитуда медленной компоненты нормирована на амплитуду пика сигнала накачка-зондирование, описываемого выражением (3.9), чтобы исключитьинтенсивности лучей накачки и зондирования. Температурная зависимость показана на вставке а рисунке 3.5(a).
Как видно, эта скорость сильно увеличивается при температуре = 16 K и затем падает. Такое поведение не может бытьобъяснено экситон-фононным рассеянием, поскольку скорость такого рассеяния должна монотонно зависеть от температуры в изучаемом диапазоне (см.,например, работу [54]). Возможный физический механизм выброса экситоновбудет обсуждаться в разделе 3.2.На рисунке 3.5(б) показана спектральная зависимость фотомодулированного отражения, измеренной при задержке 30 пс, когда присутствует толькомедленная компонента. Импульсы накачки были спектрально узкими, как показано на рисунке. Хотя спектральное положение импульсов накачки было выбрано таким, чтобы преимущественно возбуждать нижайшее экситонное состояние, ненулевой сигнал наблюдается в широком спектральном диапазоне вплотьдо экситонного состояния (ℎ ) с легкой дыркой.На рисунке 3.6 показан сигнал накачка-зондирование, измеренный приразличных температурах образца.
На рисунке видно, что заметный сигнал поIpp (отн. ед.)582104Тем 8 12перату 16ра ( 20K) 24−200204060ердаЗ80100с)п(кажРисунок 3.6 — Сигнал накачка-зондирование ( ) для нижайшего экситонногосостояния, измеренный при различных температурах образца. = 100 мкВт.является при отрицательных задержках, когда импульс зондирования падает наобразец раньше импульса накачки.
Температурный рост с 4 K до 12 K вызываетсущественный рост этого сигнала, который затем уменьшается при повышениитемпературы.Наличие сигнала накачка-зондирование при отрицательных задержкахуказывает на то, что характерное время затухания медленной компоненты превосходит период повторения импульсов накачки ( = 12.5 нс). В результате,детектируемый сигнал аккумулируется за большое число предшествующих импульсов. В случае экспоненциального затухания сигнала, амплитуда медленнойкомпоненты в момент времени прямо перед приходом следующего импульса становиться равной 1 = exp(− / ).















