Диссертация (1105407), страница 14
Текст из файла (страница 14)
Максимальная задержка максимума КФ ∆τ = 24 ± 5 фс наблю-дается при λ ≃ 722 нм, близкой к значению резонансной длины волны λR =723 ± 1.0 нм, полученной из аппроксимации экспериментального спектра отражения (рис. 41). В области от 726 до 762 нм наблюдается опережение автокорреляционной функции кросс-корреляционной, которое принимает максимальноезначение ∆τ = −43 ± 5 фс при λ ≃ 730 нм.Спектральная зависимость разности ширин корреляционных функций ∆l =Преобразование формы фемтосекундных импульсов...79Рис. 45: Нормированная кросс-корреляционная функция второго порядка (τ —время задержки между двумя импульсами) для случая p-поляризованного импульса, когда возбуждаются поверхностные плазмон-поляритоны (красные точки) и автокорреляционная функция лазерного импульса (черные точки) приλ ≃ 722 нм, λ ≃ 726 нм, λ ≃ 730 нм и λ ≃ 780 нм.
Для наглядности точкисоединены кривыми.maxmax− lAFпредставлена на рисунке 46(б). В диапазоне от 713 до 728 нм КФ с возlCFбуждением ПП уширена относительно АФ, максимальное расширение составляет∆l = 45 ± 5 фс при λ ≃ 726 нм. В области от 728 до 736 нм наблюдается сужениеКФ импульса с возбуждением ПП, достигающее ∆l = −16 ± 5 фс при λ ≃ 730 нм.3.2.2 Результаты для угла падения θ = 1◦Далее были проведены измерения для углов падения оптического излучения наобразец, θ = 1◦ и θ = 2◦ , близких к нормальному падению. Так как они различаются в основном лишь смещением резонсной длины волны и слабым изменениемширины КФ, рассмотрим подробно результаты для θ = 1◦ . Спектральная зависимость КФ функций, измеренная при возбуждении ПП импульсами с центральнойПреобразование формы фемтосекундных импульсов...0 (нм)(фс)(а)80(фс)(б)0 (нм)Рис.
46: (a) Спектральная зависимость разности положения максимумов КФ, ∆τ .(б) Спектральная зависимость разности ширины КФ на полувысоте, ∆l. Точки —экспериментальные данные, сплошные кривые — численный расчет.длиной волны λ0 от 720 до 800 нм с шагом в 1 нм для угла падения оптическогоизлучения θ = 1◦ , представлена на рис. 47(б). Лишь небольшое изменение КФв пределах экспериментальных ошибок наблюдается для длинноволнового резонанса.
Это означает, что либо время жизни ПП, либо амплитуда возбужденияповерхностных плазмон-поляритонов мала по сравнению с нерезонансным вкладом в отраженный импульс. Для коротковолнового края запрещенной зоны дляλ0 = 740 нм наблюдается сильное изменение формы корреляционной функции, ивклад ПП в это изменение очевиден. В диапазоне длин волн 733–745 нм задетектированно расширение КФ, которое сопровождается сдвигом максимума КФ доПреобразование формы фемтосекундных импульсов...81∆τ = 100 фс для λ0 = 740 нм. В серии КФ, измеренных для шести длин волнλ0 вблизи плазмонной запрещенной зоны, отмечено возникновение второго максимума КФ (рис. 48). Рассмотрим сценарий изменения формы КФ в зависимостиДлина волны (нм)R (отн.
ед)(а)(отн. ед)(фс)(б)Длина волны (нм)Рис. 47: (а) Спектр коэффициента отражения для образца плазмонного кристалла для угла падения оптического излучения θ = 1◦ . (б) Нормированная интенсивностная кросс-корреляционная функция в зависимости от длины волны падающего излучения λ0 для случая двух резонансов.от длины волны: сначала КФ расширяется (737 нм, 738 нм), а затем от 739 нмнаблюдается “рост” второго максимума КФ до 741 нм. Появление второго пикаможно связать с превалированием на этих длинах волн переизлучения ПП наднерезонансно отраженным вкладом в модели резонанса типа Фано. Влияние второго резонанса запрещенной зоны не является причиной этих изменений, скореевсего, из-за радиационных потерь этого резонанса [3].Преобразование формы фемтосекундных импульсов...нм82нм0.50.5нмнм0.50.5нмнм0.50.5(фс)(фс)Рис. 48: Нормированная интенсивностная кросс-корреляционная функция длядлин волн λ0 в области плазмонной запрещенной зоны образца.4.
Моделирование временной модификации лазерных импульсов, отраженных от плазмонных наноструктурПусть E1 (ω)— напряженность электрического поля исходного импульса, имеющего гауссову форму с центральной частотой ω0 , амплитудой Aω и длительностьюимпульса t0 :1 22E1 (ω) = Aω e− 2 t0 (ω−ω0) .(34)Во временно́м представлении исходный импульс имеет вид:2 /2t20E1 (t) = A e−te−iω0 t .(35)Тогда с использованием модели резонанса Фано (выражение (8)) напряженностьэлектрического поля E2 (ω) импульса, отраженного от образца, записывается вПреобразование формы фемтосекундных импульсов...83следующем виде:−t20 (ω−ω0 )2 /2E2 (ω) = E1 (ω) r(ω) = Aω e"C0 +f Γeiφω − ωR + i Γ#.(36)По теореме о свертке, во временно́м представлении этот импульс имеет вид:.
+∞/0− t′ 2 /2t20 −iω0 t′iφ−(iωR +Γ)(t−t′ )′′Aee× f ΓeH(t − t ) + C0 δ(t − t ) dt′ , (37)E2 (t) =−∞где H(t) — функция Хевисайда. Импульс E2 пространственно совмещается нанелинейном кристалле с задержанным на время τ опорным импульсом, тождественным исходному E1 .
Регистрируемая интенсивность второй гармоники пропорциональна кросс-корреляционной функции второго порядка:. +∞. +∞′ 2′ 2 ′ICF (τ ) ∼|E1 (τ − t )| |E2 (t )| dt =I1 (τ − t′ )I2 (t′ )dt′ .−∞(38)−∞Численный расчет кросс-корреляционных функций проводился с использованием параметров, полученных из аппроксимации экспериментальной спектральной зависимости коэффициента отражения (рис.
39(в)): ωR = 2.61 × 1015 рад/с(λR = 723 нм); Γ = 2.3 × 1013 рад/с; f = 0.74; φ = 0.22 · π рад; A = 1; C0 = 0.63;t0 = 200 фс. КФ рассчитывалась для каждой длины волны с использованиемвыражений (35)–(38). Интегрирование производилось численно методом МонтеКарло в программе Wolfram Mathematica.
Расчетные спектральные зависимостисмещения максимума и изменения ширины КФ по сравнению с невозмущеннымимпульсом представлены на рисунке 46. Форма модельных кривых хорошо совпадает с экспериментальными зависимостями ∆τ (λ) и ∆l(λ). Это позволяет говорить о соответствии экспериментальных импульсов отраженных от образца свосстановленной напряженностью электрического поля импульса E2 (t), представленных на рисунке 49. При длине волны λ = 726 нм, соответствующей максимальному расширению КФ, профиль напряженности электрического поля отраженного импульса E2 (t) также уширен относительно исходного за счет ПП. В минимумерезонанса Фано (λ = 730 нм) заметно сильное изменение профиля E2 (t) — в течение импульса наблюдается локальный минимум огибающей.Преобразование формы фемтосекундных импульсов...84Рис. 49: Численный расчет временно́й зависимости напряженности электрического поля импульса, отраженного от образца (красная кривая).
Нормированнаякросс-корреляционная функция второго порядка (τ — время задержки междудвумя импульсами) для случая p-поляризации при возбуждении поверхностногоплазмон-поляритона (черные точки) при λ ≃ 722 нм, λ ≃ 726 нм, λ ≃ 730 нм иλ ≃ 780 нм.4.1. Интерпретация результатов. Роль формы резонанса типа Фано.Расширение КФ в случае отражения p-поляризованного импульса и его запаздывание относительно нерезонансного импульса связано с релаксацией резонансно возбужденных ПП. Природа опережения автокорреляционной функции кросскорреляционной, в которой присутствует вклад возбуждения поверхностных плазмонполяритонов, в спектральной области от 726 до 762 нм может быть описана в рамках подхода с использованием модели резонанса типа Фано.
Такой тип спектральной линии соответствует суперпозиции двух процессов — нерезонансного отражения лазерного импульса от поверхности решетки и переизлучение поверхностногоплазмон-поляритона. Если нерезонансно отраженный и резонансно переизлученный импульсы синфазны, то они интерферируют конструктивно, и происходитПреобразование формы фемтосекундных импульсов...85смещение максимума КФ в положительную сторону по шкале ∆τ и ее расширение, что и наблюдалось в эксперименте. Если импульсы находятся в противофазе,они интерферируют деструктивно, что обуславливает смещение максимума КФ вотрицательную сторону и сужение КФ.
В окрестности минимума резонанса Фано (730 нм) интенсивность КФ, а значит и интенсивность самого отраженного отобразца импульса, значительно меньше чем интенсивность автокорреляционнойфункции (рис. 50(a)). При этом заметна асимметрия ее формы и смещение максимума. Такие временны́е зависимости обусловлены деструктивной интерференцией между нерезонансно и резонансно отраженными компонентами импульса.Между этими компонентами возникает дополнительная разность фаз, приобретаемая при перестройке длины волны через резонанс возбуждения поверхностныхплазмон-поляритонов (рис. 50(б)). Вдали от резонанса, при λ > 750 нм, максимумы и ширины кросс-корреляционных функций для обеих поляризаций почтисовпадают.Рис. 50: (а) Кросс-корреляционная функция второго порядка (черные точки) иавтокорреляционная функция (белые точки) при λ = 730 нм.
(б) Схематичноеизображение деструктивной интерференции нерезонансно отраженного импульса (штриховая линия) с запаздывающим плазмон-поляритонным возбуждением(пунктирная линия). Сплошная линия — результирующий импульс, отраженныйот образца.Попробуем показать более наглядно ситуацию, соответствующую минимумуПреобразование формы фемтосекундных импульсов...86резонанса. Случай обнуления поля можно показать как фазовый разрыв на графиках, полученных при помощи оконного преобразования Фурье [164].
Оно иллюстрирует временное распределение частотных составляющих во временных сигналах. Это метод часто используется для анализа нестационарных сигналов с изменяющимися во времени статистическими характеристиками. По сути выбираетсяоконная функция, локализованая как во временном представлении, так и в частотном, которая движется по сигналу. Временной интервал сигнала разделяетсяна подинтервалы. Для каждого временного положения окна выполняется преобразование Фурье, тем самым осуществляя переход к частотно-временному представлению. Временное и спектральное разрешение такого представления определяется размером выбранного окна по спектру и по времени.
В нашем случае,функцией окна выберем Egate (t) ≡ |E1 (t)|, то есть, как гауссовая огибающаяфункция с центром в λ0 с длительностью, равной длительности лазерного им-пульса:STFT(τ, ω) =.+∞−∞′E2 (t′ )Egate (t′ − τ )eiωt dt′ .(39)Уравнение (39) позволяет извлечь временны́е зависимости интенсивности I и фазы φ каждой спектральной составляющей. На рисунке 51(а) приведены результаты оконного Фурье преобразования для невозмущенного лазерного импульсадля λ0 = 800 нм.