Диссертация (1104967), страница 6
Текст из файла (страница 6)
Зависимости тока проводимости: спин-поляризованного (а) и не спин-поляризованного (б) отприложенного магнитного поля. [80].В экспериментальной работе [81] проведено детальное исследование спин-поляризованногоэлектронного транспорта. Показано, что смешанные Pt-Fe НКявляются спин-фильтрсистемой, в которой ток переносится по одному каналу проводимости. Кроме того в работеполучено гигантское магнетосопротивление при комнатных температурах, что позволяетиспользовать такие системы в устройствах спинтроники. Также в работе обнаруженавозможность управлением магнетосопротивлением при помощи изменениявнешнегонапряжения на НК.
На рисунке 1.37 представлены СЭМ изображение электродов иодномерного провода между ними a) и схематическое изображение экспериментальнополученного Pt-Fe НК б). Однако формирование наноструктур и их экспериментальноеизучение на сегодняшний день является достаточно сложной ресурсоемкой задачей,требующей больших технологических затрат. Поэтому на первый план выходяттеоретические исследования квантовых свойстводномерных наноструктур. Наиболееважным становится первоначальное исследование атомной структуры и квантовых свойстводномерных систем, чтобы сократить затраты при экспериментальном получении данныхструктур. На первый план выходит теоретическое исследование способов формированиянаноструктур, а также возможных квантовых свойств данных структур, необходимых длятой или иной задачи исследователя.43а).б)Рис.1.37.
SEM -изображение электродов и одномерного провода между ними (a) схематическоеизображение экспериментально полученного НК Pt-Fe (б) [81].Современные программные обеспечения позволяют исследовать большой спектрзадач, понять оптимальное применение и возможность использования данных структур напрактике, оптимизировать затраты на создание и модификацию наноструктур. Кроме тогомоделирование позволяет предсказать свойства систем, которые невозможно обнаружитьпри экспериментальном исследовании.Поэтому теоретическое исследование являетсянаиболее важным и значимым этапом по созданию и разработке новых устройств и методовспинтроники и наноэлектроники.44Глава 2Модель и метод исследования§ 2.1 Теория функционала электронной плотностиТеоретическое исследование квантовых свойств и свойств атомной структурыодномерных металлических наноконтактов и нанопроводов проводится при помощипервопринципных кодов основанных на теории функционала электронной плотности.Изучение атомной и электронной структуры металлических нанопроводов проводились спомощью первопринципных расчетов с использованием метода псевдопотенциалов (ПП)(программнымкомплексомVASP,программным(http://cms.mpi.univie.ac.at/vasp/),комплексом SIESTA (http://www.uam.es/siesta), для проведения расчётов проводимостиодномерных структур был использованSMEAGOLпервопринципный программный комплекс(http://www.smeagol.tcd.ie/index.html).ПОVASP,SIESTA,SMEAGOLоборудованы хорошо разработанным интерфейсом для пользователей, который позволяетих быстро осваивать и модернизировать в случае необходимости, работают в средепараллельного программирования для класса многопроцессорных задач, что позволяетрезкосократитьрасчетноевремяприисследованиисложныхсоединенийикристаллических структур.
Таким образом, совместное и всестороннее использование всехперечисленных выше программных комплексов позволяет гарантировать надежностьполученных результатов. Решая уравнение Шредингера, можно получить всю информациюоб атомной системе. В диссертации изучается атомная система типа металл. Системасостоитизположительнокристаллическойрешетки,заряженныхатомныхостовов,окруженныхотрицательнонаходящихсязаряженнымивузлахэлектронами,перемещающимися в периодическом потенциале решетки. Гамильтониан такой системыимеет вид [82,83,84,85]:∑где ri∑∑⃗⃗⃗⃗⃗|⃗⃗⃗ |∑⃗⃗⃗⃗|⃗⃗⃗ |и me радиус-векторы электронов и их массы, Ri∑|⃗⃗⃗⃗⃗⃗⃗⃗⃗ |(2.1)и M i положения ионов и ихмассы, Z заряд иона.
Первые два члена отвечают за кинетическую энергию ионов иэлектронов, следующие три члена отвечают за энергию электрон-ионного, электронэлектронного, ион-ионного взаимодействий соответственно. Построение гамильтониана не45вызывает трудности, однако, решить уравнение Шредингера для атомов, содержащих болееодного электрона, аналитически не возможно. Поэтому приобретают огромное значениеприближенные методы вычисления энергии и волновых функций стационарных состоянийатомов.ПервоеприближениедляданнойсистемыбылопредложеноБорном-Оппенгеймером и состоит в том, что ввиду сильного различия между массами ионов иэлектронов, можно считать, что ионы практически неподвижны, и электроны движутсямежду неподвижными ионами в создаваемом ими потенциале.
Вид гамильтонианасущественно упрощается, и записывается, как:∑∑|⃗⃗⃗⃗⃗⃗⃗⃗ |∑(2.2)|⃗⃗⃗⃗ ⃗⃗⃗ |Однако, и для решения этой системы необходимо вычислить 10150 параметров.Теорияфункционалаэлектроннойплотностипозволяетсвестирассмотрениемногочастичной задачи к решению одночастичной задачи в эффективном потенциале.Вместо многочастичных волновых функций вводится одна переменная – электроннаяплотность [82,83]. Основные положения теории функционала электронной плотностивводятся в теории Томаса-Ферми [82,83]. Согласно теории Томаса - Ферми (ТФ), любаямолекулярная или кристаллическая структура может быть представлена в виде электроннойжидкости с включенными в нее ядрами атомов.
В сложных атомах с большим числомэлектронов большинство электронов обладает большими значениями главного квантовогочисла, в этих условиях применимо квазиклассическое приближение. В теории ТомасаФерми соотношения для электронного газа с однородной электронной плотностьюпереносятся локально на случай электронного газа с неоднородной плотностью.
Этоприближение оправдано, когда относительное изменение электронной плотности мало нарасстояниях порядка характерной длины волны электрона. Метод Томаса-Ферми – методнахождения электронной плотности непосредственно из потенциала без предварительногонахождения волновых функций, которые являются решениями выше представленногомногочастичного уравнения Шредингера. В теории Томаса-Ферми через электроннуюплотность вводится полная кинетическая энергия неоднородного электронного газа:∫[](2.3)Кинетическая энергия в теории ТФ становится функционалом электронной плотностисистемы. Потенциальная энергия взаимодействия электронов с системой ядер:(2.4)∫а потенциальная энергия кулоновского взаимодействия Хартри электронов представляетсячерез электронную плотность в виде:∫|(2.5)|46Полнаяэнергиясистемы(безучетаобменноговзаимодействияикорреляции)представляется в виде:(2.6)Пусть взаимодействующие электроны движутся в некотором внешнем потенциале.Энергия, связанная с внешним потенциалом, может быть записана:∫(2.7)таким образом она также представима в виде функционала электронной плотностисистемы.
Используя метод неопределенных множителей Лагранжа, требуем, чтобывыражение для полной энергии имело минимум. Минимизация значения полной энергии(решение вариационной задачи):(2.8)проводится с учетом нормировки электронной плотности при условии, что числоэлектронов в системе сохраняется неизменным:∫(2.9)Решение вариационного уравнения (2.8) с условием (2.9) дает известное уравнение ТомасаФерми:∫|(2.10)|где - химический потенциал исследуемой системы.Теория Томаса-Ферми с достаточной точностью описывает некоторые качественныехарактеристики,такиекакполныеэнергииатомов,новвопросаххимиииматериаловедения, включающих рассмотрение валентных электронов, она может даватьошибочные результаты, например, из нее не следует наличие химической связи.
В то жевремя теория Томаса-Ферми, несмотря на свою простоту и явные дефекты, формулируеткрайне важный вывод: электронная плотность может полностью характеризовать систему.§ 2.2 Приближение обменно -корреляционного взаимодействия.Теория функционала электронной плотности (ТФП) - Density Functional Theory(DFT) - теория Томаса-Ферми, развитая и доработанная Кохенбергом-Коном. Впоследствии Кон за её разработку был удостоен Нобелевской премии по химии в 1998 г.[93]. Основным нововведением в теории, является утверждение, что все свойстваэлектронной структуры в невырожденном состоянии полностью определяются еёэлектронной плотностью:47∑||(2.11)В теории функционала плотности между электронной плотностью и волновой функциейосновного состояния устанавливается взаимно однозначное соответствие (2.11).
Первоеположение теоремы Хохэнберга и Кона состоит в том, что плотность основного состояниясвязанной системы взаимодействующих электронов в некотором внешнем потенциалеоднозначно определяет этот потенциал. Замечания:1. Термин «однозначно» здесь означает«с точностью до не представляющей интереса аддитивной константы».
2. В случаевырожденного основного состояния положение относится к плотности любого основногосостояния.3. Положениеявляетсяматематическистрогим.плотность определяет как число частиц N, так и потенциал Vex(r)Поскольку(с точностью донесущественной аддитивной постоянной), с помощью нее можно получить полныйгамильтониан H иоператорчислачастиц N дляэлектроннойсистемы.Следовательно, электронная плотность неявно определяет все свойства, получаемыеиз H путем решения зависящего или не зависящего от времени уравнения Шредингера(даже при наличии дополнительных возмущений типа воздействия электромагнитногополя).
4. Требование невырожденности легко снимается. 5.Положение, естественно,остается справедливым и в особом случае невзаимодействующих электронов.Рассмотрим систему N электронов, движущихся под влиянием внешнего потенциалаивзаимного кулоновского отталкивания. Гамильтониан системы имеет вид(2.12)где v (r ) - эффективный потенциал, учитывающий все многочастичные эффекты.effПусть система имеет невырожденное электронное состояние, тогда волновая функция этогосостояния является однозначным функционалом оти, следовательно, электроннаяплотность тоже является однозначным функционалом от потенциала:(2.13)Так как волновая функция является однозначным функционалом от n(r), то и суммакинетической энергии и потенциальной энергии кулоновского взаимодействия являетсяфункционалом от n(r):[]⟨ || ⟩(2.14)полная энергия будет функционалом от n вида[]∫[](2.15)48гдеуже заданный функционал, F[n(r)] - универсальный функционал Хохэнберга -Кона, вид которого не зависит ни от числа частиц, ни от внешнего потенциала.
Из этогофункционала вычитают классическую энергию кулоновского взаимодействия Хартри[][]|(2.16)|Тогда основной функционал для полной энергии будет иметь вид:[ ]∫∫|[ ]|(2.17)Дальнейшее усовершенствование теории функционала электронной плотностипринадлежит Кону и Шэму [83,84,85], которые вводят явный вид для обменнокорреляционного взаимодействия. Для системы с медленно меняющейся электроннойплотностью приближение для обменно-корреляционной энергии имеет вид:[ ]∫где xc(2.18)– обменно-корреляционная энергия на одну частицу.
Потенциал обменно-корреляционного взаимодействия вводится как:|̃[̃̃Выражение(2.19)](2.19)являетсяопределениемпотенциалаобменно-корреляционноговзаимодействия.Эффективныйпотенциал,учитывающийвсемногочастичныеэффекты,представляется в виде суммы полного электростатического потенциала и члена,учитывающего обменно-корреляционный вклад [84]:∫|( )(2.20)|При решении вариационной задачи на нахождение минимума функционала полной энергииудобно представить функционал G в виде суммы:[][]( )|[|][](2.21)где первое слагаемое – кинетическая энергия невзаимодействующего электронного газа,находящегося в основном состоянии с электронной плотностью n, второе слагаемое –обменно-корреляционная энергия.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
