Резонансная дифракция рентгеновского излучения в монокристаллах железо-иттриевого граната и оксида цинка (1104645)
Текст из файла
На правах рукописиКолчинская Анастасия МихайловнаРезонансная дифракция рентгеновского излучения в монокристаллах железоиттриевого граната и оксида цинкаСпециальность 01.04.07. – физика конденсированного состоянияАвтореферат диссертации на соискание ученой степени кандидатафизико-математических наукМосква, 2008Работа выполнена на физическом факультете Московского государственногоуниверситета им. М.В. ЛомоносоваНаучный руководитель:Официальные оппоненты:доктор физико-математических наук Овчинникова Е.Н.доктор физико-математических наук,профессор Беляков В.А.доктор физико-математических наук, Ломов А.А.Ведущая организация:Российский научный центр «Курчатовский институт»Защита состоится 28 мая 2008 г.
в ___ на заседании диссертационного советаД 501.002.01 в Московском государственном университете им. М.В. Ломоносова поадресу: 119991, г. Москва, ГСП-1, Ленинские горы, д. 1, стр. 2, физические факультет,ауд. _____.С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУим. М.В. Ломоносова.Автореферат разослан 28 апреля 2008 г.Ученый секретарьдиссертационного совета Д 501.002.01Лаптинская Т.В.2ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫАктуальность темы.Изучение атомно-кристаллической структуры и ее искажений,магнитной структуры и электронных состояний являются важнейшимизадачами физики твердого тела, поскольку эти характеристики определяютосновные физические свойства материалов.
Резонансная дифракциярентгеновского излучения является интенсивно развивающимся методомизучения свойств конденсированных сред. Она позволяет исследовать кaкструктуру кристаллов, тaк и тонкие детaли магнитного, зарядового иорбитального упорядочения [1, 2]. Этот метод реализуется при энергияхпадающего излучения, близких к краям поглощения атомов в веществе, ипозволяет исследовать широкий класс веществ, содержащих химическиеэлементы, которые обладают краем поглощения в интервале 1-20 КэВ.Практическая реализация данного метода стала возможной в последниедесятилетия благодаря созданию синхротронов третьего поколения,сочетающих большую яpкость и высокую степень поляризации излучения(синхротронESRFвГренобле,Франция,обеспечиваетяркость~1021фотон/сек./мм2/стерад., что на 13 порядков превышает яркостьрентгеновской трубки с вращающимся анодом). Большая яркостьсинхротронных источников дает возможность проводить измерениядостаточно слабых эффектов за разумное время эксперимента, а высокаястепень поляризации синхротронного излучения позволяет выполнятьполяризационные измерения в рассеянном излучении, что очень важно дляизучения анизотропных свойств среды.Актуальность изучения резонансной дифракции рентгеновскогоизлучения обусловлена также тем, что этот метод дает информацию нетолько о пространственном распределении электронной и спиновойплотности (дальний порядок), но и о локальном окружении резонансного3рассеивателя (ближний порядок).
Вблизи краев поглощения (областьXANES) спектры рентгеновского поглощения имеют тонкую структуру,определяемую дискретными состояниями валентных электронов. Однакоони содержат вклады сразу от многих процессов, в том числе инерезонансных.Болееинформативнымиявляютсяэнергетическиеспектры,измеренные в геометрии дифракции, поскольку существуют рефлексы,вклады в которые в отдельных частях спектра дают только определенныерезонансныепереходы(«запрещенные»иличисторезонансныерефлексы). Будучи связанными с анизотропией структурной амплитуды,«запрещенные» рефлексы обладают необычными поляризационнымисвойствaми. Их интенсивность и поляризационные свойствa могут сильноизменяться при повороте вокруг вектора обратной решетки, т.е.
обладатьвыраженной азимутальной зависимостью. В идеальных кристаллах набор«запрещенных» рефлексов и тензорный вид их структурных амплитудможет быть определен из общих симметрийных ограничений на видтензора рентгеновской восприимчивости.В ряде случаев анизотропия резонансного рассеяния может бытьвызванадругимипричинами,нарушающимипространственнуюсимметрию кристалла, такими как тепловые колебания, точечные дефектыили несоразмерная модуляция. Они вызывают дополнительное нарушениесимметрии локального окружения резонансных атомов, приводят кпоявлениюанизотропиии,какследствие,квозникновениюдополнительных отражений.Большой интерес представляет теоретическое и экспериментальноеисследование явлений, обусловленных резонансными переходaми высшихпорядков, например, квадруполь-квадрупольным и смешанным дипольквадрупольным переходами.
Эти переходы могут вызывать появление«запрещенных» рефлексов даже в тех случаях, когда рефлексы строго4запрещены в дипольном приближении, а также порождают гиротропныесвойствасpедыв рентгеновскомдиапазонечастот,в частностиоптическую активность и круговой дихроизм вблизи кpaя поглощения.Феноменологическое рассмотрение свойств резонансной дифракциирентгеновского излучения, основанное на симметрийных свойствахсистемы, часто является наиболее простым или единственно возможнымпутем изучения явлений в области XANES, однако для количественнойинтерпретацииэкспериментальныхспектровтребуетсячисленноемоделирование процесса резонансного рассеяния.В настоящей работе рассматриваются возможные причины появлениячисто резонансных рефлексов при дифракции СИ в оксиде цинка, которыемогут объяснить наблюдаемые в эксперименте особенности, а такжеразвиваются подходы, позволяющие провести численное моделированиеуже измеренного спектра.
Также рассматривается набор запрещенныхрефлексов в железо-иттриевом гранате, которые интересен тем, чтокаждый из них соответствует отдельной подрешетке железа, т.е. позволяетисследовать эти подрешетки по отдельностиЦель работы:Основнойцельюданнойработыявлялосьразвитиеновыхтеоретических подходов к описанию возникновения и поведения«запрещенных» отражения в монокристаллах железо-иттриевого граната иоксида цинка.1) Исследованиеособенностейрезонанснойдифракциисинхротронного излучения в системе с двумя кристаллографическинеэквивалентнымипозициямирезонансныхатомов.Изучениевозможности разделения вкладов от разных позиций с помощьюнаблюдения чисто резонансных отражений.52) Изучениеиндуцирующихвлияниятепловыхдополнительнуюколебанийлокальнуюидефектов,анизотропиютензораатомного фактора на резонансную дифракцию синхротронного излучения.3) Развитие методов численного моделирования, позволяющихрассчитывать вклады в резонансный атомный фактор, обусловленныетепловыми колебаниями и дефектами.4) Количественная интерпретация на основе развитых подходовспектра экспериментально измеренного на синхротроне ESRF спектрачисто резонансного отражения 115 для различных температур.Научная новизна работы.1.
Предсказано появление чисто резонансных отражений, которыедолжны возникать при резонансной дифракции рентгеновского излученияв монокристалле железо-иттриевого граната, в которых возможнонаблюдатьвкладыоткаждойиздвухкристаллографическинеэквивалентных подрешеток железа.2. Предложены несколько способов численного расчета спектровчисто резонансных отражений, которые содержат вклады от тепловыхколебанийатомовидефектов.Ониполуфеноменологическомподходе,вквантовомеханическийрасчетоснованыкоторомкоэффициентов,какнапроводитсявходящихвсоответствующие теоретические выражения, так и на моделированиимгновенных атомных конфигураций.3.
Показано,чтоэнергетическиеспектрычисторезонансныхотражений являются результатом сложной интерференции излучения,рассеянного через разные электронные уровни, в том числе искаженные засчет тепловых колебаний и дефектов.6Научная и практическая значимость работы.1. Полученныевдиссертациирезультатыдаютвозможностьразвития теоретических и экспериментальных методов электронныхсвойств кристаллов на основе резонансной дифракции синхротронногоизлучения.2. Разработан метод исследования электронных свойств двухнеэквивалентных подрешеток в ферритах на основе изучения различныхчисто резонансных отражений;3. Предложенныйметодизученияизмененияэлектронныхвалентных состояний под действием тепловых колебаний, а такжеточечных дефектов с малой концентрацией;4.
Результаты исследований, вошедших в диссертацию, могут бытьиспользованы в работе станций синхротронного излучения, позволяющихвестиработыпорезонанснойдифракциимессбауэровскогоирентгеновского излучения в кристаллах.На защиту выносятся следующие положения:1. Результаты теоретического исследования резонансной дифракциирентгеновского излучения в железо-иттриевом гранате, позволяющегонаблюдать чисто резонансные отражения, создаваемые атомами двухкристаллографически неэквивалентных подрешеток по отдельности.2. Вывод о возможности наблюдения при длинах волн, близких ккраям поглощения, чисто резонансных рефлексов, индуцированныхтепловыми колебаниями атомов и статистически распределеннымиточечнымидефектамисмалойконцентрациейитеоретическиевыражения, описывающие соответствующие вклады в оксиде цинка.3. Методы количественного расчета резонансных вкладов взапрещенные отражения, обусловленных тепловыми колебаниями идефектами, том числе: 1) метод, основанный на квантовомеханическом7расчете коэффициентов, входящих в феноменологические формулы; 2)метод,основанныйнакомпьютерноммоделированиимгновенныхатомных конфигураций с помощью программ молекулярной динамики ирасчетов ab initio.Апробация работы.По теме диссертации были сделаны доклады на следующихконференциях: International Workshop on Resonant X-Ray Scattering inElectrically-Ordered System (2004 г., Grenoble, France); Международноерабочее совещание «Рентгеновская оптика – 2004» (2004 г., НижнийНовгород, Россия); XV Российская конференция по использованиюсинхротронного излучения (2004 г., Новосибирск); XII Международнаянаучнаяконференциястудентов,аспирантовимолодыхученых«Ломоносов – 2005» (2005 г., МГУ Москва, Россия); V Национальнаяконференция по применению рентгеновского, синхротронного излучений,нейтронов и электронов для исследования материалов «РСНЭ-2007» (2007г., Москва, Россия); VI Национальная конференция по применениюрентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов дляисследования материалов «РСНЭ-2007» (2007 г., Москва, Россия);Международнаяконференция«Электроннаямикроскопияимногомасштабное моделирование материалов» «ЕМММ-2007» (2007 г.,Москва, Россия); Конференция по физике конденсированного состояния,сверхпроводимости и материаловедению (2007 г., Москва, Россия).Публикации: основные результаты работы опубликованы в 12печатных работах: 3 статьях и 9 тезисах докладов на международных ивсероссийских конференциях, список которых приводится в концеавтореферата.8Структура и объем работы.Диссертационная работа изложена на 124 страницах машинописноготекста, включая 66 рисунков и 2 таблицы, и состоит из введения, трехглав, выводов, списка литературы из 95 наименований.
Работа выполненана кафедре физики твердого тела физического факультета МГУ им. М.В.Ломоносова.СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫВо введении обоснована актуальность темы, сформулирована цельработы и изложены основные положения, выносимые на защиту.Первая глава является литературным обзором. В ней дан обзортеоретических и экспериментальных работ, посвященных исследованию«запрещенных» рефлексов, наблюдаемых в различных монокристаллах.Описана схема эксперимента, необходимого для наблюдения этого типарефлексов.
Показаны возможные причины их возникновения: вклады втензорный атомный фактор, возникающий от высших порядков, а такжетермоиндуцированный вклад и вклад от точечных дефектов.Приведены различные методы расчета энергетических спектровпоглощения и рассеяния рентгеновского излучения, используемые вдальнейшейработедляобработкиэнергетическихспектров«запрещенных» рефлексов. Описаны программы, при помощи которых вданной работе проводилось в численное моделирование спектров исопоставление их с экспериментальными данными.Вторая глава диссертации посвящена «запрещенным» чисторезонансным отражениям в монокристалле железо-иттриевого граната(ЖИГ), проводится моделирование резонансных спектров поглощения идифракции синхротронного излучения.9В первом параграфе второй главы описывается кристаллическаяструктура ЖИГ.
Характеристики
Тип файла PDF
PDF-формат наиболее широко используется для просмотра любого типа файлов на любом устройстве. В него можно сохранить документ, таблицы, презентацию, текст, чертежи, вычисления, графики и всё остальное, что можно показать на экране любого устройства. Именно его лучше всего использовать для печати.
Например, если Вам нужно распечатать чертёж из автокада, Вы сохраните чертёж на флешку, но будет ли автокад в пункте печати? А если будет, то нужная версия с нужными библиотеками? Именно для этого и нужен формат PDF - в нём точно будет показано верно вне зависимости от того, в какой программе создали PDF-файл и есть ли нужная программа для его просмотра.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
