Особенности взаимодействия мощных ультракоротких лазерных импульсов с экситонами в квантовых нитях и точках (1104322), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Этотэффект в первую очередь проявляется в наноструктурах большего диаметра. Втаких нитях, согласно теоретическим расчетам [4], длина экситонов больше.14Интенсивность люминесценции, отн. ед.К тому же, как показали измерениязависимости интенсивности фото0.8люминесценции от времени на разIIIличных участках спектра (для КНразличного диаметра) характерное0.6время рекомбинации в нитях большего диаметра больше, чем в наноструктурах меньшего размера, т.е.II0.4возможно более эффективное их накопление. Предположение о доминирующей роли эффекта заполнения0.2Iфазового пространства экситоновподтверждается оценкой концентрации экситонов в КН при их возбуж0.0дении мощными УКИ света.
Результаты теоретического расчета эффек0410682тивной длины экситонов ( l =5-102Интенсивность накачки, МВт/смнм) в полупроводниковых (CdSe)квантовых нитях с диэлектрическимРис.8 Зависимость интенсивности фото- барьером при диаметре нити 6-10 нмлюминесценции КН CdSe/Al2O3 от позволяют оценить линейную конуровня возбуждения для различных час- центрацию экситонов (число экситей спектра, указанных на рис. 7тонов на единицу длины), необходимую для проявления эффекта заполнения фазового пространства:n ph = l −1 ≅ 10 6 см −1 . Оценки показывают, что такая концентрация экситонов быладостигнута в эксперименте.Зависимости интенсивности люминесценции от уровня возбуждения для различных интервалов спектра люминесценции (рис.8) могут быть аппроксимированы аналогично тому, как это осуществлено в [8] при использовании модели«насыщения».
Интенсивность люминесценции (I ~ n):nI=(6)1+ n / n s ,где n – плотность возбужденных экситонов, ns ~ Ps плотность экситонов, необходимая для насыщения, а Ps - соответствующая мощность (параметр) «насыщения». Мощность насыщения – это мощность накачки, при которой интенсивность люминесценции уменьшается вдвое по сравнению с ее значением прилинейном росте с увеличением уровня возбуждения. Значения мощности насыщения для различных спектральных интервалов (для КН различного диаметра) приведены на рис.9.
Как видно из этого рисунка, параметр насыщения растет в высокочастотной части спектра (с уменьшением диаметра КН). Это можно объяснить соответствующим уменьшением боровской длины экситона вКН, что ослабляет эффект заполнения фазового пространства экситонов, а также уменьшением времен рекомбинации экситонов в КН меньшего размера.Уменьшение параметра насыщения для охлажденных до азотной температуры15образцов (рис.9) можно связать сувеличением времени жизни экситонов с понижением температуры.
В этом случае необходимую для заполнения фазовогопространства концентрацию экситонов можно создать применьших интенсивностях излучения накачки. Это может бытьсвязано с большим влияниемпроцесса перенормировки ширины одномерной запрещенной зоны, компенсирующего коротковолновый сдвиг полосы люминесценции при низкой температуре.Параметр насыщения, MВт/cм2121086B420A1.751.801.851.90Энергия фотона, эВРис.9 Спектральная зависимость параметра насыщения фотолюминесценции для квантовых нитей CdSe/Al2O3.Температура образца 80 К (А) и300 К (В).В заключении сформулированы основные результаты работы:1. Обнаруженные особенности нелинейного изменения пропускания мощных ультракоротких импульсов лазера кюветой с коллоидным растворомКТ CdSe/ZnS в толуоле при двухфотонном резонансном возбуждении основного оптического перехода в КТ CdSe/ZnS с радиусом 2,6±0,4 нмобъяснены процессом двухфотонного резонансного поглощения в КТ иявлением самовоздействия – самодефокусировкой.
Измеренное значениекоэффициента двухфотонного поглощения в образце с концентрациейнаноструктур ≈ 1015cм-3 β=1,6 см/ГВт сопоставимо с величинами β вобъёмном полупроводнике. Экспериментальные результаты по наблюдению явления самодефокусировки удаётся объяснить, если учесть, линейную и квадратичную зависимость нелинейного изменения коэффициентапреломления от интенсивности ультракоротких импульсов лазера на входе в образец коллоидного раствора КТ CdSe/ZnS в толуоле. Мы связываем линейную по интенсивности добавку с безынерционным изменениемпоказателя преломления при взаимодействии мощных импульсов света сосвязанными носителями и квадратичную – с нелинейным изменением коэффициента преломления за счет поглощения на двухфотонно возбуждённых носителях в КТ. Величина нелинейной кубической восприимчивости коллоидного раствора КТ CdSe/ZnS в толуоле на порядок и более16превосходит значения кубической восприимчивости объёмных полупроводников.
По-видимому, это связано с резонансным увеличением нелинейной кубической восприимчивости в КТ.2. Аномальное поведение поглощения в КТ CdSe/ZnS при однофотонномрезонансном возбуждении основного экситонного перехода – переход отуменьшения поглощения (эффект насыщения) к увеличению поглощения с ростом уровня возбуждения объяснен явлением насыщения в средес уменьшающимся с ростом уровня возбуждения временем жизни возбужденного состояния.3. Обнаруженные изменения спектров люминесценции квантовых нитейCdSe/Al2O3 при высоких уровнях фотовозбуждения (асимметричное уширение, сопровождающееся сдвигом максимума спектра люминесценции вкоротковолновую область спектра), нелинейная зависимость интенсивности люминесценции от интенсивности накачки («насыщение» интенсивности люминесценции), зависимость параметра «насыщения» от энергиисоответствующего участка спектра люминесценции (от поперечных размеров квантовых нитей) и температуры образцов объяснены доминирующим эффектом заполнения фазового пространства для экситонов, зависимостью этого эффекта и, соответственно, параметра «насыщения» отборовской длины экситона и от времени его рекомбинации.Основные результаты опубликованы в следующих работах:1.
В.С. Днепровский,Е.А. Жуков,О.А. Шалыгина,В.Л. Лясковский,Е.А. Муляров, С.А. Гаврилов, И. Масумото, “Экситоны в полупроводниковых квантовых нитях CdS и CdSe с диэлектрическими барьерами”, ЖЭТФ,121, № 6, c. 1362-1369, 2002.2. O.A. Shaligina, E.A. Zhukov, V.L. Lyaskovskii, «Laser Spectroscopy of Semiconductor (CdSe) Quantum Wires and Quantum Dots», Book of Abstracts of International Conference for Young Scientists and Engineers (IQEC/LAT-YS), Moscow,Russia, June 22-27, p. 53, 2002.3. В.Л. Лясковский, И.В. Толпейкин, А.И. Шаталин, «Спектры люминесценцииполупроводниковых квантовых нитей CdSe/Al2O3 при высоких уровнях возбуждения», Сборник тезисов Международной Конференции Студентов, Аспирантов и Молодых Ученых по Фундаментальным наукам «Ломоносов2003» секция Физика, c. 275-276, 2003.4.
V.S. Dneprovskii, V.P. Evtikhiev, V.L. Lyaskovskii, A.I. Shatalin, E.A. Zhukov,«Photoluminescence of CdSe/ZnSe quantum dots and CdSe/Al2O3 wires at highexcitation», Proceedings of 11th International Symposium “Nanostructures: Physics and Technology” St.Petersburg, Russie, June 23-28, p. 362, 2003.Е.А. Жуков,В.Л. Лясковский,М.В. Рыжков,5. В.С. Днепровский,И.В. Толпейкин, А.И.Шаталин, «Люминесценция квантовых нитейCdSe/Al2O3 при высоких уровнях фотовозбуждения», ФТТ, 46, № 9, c. 17001705, 2004.176.
А.В. Косых, В.Л. Лясковский, М.А. Ластовкина, «Одно и двухфотонное поглощение в квантовых точках CdSe при различных уровнях возбуждения»,Сборник тезисов Международной Конференции Студентов, Аспирантов иМолодых Ученых по Фундаментальным Наукам «Ломоносов-2005» секцияФизика, c. 59, 2005.Е.А. Жуков,В.Л. Лясковский,А.В. Косых,7. В.С. Днепровский,М.А. Ластовкина, Erik Herz, «Нелинейное пропускание ультракоротких импульсов света при одно- и двухфотонном резонансе в квантовых точкахCdSe/ZnS», Тезисы докладов VII Российской конференции по физике полупроводников, 18-23 сентября, c.
265, 20058. Е.А. Жуков, Д.А. Кабанин, В.Л. Лясковский, Т. Умайер «Нелинейное пропукание ультракоротких импульсов света квантовыми точками CdSe/ZnS придвухфотонном резонансном возбуждении», Сборник тезисов докладов научной конференции «Ломоносовские чтения» секция Физика, 17-27 апреля, c.73-76, 2006.9. V.S. Dneprovskii, D.A.
Kabanin, V.L. Lyskovskii, T.Wumaier and E.A. Zhukov“Nonlinear absorbtion and refraction of CdSe/ZnS quantum dots at two-photonresonant excitation”, Proceedings of 14th International Symposium “Nanostructures: Physics and Technology” St.Petersburg, Russie, June 26-30, p. 42, 2006.10. V.S. Dneprovskii, V.L. Lyaskovskii, T. Wumaier and E.A. Zhukov, «Nonlinearabsorption and reflection of CdSe/ZnS quantum dots at one- and two-photon resonant excitation of excitons», Abstracts of Russian — Swiss Seminar «Excitons andexciton condensates in confined semiconductor systems» Moscow, Russia, September 10-15, p.18, 2006.11.
В.С. Днепровский, Е.А. Жуков, Д.А. Кабанин, В.Л. Лясковский, А.В. Ракова,Tuerdi Wumaier,«Нелинейноепоглощениеи преломлениесветав коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS при резонансном двухфотонном возбуждении» ФТТ, 49, № 2, c. 352-356, 2007.[1] Ю.В. Вандышев, В.С. Днепровский, В.И. Климов, Д.К. Окороков, Письма вЖЭТФ, 54, с. 441-444 (1991).[2] T.Someya, H.Akiyama, and H.Sakaki, Phys.Rev.Lett. 76, p. 2965-2968 (1996)[3] П.К. Кашкаров, Б.В. Каменев, Е.А. Константинова, А.И. Ефимова,А.В. Павликов, В.Ю. Тимошенко, УФН 168, c.
577-582 (1997)[4] E.A. Muljarov, E.A. Zhukov, V.S. Dneprovskii, and Y. Masumoto, Phys. Rev. B62, p. 7420-7432 (2000)[5] L.V. Keldysh, Phys. Stat. Sol. (a) 164, p. 3-12 (1997)[6] Е.А. Муляров, С.Г. Тиходеев, ЖЭТФ 111, c. 274-282 (1997)[7] A. I. Ekimov, F. Hache, M. C. Schanne-Klein, D. Ricard, C.
Flytzanis, I. A.Kudryavtsev, T. V. Yazeva, A. V. Rodina, and Al. L. Efros J.Opt.Soc.Am. B 10,p. 100-107 (1993)[8] H.M.Gibbs, G.Khitrova, N.Peighambarian, “Nonlinear Photonics” Ed. SpringerVerlag, Berlin-Heidelberg (1990).18.















