Особенности взаимодействия мощных ультракоротких лазерных импульсов с экситонами в квантовых нитях и точках (1104322), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы из 91 наименования. Общийобъем работы – 105 страниц машинописного текста, включая 31рисунок.СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.Во введении обоснована актуальность темы исследования, сформулирована основная цель работы, изложены основные положения, выносимые на защиту.В первой главе представлен обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных исследованию свойств экситонов и свободных носителей вполупроводниковых точках и нитях. Особое внимание уделено описанию оптических свойств экситонов в КТ и КН при высоких уровнях оптического возбуждения.В §1 описаны эффекты размерного квантования и диэлектрического ограничения экситонов в полупроводниковых КТ и КН. Приведены работы, показывающие, что в таких полупроводниковых структурах вследствие эффектаразмерного квантования происходит, существенное увеличение силы осциллятора экситонного перехода по сравнению с объемным полупроводником.
В квазиодномерных полупроводниковых структурах проявляется аномально большаясила осциллятора на частотах экситонных переходов, и, как следствие этого, вспектрах поглощения и люминесценции доминируют экситонные переходы.Энергия экситонных состояний в полупроводниковых КН и КТ существеннозависит от соотношения значения диэлектрической постоянной окружающей ихсреды и полупроводника. В полупроводниковых КН при замене барьерного полупроводникового материала изолятором с диэлектрической проницаемостьюменьшей, чем у полупроводника, происходит существенное увеличение энергии связи экситонов (эффект диэлектрического усиления экситонов [6]).В §2 рассмотрены нелинейные процессы, возникающие в полупроводниковых КН и КТ при высоких уровнях возбуждения.
В обзоре приводятся работы,в которых показано, что при высоких уровнях возбуждения в различных наноструктурах различные нелинейные процессы могут сосуществовать и конкурировать друг с другом. Так в квантовых нитях это: экранирование экситонов, заполнение фазового пространства экситонов, перенормировка ширины одномерной запрещенной зоны (уменьшение ее ширины с ростом уровня возбуждения).При этом процесс кулоновской экранировки в значительной степени подавлен.Это связано с тем, что процесс экранировки предполагает перераспределениеносителей в образце.
А в КН движение носителей ограничено по двум направлениям.6В §3 рассмотрены процессы, приводящие к возникновению в полупроводниках и полупроводниковых квантовых точках безынерционных (классических)нелинейностей, обусловленных взаимодействием световых полей высокой напряженности со связанными электронами. Рассмотрены процессы генерациигармоник в квантовых точках, многофотонное поглощение, фокусировка и дефокусировка лазерного луча.В §4 описаны наиболее широко распространенные методы изготовленияполупроводниковых квантовых нитей и точек. Основное внимание уделено методам, с помощью которых были изготовлены исследуемые в работе образцы:методу коллоидного синтеза квантовых точек и методу кристаллизации полупроводника в диэлектрическую матрицу оксида алюминия, на поверхности которого в результате электрохимического травления сформированы поры нанометрового размера.Вторая глава включает в себя результаты исследований нелинейных оптических свойств коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS при резонансном двухфотонном возбуждении экситонов мощными УКИ Nd3+:YAGлазера.Для изучения особенностей нелинейного поглощения и преломления светав коллоидном растворе полупроводниковых КТ CdSe/ZnS в толуоле при двухфотонном резонансном возбуждении основного переходаимпульсами3+Nd :YAG-лазера (ħω=1,165 эВ), работающего в режиме синхронизации мод,были подобраны образцы КТ подходящего радиуса, полученные методом коллоидного синтеза.
Концентрация КТ в толуоле ≈1015 см-3.На рис.1 приведены спектры пропускания и люминесценции исследуемогообразца КТ. Радиус КТ 2,6±0,4 нм определен из сравнения энергии основногоэлектронно-дырочного перехода 1S3/2(h)→1S(e) (энергии минимума и определяемой дисперсией размеров КТ полуширины неоднородно уширенного спектра пропускания) с результатами теоретических зависимостей энергий размерного квантования КТ CdSe от их радиуса [7]. Максимум спектра люминесценции сдвинут относительно максимума поглощения основного перехода КТ вобласть меньших энергий на ≈ 50 мэВ.
Это объясняется расщеплением основного дырочного уровня 1S3/2(h) на два подуровня в результате доминирующегоэлектронно-дырочного обменного взаимодействия и кристаллического поля иобразования, так называемых, темного и светлого экситонов. Первый, из которых (с меньшей энергией) пассивен в оптическом поглощении и проявляется влюминесценции с участием фонона.
Дырочное состояние с большей энергиейсвязано с основным электронным состоянием 1S(e) дипольным взаимодействием, что вызывает интенсивное поглощение.Как видно из рис.1, можно осуществить двухфотонное резонансное возбуждение КТ CdSe/ZnS (суммарная энергия двух фотонов указана вертикальнойстрелкой) излучением основной частоты лазера. При этом преимущественновозбуждаются КТ с радиусом 2,45 нм (переход 1S3/2(h)→1S(e)) и с радиусом2,6 нм (переход 1P3/2(h)→1S(e)). В КТ, имеющих дискретный спектр энергии,7Интенсивность люминесценции, отн.ед.Пропусканиеоднофотонные и двухфотонные оптические переходы разрешены между уровнями энергии, для которых∆n = 0 и ∆l = 0 ( n и l - главное и ор0.75битальное квантовое число), и из-засмешивания валентных зон ∆n = 10.70и/или ∆l = 2 .
Переходы с ∆l = 1 (в частности, переход 1P3/2(h)→1S(e))0.65разрешены только для двухфотонныхпроцессов поглощения.0.60Для измерения нелинейногопропускания КТ при резонансном0.55двухфотонном возбуждении исполь2.02.22.42.6зовался метод, в котором сравниваЭнергия фотона, эВлись между собой отношения энергий отдельных УКИ цуга лазера наРис.1 Спектры фотолюминесценции ивходе и выходе из кюветы с коллопропускания коллоидного раствора КТидным раствором КТ. Для этого цугCdSe/ZnSe (при Т = 300 К). Вертикальимпульсов разной интенсивностиной стрелкой указана суммарная энерNd3+:YAG-лазера, работающего вгия двух фотонов основной частоты ирежиме пассивной синхронизацииэнергия фотона второй гармоникимод (длительность отдельного имNd3+:YAG-лазера.пульса – 30 пс, период повторенияимпульсов – 7 нс), прошедший через кювету толщиной 2 мм с коллоиднымраствором КТ CdSe/ZnS, и задержанная на 3 нс с помощью оптической линиизадержки часть излучения (цуг импульсов) на входе в образец одновременнорегистрировались с помощью быстродействующего фотодиода ЛФД-2, подключенного к скоростному осциллографу С7-19.
Выбор задержки в 3 нс определяется быстрой релаксацией носителей в КТ CdSe/ZnS (измеренное время ихжизни не превышает 1 нс). В пределах ошибки измерения (±5 пс) измереннаядлительность отдельных импульсов цуга постоянная (см. вставку на рис. 2.)Для измерения нелинейного изменения показателя преломления коллоидногораствора КТ CdSe/ZnS между кюветой и фотоприёмником устанавливаласьдиафрагма. Измерение нелинейного (двухфотонного) поглощения осуществлялось при отсутствующей диафрагме, при этом всё излучение, прошедшее черезкювету с коллоидным раствором КТ, попадало в фотоприёмник.
Измеренныезначения энергии импульсов цуга лазера на входе I0 и на выходе I из кюветы сколлоидным раствором КТ CdSe/ZnS при резонансном двухфотонном возбуждении и при отсутствующей диафрагме позволили получить зависимость I0/I отI0 (рис.2). Так как энергия возбуждающего фотона в два раза меньше, чем энергия основного экситонного перехода, то можно считать, что увеличение величины отношения I0/I с ростом I0 обусловлено двухфотонным поглощением.
Вслучае нелинейного двухфотонного поглощения изменение интенсивности плоской волны описывается уравнением:8dI / dz = −αI − βI 2 ,(1)где α и β - коэффициенты однофотонного и двухфотонного поглощения. Из (1) следует, что длякюветы с коллоидным растворомКТ длиной L :1.41.2Интенс., отн.ед.I0/I, отн. ед.1.61.00.00.40.82I0β (eα L − 1)eα L=+I0 ≡I (1 − R)2 α (1 − R)30 пс≡ A + β ⋅ B ⋅ I01.2I0 , ГВт/см(2)В последнем выражении R – коэффициент отражения кюветы.αL2Значение e /(1 − R) =1,09 былоизмерено с помощью спектрофотометра при слабом уровне возбуждения.Экспериментальнаязависимость на рис.2 аппроксимирована прямой (2).
Угол наклона этой прямойпозволяет определить коэффициент двухфотонного поглощения и мнимуючасть нелинейной кубической восприимчивости χ(3) для исследуемого образцаколлоидногораствораКТCdSe/ZnSсконцентрацией1015см -3:β = 1,6 ± 0,2 см/ГВт; Im χ (3) ≡ β c 2 n 2 /(32π 2ω ) ≅ 6 ⋅10−13 см 3 эрг-1.Использование диафрагмы, установленной между кюветой и фотоприёмником,позволяет измерить нелинейное изменение коэффициента преломления КТ.Диаметр диафрагмы равен диаметру прошедшего излучения при малых интенсивностях.
Осциллограмма цуга падающих и прошедших через кювету с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS в толуоле импульсов приведена на рис.3. Значительное нелинейное уменьшение амплитуды наиболее интенсивных импульсов из центральной части цуга, прошедших через образец, при использованиидиафрагмы возникает из-за нелинейного изменения показателя преломленияколлоидного раствора КТ ∆n (явление самодефокусировки: ∆n <0). Тепловымиэффектами (изменением n за счёт изменения температуры образца) можно пренебречь из-за малого линейного поглощения образца и использования ультракоротких импульсов лазера.
Оцененная температура нагрева образца не превосходит нескольких градусов. Незначительное влияние тепловых эффектов подтверждается восстановлением пропускания (рис.3) для импульсов второй половины цуга (при уменьшении интенсивности импульсов на входе в кювету).Восстановление пропускания для импульсов второй половины цуга позволяетисключить также явление фотоиндуцированного поглощения (photodarkeningeffect), возникающее при больших дозах облучения.Рис.2 Зависимость I0/I от I0, где I и I0 интенсивности прошедшего и падающегоимпульсов.
Вставка: импульсы различныхчастей цуга (расстояние между ними 5 аксиальных периодов)9I7нсtРис.3 Осциллограмма падающего и прошедшего через образец с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnSe цугов УКИ первойгармоники Nd3+:YAG-лазера (двухфотонное резонансное возбуждение). Стрелкамиотмечены импульсы, прошедшие через образец.Нелинейное изменение коэффициента преломления можетвозникать как за счёт связанныхэлектронов, так и за счёт двухфотонно возбуждённых носителей:∆n ≡ ∆n b + ∆n f(3)Нелинейное изменение коэффициента преломления связанных∆n b = γI 0 ,гдеэлектроновγ = 12π 2 Re χ (3) / cn02 .
В последнемвыражении n0 - коэффициент линейного преломления, с – скорость света в вакууме. Часть нелинейного изменения коэффициента преломления, возникающаяза счет рефракции, обусловленf2ной двухфотонно возбуждёнными носителями, ∆n = ξI 0 может быть охарактеризована эффективной (динамической, инерционной) нелинейной восприимчиfвостью пятого порядка.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
