Особенности взаимодействия мощных ультракоротких лазерных импульсов с экситонами в квантовых нитях и точках (1104322), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Вклад нелинейного коэффициента преломления ∆nстановится существенным при большой интенсивности возбуждающего лазерного импульса. Суммарное изменение коэффициента преломления:∆n = γI 0 + ξI 02(4)Мы связываем нелинейное изменение пропускания коллоидного раствора КТCdSe/ZnS (рис. 3) при измерениях с использованием диафрагмы перед фотоприёмником с двухфотонным поглощением и с самовоздействием ( ∆n < 0 ).Процесс самовоздействия, по-видимому, доминирует. Резкое падение интенсивности импульса на выходе из кюветы (рис.3) не может быть объясненодвухфотонным поглощением.
Как следует из (1)интенсивность импульса на выходе из двухфотонно поглощающей системы приувеличении интенсивности возбуждения может достигать лишь уровня ограничения (насыщения): I sat = 1 / β L . Уменьшение интенсивности излучения I (приустановленной диафрагме) наиболее интенсивных импульсов в центральнойчасти цуга, прошедших через кювету с коллоидным раствором КТ, позволяетсделать вывод о том, что оба коэффициента γ <0 и ξ <0, и доминирует процесссамодефокусировки.Для сравнения экспериментальных результатов (рис.4) с результатами численного расчёта удобно сравнивать измеренную зависимость 1/I-k/I0 от I0 с выαL2численной ( k ≡ e /(1 − R) = 1,09 ).
Использовалась модель, позволяющая определить особенности распространения волнового фронта луча лазера в нелинейной среде с зависящим от интенсивности импульса лазера показателем10n = n 0 + γI + ξI .преломления10Луч лазера имел гауссово распределение интенсивности в8поперечном сечении.
Учитывалось изменение показателяпреломления в нелинейной6среде для разных участковволнового фронта и соответст4вующее изменение скоростираспространенияразличных2частей волнового фронта.0.20.40.62СкоростьраспространенияI0, ГВт/cмцентральной части луча больРис.4 Результат обработки осциллограммы, ше, чем на периферии, поэтоприведенной на рис.3, с учетом линейной и му развивается процесс самоквадратичной зависимости показателя пре- дефокусировки.
При расчётеломления от интенсивности возбуждающего форма и положение волновогоимпульса лазера (сплошная линия), с учетом фронта определялись его потолько линейной (штриховая линия) или ложением и формой в предытолько квадратичной (штрихпунктир) зависи- дущий момент времени. Такиммости. Точками показаны экспериментальные образом, распространение свезначения 1/I-k/I0 при различной интенсивно- товой волны в нелинейнойсреде удалось описать с пости импульса I0 на входе в образец.мощью рекуррентных формул.При расчёте учитывался также измеренный ранее коэффициент двухфотонногопоглощения β КТ CdSe/ZnS. Рассчитанная зависимость 1/ I − 1, 09 / I 0 от I0 со21/I-1,09/I0, cм /ГВт2гласуется с измеренной при γ = -1,9·10 −18 см 2 с эрг −1 ( Re χ (3) ≅ −7 ⋅10 −10 см 3 эрг −1 )и ξ = -1,8·10 −34 см 4 с 2 эрг −2 .
Следует отметить, что в самом толуоле проявляется( 3)эффект самофокусировки ( Re χ ≅ 3,8 ·10-14см3 эрг-1) при значительно больших уровнях возбуждения.Представление результатов в виде, приведенном на рис.4, позволяет разделить влияние нелинейных добавок к коэффициенту преломления за счёт свя2занных (γI0) и двухфотонно возбуждённых ( ξI 0 ) электронов. При изменениилинейной по интенсивности части коэффициента преломления (при измененииγ) график сдвигается по вертикали, а при изменении квадратичной по интенсивности части коэффициента преломления (при изменении ξ ) прежде всего,изменяется его крутизна.
Как видно из рис.4, только учёт обоих механизмов нелинейного изменения показателя преломления позволяет получить согласиемежду экспериментальной и теоретической зависимостью.Третья глава включает в себя результаты исследования нелинейного оптического поглощения коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS приоднофотонном резонансном возбуждении основного экситонного перехода11ПропусканиеПропусканиемощными УКИ второй гармоники Nd3+:YAG-лазера,0.9IVработающего в режиме пассивной синхронизации мод.IIIIIОбразец с КТ такой же, каки рассматривав0.8шийся во второй главе. Каквидно из рис.1, образец сIКТ можно возбуждать од0.7нофотонно с помощью излучения второй гармоники0.55050100150лазера (энергия фотона вто2I0, MВт/cмрой гармоники указана вертикальной стрелкой).
ПриРис.5 Зависимость попускания коллоидного этомпреимущественнораствора CdSe/ZnS от интенсивности возбужде- осуществляетсяоднофония (однофотонное резонансное возбуждение).тонное резонансное возбуждение КТ с радиусом0.92,45 нм,(переход1S 3 / 2 (h) → 1S (e) ). На рис.5представленанелинейнаяIIзависимость пропускания0.8от интенсивности падающего излучения. Эту зависиIмость можно разделить начетыре участка. На первом0.7участке с ростом накачкинелинейноепропускание0501001502растет, на втором начинаетI0, MВт/cмуменьшаться. Затем идетРис.6 Зависимость попускания коллоидного третий участок, на которомраствора CdSe/ZnS (кружочки) при различных пропускание опять увелиуровнях возбуждения и аппроксимация с учетом чивается.
На четвертом учауменьшения времени жизни γ=1,6·10-3см2/МВт стке показано изменение(сплошная линия) и с постоянным временем пропускания для импульсовиз второй половины цугажизни γ=0 (пунктирная линия).при уменьшение их интенсивности. Нелинейное пропускание КТ на I и II участках ( T ≡ I / I 0 , где I и I0 интенсивности прошедшего и падающего излучения), по-видимому, обусловлено доминирующим эффектом заполнения квантовых состояний. Для описания экспериментально измеренной зависимости использовалась модель насыщения двухуровневой системы.
При этом учтена зависимость интенсивностинасыщения Is от изменяющегося при высоких уровнях возбуждения в результате Оже-рекомбинации времени жизни возбужденного состояния: Is ~ τ и при12высоких накачках τ ~ N-2 ~ I-2 (где N – число создаваемых электроннодырочных пар). Таким образом:dIαI= −α 0 I −,(5)Idz1+ cI sat + γ I 2где α – зависящий от интенсивности коэффициент поглощения, α0 – линейныйкоэффициент поглощения. Численное решение этого уравнения позволило вычислить зависимость пропускания от интенсивности накачки. Как показано нарис.6, получено хорошее согласие теоретической и экспериментальной зависимостей пропускания от интенсивности накачки на участках I и II. Традиционнаямодель насыщения двухуровневой системы с постоянной интенсивностьюнасыщения (зависимость времени жизни возбужденного состояния отинтенсивности накачки отсутствует) не позволяет описать наблюдаемое вэксперименте уменьшение пропускания на II участке зависимости (рис.6 пунктирная линия).
Выбранная малая концентрация КТ позволяла пренебречьзависимостью I 0 от расстояния. При плотностях мощности накачкипревышающих 140 МВт/см2 (участок III), пропускание образца снова начинаетрасти. При таких уровнях возбуждения, с одной стороны, число электронов,получивших дополнительную энергию в результате Оже-процесса, повидимому, может оказаться достаточным для насыщения состояния, на котороеони переходят в результате этого процесса.
Тем самым уменьшаетсяэффективность Оже-процесса. С другой стороны, возможен зарядповерхностных состояний, приводящий к появлению локального поля и сдвигуосновного экситонного состояния в область меньших энергий в результатеэффекта Штарка. Это приводит к уменьшению величины коэффициентапоглощения на частоте возбуждения (см. рис.1). Второе предположение, вкакой-то мере, подтверждается наблюдаемым в эксперименте отличием значений коэффициента пропускания для импульсов наибольшей интенсивностипервой и второй части цуга (при уменьшении интенсивности возбуждающегоизлучения, участок IV на рис.5).
Это можно объяснить значительным временемжизни носителей на поверхностных состояниях. Необходимо несколько десятков наносекунд, что бы пропускание квантовых точек восстановилось в начальное состояние.Четвертая глава включает в себя результаты исследований оптическихсвойств экситонов в квантовых нитях CdSe, кристаллизованных в полых нанометровых каналах Al2O3 матрицы при высоких уровнях возбуждения.Исследуемые образцы представляли собой КН CdSe, кристаллизованные вполых наноканалах диэлектрической матрицы Al2O3. Наноканалы образовывались перпендикулярно поверхности образца в результате электрохимическоготравления.
Формирование CdSe в образовавшихся полых каналах матрицыAl2O3 осуществлялось методом катодного электроосаждения. Для этих образцов были измерены спектры фотолюминесценции при различных плотностях13Интенсивность фотолюминесценции, отн.ед.мощности возбуждающего излучения. Накачка осуществлялась мощ1,25IIIными импульсами второй гармониIIки Nd:YAlO5-лазера (τ = 14 нс). Измерения проводились при темпера1,00турах 80 и 300К.
На рис.7 представлены спектры фотолюминесценцииIКН CdSe/Al2O3 при различныхx(0.04)0,75уровнях возбуждения. Значительнаяx(0.03)полуширина неоднородно уширенного спектра фотолюминесценции0,503образца, даже при самых малых на2качках, обусловлена дисперсией0,25размеров КН, при этом излучениеКН меньшего размера обуславлива1ет высокочастотную часть спектра, а0,00большего низкочастотную. ДиаметрКН был определен из сравнения по1,51,61,71,81,92,02,1ложения максимума фотолюминесЭнергия фотона, эВценции с результатами теоретической работы [6]. При увеличенииРис.
7 Спектры фотолюминесценции уровня возбуждения наблюдаетсяобразцов c КН CdSe/Al2O3 (Т=300 К) ассиметричное изменение формыпри различных уровнях возбуждения: спектра (преимущественно за счет2 – 5 МВт/см2;3 – появления высокочастотного «пле1 - 0,4 МВт/см2;210 МВт/см .ча») и сопровождаемое сдвигоммаксимума в высокочастотную область. При комнатной температуре образцовквантовых нитей CdSe/Al2O3 уширение полосы люминесценции экситонов исдвиг ее максимума в коротковолновую область спектра при повышении интенсивности накачки проявляются сильнее, чем при азотной температуре.Были построены зависимости интенсивности фотолюминесценции КНCdSe/Al2O3 от интенсивности накачки для различных участков спектрафотолюминесценции образца (для КН различного диаметра).
Как видно изрис.8наблюдаласьнелинейнаязависимостьинтенсивностифотолюминесценции от уровня возбуждения, проявляющаяся в «насыщении»интенсивности излучения КН при высоких накачках. Особенности измененияформы спектров фотолюминесценции КН CdSe/Al2O3 при повышении уровнявозбуждения и нелинейную зависимость («насыщение») интенсивностилюминесценции от мощности накачки можно, по-видимому, объяснитьдоминирующим эффектом заполнения фазового пространства в КН.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
