Диссертация (1104148), страница 15

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 15)

Такимобразом, возникновение дифракционных картин связано с образованием канала прозрачности исопровождается обдиранием луча лазера.2.4.3. Самодифракция Фраунгофера ультракоротких лазерных импульсов вколлоидных квантовых точках CdSe/ZnSПри фокусировке в кювете с квантовыми точками CdSe/ZnS излучения второйгармоники Nd3+:YAG-лазера линзами с различными фокусными расстояниями обнаружено, чтопрофильинтенсивностипрошедшегосветаменяется.Поперечноесечениепрофиляинтенсивности излучения на выходе из кюветы в коллоидным раствором квантовых точекCdSe/ZnS КТ0 изменяется при слабой фокусировке светового пучка длиннофокусной линзой F= 100мм: при всех комбинациях нейтральных светофильтров и расстояний до кюветы сквантовыми точками a (то есть при различных уровнях интенсивности накачки) всегданаблюдается дифракционная картина с максимумом в центре (рис.

2.22а). На ней в центрепучка проявляется яркий максимум, где сосредоточена основная часть энергии, окруженныйслабым по интенсивности кольцом (рис. 2.22б), то есть присутствуют небольшие побочныемаксимумы порядка нескольких процентов интенсивности от максимальной интенсивности вцентре. Однако такой профиль выходной интенсивности характерен для дифракциипараллельного пучка на круглом отверстии - дифракции Фраунгофера.Полученные дифракционные картины фраунгоферовского типа можно объяснитьследующим образом.

Напомню, что лазерный пучок, падающий на линзу, обладает малойрасходимостью, так что ей невозможно объяснить компенсацию слабой фокусировки 100 ммлинзой и образование параллельного пучка, падающего на раствор квантовых точек (рис. 2.23).Однако, как говорилось выше, в нелинейных средах возможно проявление других эффектовсамовоздействия мощных световых импульсов: самофокусировки или самодефокусировки [28,126], которые имеют волновую природу [127, 128].Для показателя преломления сред в интенсивных полях справедлив закон=где+,– линейный показатель преломления (внешнее поле E = 0),(2.6)– нелинейный показательпреломления (в поле).

То есть помимо квадратичной керровской зависимости показателя72преломления от напряженности поля, существует зависимость от знака коэффициента:может наблюдаться как увеличение, так и уменьшение n.Рис. 2.22. Профиль (а) и распределение (б) интенсивности луча лазера вдоль выделенногонаправления в поперечном сечении на выходе из кюветы с коллоидным раствором квантовыхточек CdSe/ZnS в случае фокусировки падающего лазерного излучения 100 мм линзой.Рис. 2.23.

Схема фокусировки лазерного излучения 100 мм линзой в кювету сквантовыми точками.Как рассматривалось выше (рис. 2.17), используемый в работе лазерный луч в своюочередь имеет распределение напряженности по сечению близкое к гауссову E~−,следовательно при росте напряженности поля показатель преломления в центре пучкастановится больше чем на краях. Так как при различии коэффициентов преломленияпроисходит отклонение света в область с большим показателем преломления, то в пространствевещества образуется подобие самонаведенной линзы, которая отклоняет лучи к оси пучка.Вследствие зависимости показателя преломления n от знаканаведенная как собирающая (при положительном(2.6) может образовываться) так и рассеивающая линзы (при73отрицательном).Приобразованиирассеивающейлинзыпроисходит,наоборот,самодефокусировка пучка.

Если рассматривать изначально параллельно направленные лучи, топервый процесс (самофокусировка) может подавлять даже свойственную им дифракционнуюрасходимость. В случае же двухуровневой модели насыщении поглощения основногоэкситонного перехода квантовых точек CdSe/ZnS, описанной в п. 1.2.1, показатель преломленияn может быть описан в терминах параметра насыщения S = I/Is, пропорциональногоинтенсивности света I ~ E2 [28, 129]:n=1+,(2.7)где α0 – коэффициент линейного поглощения среды, δ = (возбуждающего импульсакоэффициенты α0,21,от резонансного перехода–21,21)/γ21–расстройка частотыс-скорость света, при этомγ21 не зависят от напряженности поля, а определяются только свойствамивещества (в данном случае коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS).Иными словами, насыщение двухуровневой системы приводит не только к уменьшениюкоэффициента поглощения.

Соответствующим образом, согласно соотношению КронингаПенни, изменится и значение коэффициента преломления. Частотная зависимость n(δ) приразличных значениях параметра насыщения S = I/Is (2.7) показана на рис. 2.24. Показательпреломления несимметричен относительно расстройки частоты возбуждения от резонанса δ.При положительных расстройках частот лазерного излучения от резонанса δ коэффициентпреломления n растет с ростом интенсивности возбуждения, то есть Δn > 0. При отрицательныхрасстройках частот δ коэффициент преломления n уменьшается с ростом интенсивностивозбуждения, то есть Δn < 0.

Если же частотная расстройка отсутствует δ = 0, то несмотря наизменение коэффициента поглощения, коэффициент преломления n будет постоянен.Для пучка лазера с гауссовым распределением параметр насыщения зависит отрадиальной координаты r как~ ~~−, а, следовательно, от r зависиткоэффициент преломления n, то есть показательно преломления будет различным для центра ипериферии лазерного луча. Значит, при δ ≠ 0 будет проявляться наведенная линза.Рассеивающая линза будет образовываться при отрицательных расстройках δ, так каккоэффициент преломление в центре пучка окажется меньше, чем на его периферии, поэтомулучи будут отклоняться от оси пучка. При положительных расстройках δ коэффициентпреломление в центре будет больше, поэтому лучи собираются к оси пучка, то есть происходитобразование собирающей линзы.

Таким образом, оптическая сила линзы сильно меняется приперестройке частот вблизи резонанса, а в сильных электрических полях резонансный вклад впоказатель преломления стремится не к бесконечности, как при керровской самофокусировке, а74к нулю, что делает процесс хорошо управляемым [28].Рис. 2.24. Зависимость показателя преломления от расстройки возбуждающей частоты отрезонансной при различных показателях насыщения S: в случае слабовозбужденной системы (S= 0) и в случае средне- и высокоинтенсивной лазерной накачки (S = 1 и S = 4, соответственно)[129].Из спектра пропускания КТ0 (рис. 2.5) видно, что излучение лазера с длиной волны 532нм находится практически в резонансе с основным экситонным переходом для используемыхКТ0, поэтому для квантовых точек средних размеров в коллоидном растворе расстройку частотможно считать незначительной δ ≈ 0.

Однако, из того же спектра видно, что используемыеквантовые точки имеют значительную дисперсию размеров в коллоидном растворе. Так какспектр пропускания квантовых точек CdSe/ZnS несимметричен с преобладанием меньших длинволн, то распределение по размерам асимметрично с преобладанием квантовых точек меньшегоразмера [130, 131]. Для этих квантовых точек красный сдвиг длины волны возбуждающегоизлучения от резонанса, то есть отрицательная расстройка частот δ < 0, при насыщениипоглощения может сопровождаться эффектом самодефокусировки (рис. 2.24).

Поэтомуслабосфокусированный лазерный пучок (то есть пучок, сфокусированный линзой с F = 100 мм)под действием эффекта самодефокусировки компенсирует свою сходимость. Таким образом,формирование параллельного пучка в исследуемых образцах может быть объясненокомпенсацией слабой фокусировки луча его самодефокусировкой, тем самым образованиемплоского волнового фронта излучения, падающего на наведенную в кювете с квантовымиточками CdSe/ZnS диафрагму. Именно этот случай соответствует самодифракции типаФраунгофера.75Глава III. Нелинейное поглощение коллоидных квантовых точекCdSe/ZnSприрезонансномдвухфотонномвозбуждениимощнымипикосекундными лазерными импульсамиВ данной главе работы исследуются процессы, связанные с нелинейным поглощениемколлоидныхполупроводниковыхквантовыхточекCdSe/ZnSвслучаерезонансногодвухфотонного возбуждения мощными ультракороткими (пикосекундными) лазернымиимпульсамиосновныхразрешенныхдискретныхэлектронно-дырочных(экситонных)переходов.Два метода исследования нелинейного поглощения коллоидных квантовых точекCdSe/ZnS,сиспользованиемизмеряемыхтрековфотолюминесценции(зависимостиинтенсивности люминесценции от расстояния), и нелинейного пропускания в случаедвухфотонного резонансного возбуждения основного экситонного перехода 1S 3 / 2 (h)  1S (e) иразрешенного только для двухфотонного процесса поглощения перехода 1P3 / 2 (h)  1S (e) ,использовались для определения значения коэффициента двухфотонного поглощения ивыявления влияния сопутствующих ему процессов.§3.1.

Используемые образцы коллоидных квантовых точек CdSe/ZnS3.1.1. Схема энергетических уровней и двухфотонных оптических переходов вквантовых точках CdSe/ZnS и правила отбораЭксперименты по нелинейному двухфотонному поглощению ультракоротких импульсовсвета проводились с коллоидными растворами сферических квантовых точек CdSe спассивирующейоболочкой из монослоя ZnS,описаннымив п.2.1.1.Рассмотримэнергетическую структуру основного экситонного перехода в квантовых точках CdSeприменительно к двухфотонному возбуждению. Если энергии двух фотонов возбуждающегоизлучения достаточно для возбуждения основного экситонного перехода, то такой процессможет происходить через виртуальный уровень V, как описано в п.

1.3. Два когерентныхфотона могут объединяться для возбуждения электрона до энергии, равной удвоенной энергииодного фотона. Тогда когерентное излучение с энергией ћω< E g , для которогополупроводник был бы прозрачным, будет поглощаться. В этом случае возбуждение электронаможно рассматривать как переход через виртуальное состояние, расположенное выше энергииначального состояния на величину ћω . Процесс включает в себя две стадии. Вначале один76фотон вызывает переход электрона на промежуточный уровень V (пунктир на рис.

3.1), энергияпри этом не сохраняется. В результате этого перехода возникает виртуальное возбужденноесостояние, которое обладает малым временем жизни, поскольку оно разрешено лишь в силупринципа неопределенности Гейзенберга. Затем второй фотон индуцирует переход из этоговозбужденного состояния в конечное состояние, при условии, что в целом энергия в процессесохраняется (красные стрелки на рис. 3.1).

В отсутствие же второго возбуждающего фотона наотдельно взятую квантовую точку, электрон, переведенный в виртуальное состояние, вернетсяв свое первоначальное состояние.Рис. 3.1. Схема положения нижнего электронного 1S (e) и верхних дырочных 1S3 / 2 (h ) и1P3 / 2 ( h) энергетических уровней с учетом тонкой структуры уровня 1S3/2(h) в квантовых точкахCdSe и схема соответствующих электронно-дырочных переходов в случае двухфотонноговозбуждения.

Зеленой стрелкой показан фотон фотолюминесценции, красными стрелкамипоказаны фотоны возбуждающего излучения. LO – оптический фонон. V - виртуальныйуровень.В отличие от описанного в п. 2.1.2 для двухфотонного поглощения в квантовых точкахCdSe помимо основного перехода 1S 3 / 2 (h)  1S (e) разрешенным является также переход1P3 / 2 (h)  1S (e) , который близок к нему по энергии [104]. Дело в том, что в общем случаеразрешенными являются оптические переходы с начального на конечный энергетическийуровни с одинаковыми n и L (L - это орбитальный момент волновой функции, а n - квантовоечисло состояния), а так же вследствие описанного в п.

Характеристики

Список файлов диссертации