Диссертация (1104148), страница 16

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 16)

2.1.2 расщепления в валентной зоне сn  1 и L  2 [132, 133]. Тут имеет смысл рассмотреть только ближайший к основному поэнергии экситонный переход 1P3 / 2 (h)  1S (e), так как для возбуждения далеко лежащих77экситонных переходов энергии двух фотонов возбуждающего Nd3+:YAG-лазера все равно будетнедостаточно. Для него L  1 , то есть он запрещен в однофотонном поглощении. Поэтому вГлаве II он и не рассматривался. Однако, как уже говорилось выше, двухфотонный переход1P3 / 2 (h)  1S (e) возможен в два этапа через виртуальный уровень: сначала переход 1P3 / 2 (h)  V, а затем V  1S ( е ) , для которых по отдельности условие L  1 не выполняется.

Такимобразом, двухфотонные оптические переходы могут быть разрешены в тех случаях, когдасоответствующий однофотонный переход запрещен [133]. Такие переходы обозначены нарис. 3.1 красными стрелками. Важно подчеркнуть, что переходы с двух разных дырочныхуровней на один и тот же электронный являются возможными благодаря однородномууширению уровней, что схематически показано на уровне 1S (e) .

И естественно надо сказать,что все двухфотонные переходы 1S 3 / 2 (h)  1S (e) и 1P3 / 2 ( h )  1S ( e) возможны только тогда, когдаразрешены виртуальные переходы 1S 3 / 2 (h )  V , V  1S ( е ) и 1P3 / 2 (h)  V , V  1S ( е )соответственно. Возбуждение обоих оптических переходов 1S 3 / 2 (h)  1S (e) и 1P3 / 2 (h)  1S (e)может осуществляться в используемых коллоидных растворах квантовых точек из-за дисперсииих размеров.Дальнейшая фотолюминесценция (обозначена зеленой стрелкой на рис.

3.1) можетпроисходить только с излучением фотона меньшей энергии, как было подробно описано в п.2.1.2. Это обусловлено стоксовым сдвигом максимума спектра люминесценции относительноминимумапропускания,возникающимвквантовыхточкахCdSeиз-заналичиякристаллического поля в гексагональной решетке, слабого отклонения от сферической формы,а также электронно-дырочного обменного взаимодействия [101-103]. Таким образом,происходящая с помощью LO-фононов люминесценция при двухфотонном резонансноговозбуждения экситонов в квантовых точках CdSe/ZnS (оптических переходов 1S 3 / 2 (h)  1S (e) и1P3 / 2 (h)  1S (e) , причем последний разрешен правилами отбора только для двух-фотонногопроцесса), сдвинута относительно поглощения в длинноволновую область.3.1.2.

Характеристики исследуемых коллоидных квантовых точек CdSe/ZnSДля достижения резонансного двухфотонного возбуждения экситонных оптическихпереходов 1S 3 / 2 (h)  1S (e) и 1P3 / 2 (h)  1S (e) по измеренным спектрам пропускания (рис. 2.6)при однофотонном возбуждении [110] осуществлялся подбор квантовых точек подходящегоразмера, методом, описанным в п. 2.1.4. В экспериментах, описанных в данной главе,использовались коллоидные растворы квантовых точек с концентрацией n  1017  10 18 см 3 .78В экспериментах по исследования нелинейного поглощения (п.

3.2) использовалиськоллоидные квантовые точки КТ0 CdSe/ZnS, рассмотренные в п. 2.1.4 (рис. 2.5). Приизмерениях треков фотолюминесценции (п. 3.3) использовались квантовые точки КТ3. Ихспектры пропускания и фотолюминесценции при двухфотонном возбуждении представлены нарис. 3.2. Из спектра пропускания видно, что основной экситонный переход 1S 3 / 2 (h)  1S (e) висследуемых квантовых точках происходит на длине волны λ = 539 нм. Зная длину волныосновной частоты лазера (λ = 1064 нм), можно сделать вывод, что энергии двух фотонов лазерадостаточно для двухфотонного возбуждения квантовых точек.

Из спектра фотолюминесценцииквантовых точек CdSe/ZnS КТ3 видно, что в квантовых точках идет эффективное двухфотонноепоглощение при возбуждении образца почти резонансным образом на основной частотепикосекундного Nd3+YAG-лазера ( 2  532 нм). При этом наблюдается стоксов сдвиг вспектре фотолюминесценции по отношению к спектру пропускания, как было описано выше.1,00,90,80,80,60,70,40,6ПропусканиеИнтенсивность ФЛ, отн.ед.1,00,50,20,40,0500520540560580600620640Длина волны, нмРис. 3.2. Спектры пропускания и фотолюминесценции (при резонансном двухфотонномвозбуждении основного экситонного перехода) коллоидных квантовых точек КТ3 CdSe/ZnS.Энергия двух фотонов возбуждения основной гармоники Nd3+:YAG-лазера указана зеленойстрелкой.79§3.2.

Нелинейное поглощение коллоидного раствора квантовых точекCdSe/ZnSприрезонансномдвухфотонномвозбужденииэкситонныхпереходов3.2.1. Изменение интенсивности излучения при прохождении через двухфотоннопоглощающую средуВданномпараграфеописываетсяпервыйметодизмерениякоэффициентадвухфотонного поглощения при двухфотонном возбуждении полупроводниковых квантовыхточек CdSe/ZnS. Эта методика является одной из наиболее часто применяемых и заключается визмерении энергии коротких лазерных импульсов на входе и выходе из исследуемого образца.Метод состоит в измерении зависимости отношения интенсивности лазерного импульса,прошедшего через образец S к интенсивности входного импульса S 0 от интенсивностивходного импульса S 0 .

Переход от отношения энергий к отношению интенсивностей строитсяв предположении постоянства длительности импульса, о которой будет сказано отдельно ниже.Измеренная зависимость позволяет экспериментально определять значения коэффициентадвухфотонного поглощения кюветы с коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS.Итак, двухфотонное поглощение в квантовых точках изменяется с ростом интенсивностивозбуждающих импульсов. Как описано в п. 3.1.3, изменение интенсивности мощноголазерного излучения при нелинейном двухфотонном поглощении описывается следующимуравнением [27, 84] с явной нелинейной зависимостью прошедшей интенсивности излучения отпадающей:dS / dz    S    S 2 ,здесьиКоэффициент(3.1)- коэффициенты соответственно линейного и нелинейного поглощения света.характеризует линейное однофотонное поглощение в среде, а коэффициентнелинейного поглощенияявляется результирующим по нескольким сопутствующимпроцессам.

Он может быть представлен в виде их суммы    c  2 ,где -доминирующее слагаемое, коэффициент двухфотонного поглощения,c- определяетлинейное поглощение двухфотонно возбужденных свободных носителей, 2- обусловленлинейным поглощением возбужденных в квантовых точках фотонов второй гармоникилазерного излучения [84].80Рассмотрим решение уравнения (3.1). Его можно представить в виде линейнойзависимости S 0 / S от интенсивности входного импульса S 0 :S0e z  (e z  1)S  A  B  S0 ,S (1  R) 2 (1  R) 0где A (3.2)e z(e z  1)B., (1  R )(1  R ) 2Таким образом, измеряемый наклон прямой (3.2) позволяет определить .Явное же решение уравнения (3.2) для значения прошедшей интенсивности S отпадающей S 0 примет вид:S0e az  (1  R) 2S ( z) ,  S0 az1(1  e )  (1  R)(3.3)где z - толщина поглощающего образца (ширина кварцевой кюветы с коллоидным растворомквантовых точек) и R - ее коэффициент отражения.В случае резонансного двухфотонного возбуждения экситонных переходов в квантовыхточках CdSe/ZnS линейное поглощение на частоте возбуждения в образце пренебрежимо мало,так как энергия одного фотона накачки соответствует области прозрачности квантовых точек.Если линейное поглощение мало, то az << 1 (вещество прозрачное в обычном смысле) икоэффициенты в выражении (3.2) и выражение для зависимости прошедшей интенсивности Sот падающей S 0 (3.3) приобретают вид:S0 A  B S0 ,SгдеA(3.4)z1,B.и(1  R) 21 RS 0  (1  R ) 2S ( z) .1    zS 0  (1  R )(3.5)Из этого выражения непосредственно следует, что интенсивность прошедшего сквозьобразец излучения не будет зависеть от интенсивности падающего излучения при условии  z S 0 >> 1.

Такое явление называется эффектом ограничения [130] и уровень ограничения81определяется выражением:Smax 1 R. z(3.6)Можно также показать, что коэффициент нелинейного поглощения светапрямопропорционален мнимой части кубической восприимчивости [132, 134, 135]. Оптическиевосприимчивости третьего порядка были проанализированы теоретически [135] и оценивалисьдля кристаллов различных размеров [134], начиная от режима слабого квантования, где будетизменено только движение центра масс пары электрон-дырка, вплоть до очень малыхквантовых точек, где индивидуальное движение электронов и дырок ограничено.

В последнемслучае было получено выражение для мнимой части кубической восприимчивости [132]: 32 2Im( (3) ).2 2с n0(3.7)3.2.2. Экспериментальная установка для измерения нелинейного поглощенияколлоидных квантовых точек при резонансном двухфотонном возбужденииДля резонансного двухфотонного возбуждения электронно-дырочных (экситонных)переходов 1S 3 / 2 (h)  1S (e) и 1P3 / 2 ( h )  1S ( e) в квантовых точках CdSe/ZnS использоваласьэкспериментальная установка, схема которой представлена на рис. 3.3.После удаления несинхронизованного фона насыщающимся поглотителем излучениеNd3+:YAG–лазера работающего в режиме пассивной синхронизации мод (подробное описаниелазера дано в п.

4.3.2) представляют собой 30-35-пикосекундные импульсы цуга 25-30импульсов (рис. 4.10) с аксиальным периодом 7 нс и длиной волны 1064 нм. Излучение дваждыпроходило через усилитель, и светоделительной пластиной на линию оптической задержкиотводилсяопорныйсветофильтровисигнал.ЭнергияфиксироваласьизлученияизмерителемизменяласьэнергиинаборомOPHIR.Накачканейтральныхразличнойинтенсивности фокусировалась линзой на образец - кювету толщиной 1 мм с коллоиднымраствором квантовых точек CdSe/ZnS.

Характеристики

Список файлов диссертации