Нелинейно-оптические эффекты в магнитных плазмонных наноструктурах (1104071), страница 4
Текст из файла (страница 4)
С другой стороны, величина |βef f | содержит в себеквадрат локального поля. При приближении к длине волны накачки, соответствующей возбуждению плазмонной моды, фактор локального полярезонансно возрастает, а, следовательно, возрастает и |βef f |.Также в §2 приведена информация о нелинейной рефракции в пленкенаночастиц, полученная методом апертурного z-сканирования. При этом,как уже было сказано, одновременно измеряются два эффекта: самофокусировка света и нелинейное поглощение. Зависимости T (z) в схеме апертурного z-сканирования были измерены на различных длинах волн накачки вспектральной области возбуждения плазмонного резонанса.
Для примерана рис. 4, (а) приведены результаты измерений на длине волны падающегоизлучения 580 нм, соответствующие эффекту самодефокусировки, аппроксимированные функцией [9]:f (z/z0)q0],(5)][1+1 + (z/z0)2(9 + (z/z0 )2)(1 + (z/z0 )2)где первый множитель в квадратных скобках соответствует нелинейномупоглощению (штрих-пунктирная кривая кривая на рис. 4, (а)), а второй нелинейной рефракции (пунктирная кривая на рис. 4, (а)). В таком случаеиз пунктирной кривой на рис.
4, (а) можно определить разность коэффициентов пропускания в максимуме и минимуме зависимости T (z) и вычислитьнелинейную добавку к показателю преломления n2. С учетом того, что наfдо учитывать nef= n2 L2, из аппроксимации экспериментальных данных2fдля исследуемого образца была вычислена спектральная зависимость nef2(рис. 4, (б)).
Отметим, что в случае самодефокусировки нелинейная добавка к показателю преломления отрицательна, а на рис. 4, (б) представленспектр ее абсолютной величины. Наблюдается максимум спектральной заT (z) ∼ [1 −15Рис. 4.(а) Результаты апертурного z-сканирования на длине волны накачки 580 нм. Черные точки - экспериментальные данные, штрих-пунктирная кривая - нелинейное поглощение,пунктирная кривая - самодефокусировка, сплошная кривая - аппроксимация экспериментальных данных функцией вида (5). (б) Спектр эффективной нелинейной добавки к показателюfпреломления |nef2 |.fвисимости на длине волны 580 нм. При этом значение |nef2 | в максимумепримерно на порядок превышает значение на краях зависимости.
Причинатакого поведения состоит в том, что в спектральной окрестности плазмонfного резонанса ФЛП резко возрастает. Тогда |nef2 | возрастает пропорционально L2 .В §3 обсуждаются особенности генерации ВГ в исследуемых наночастицах. Отметим, что длина волны ВГ для АИГ:Nd3+ лазера 532 нм находится в области возбуждения плазмона. Было экспериментально показано,что излучение на частоте ВГ, отраженное от образца, изотропно, деполяризовано и диффузно, т.е. в исследуемой композитной структуре наблюдаетсягиперрелеевское рассеяние. Источником ГРР могут являться флуктуацииквадратичной поляризуемости на поверхности и в объеме образца, которыеможно связать с неоднородностью расположения нелинейных наночастицв матрице полимера.
Кристаллические структуры оксида железа и золота обладают инверсной симметрией, поэтому генерация ВГ в дипольномприближении для объема этих сред запрещена. Мы полагаем, что гиперполяризуемость второго порядка γ̂2ω (электрический дипольный момент)каждой частицы обусловлена, в основном, ее нецентросимметричной формой. При этом статистическое среднее значение нелинейного дипольногомомента равно нулю, т.к. ориентации дипольных моментов наночастиц равновероятны внутри 4π стерадиан.Экспериментальная индикатриса рассеяния ВГ была аппроксимирована функцией вида:2ωLcorr (sinθ − sinθ0))2),(6)cгде θ0 и θ - углы падения и рассеяния, соответственно; откуда была опреI2ω ∝ exp(−(16Рис.
5.(а) - Индикатрисы рассеяния ВГ в статическом магнитном поле при pполяризованном излучении накачки при поляризации отклика ВГ: p (cплошные символы),s (выколотые символы); (б) - зависимость магнитного контраста ВГ от угла рассеяния при p(сплошные точки) и s- (выколотые точки) поляризованном излучении накачки; (в) - интерферограммы при противоположных направлениях намагниченности.делена корреляционная длина Lcorr , составившая примерно 60 нм. Эта величина, характеризующая средний размер нелинейного источника, в пределах которого ВГ генерируется когерентно, больше диаметра одной наночастицы.
Следовательно, мы наблюдаем отклик ВГ как от отдельныхнаночастиц, так и от их скоплений.В соответствии с симметрийными правилами запрета, приложениемагнитного поля перпендикулярно плоскости падения приводит к появлению магнитоиндуцированного вклада только в р-поляризованную отраженную ВГ при любой поляризации накачки. Для изучения магнитоиндуцированных эффектов в ГРР были измерены индикатрисы рассеяния p- иs-поляризованной ВГ при наличии внешнего статического экваториальногомагнитного поля (рис. 5, (а)). Индикатриса для s-поляризованного отклика (выколотые символы, пунктирная кривая) практически не отличаетсяот индикатрисы, измеренной без магнитного поля.
В то же время, для pполяризованной ВГ (сплошная линия, заполненные символы) наблюдаетсяпик в зеркальном направлении (при 45◦ ). Ширина этого пика соответствует угловой апертуре системы регистрации. Отсутствие такой особенностив индикатрисе s-поляризованного отклика и в индикатрисе рассеяния ВГот ненамагниченного образца указывает на то, что пик появляется тольковследствие наличия магнитоиндуцированных компонент тензора квадратичной восприимчивости.На рис. 5, (б) изображены зависимости величины магнитного контраста ВГ, вычисленного по формуле (1), от угла рассеяния при двух поляризациях накачки. На кривой для p-поляризованного излучения накачки можно выделить две особенности.
Во-первых, это наличие магнитногоконтраста в широком угловом диапазоне рассеяния, т.е. магнитоиндуцированное гиперрелеевское рассеяние. Максимальное значение этого эффектаравно 16% и наблюдается при угле рассеяния около 35◦. Во-вторых, наблю-17дается зеркальный пик, ширина которого соответствует угловой апертуредетектирования. Наличие пика можно связать с возникновением когерентного вклада в магнитоиндуцированную ВГ. В случае s-поляризованного излучения накачки ненулевой магнитный контраст наблюдается только длязеркально отраженной ВГ.Интерферограммы зеркально отраженной ВГ, измеренные при противоположных направлениях магнитного поля, представлены на рис.
5, (в).Наличие модуляции указывает на частичную когерентность сигнала ВГ.Более того, сдвиг фаз между интерферограммами равен π. Это возможно, согласно фазовой диаграмме на рис. 1, (в), только в том случае, когдався когерентная часть сигнала ВГ является нечетной по намагниченности.Таким образом, за когерентный вклад отвечают только магнитоиндуцированные компоненты тензора квадратичной восприимчивости.
Наличиеоднородного магнитного поля не приводит к появлению ненулевого среднего дипольного момента. Однако в нашем случае следует рассматривать local , действующее на отдельную наночастилокальное магнитное поле Hцу, которое образовано не только внешним полем, но и магнитным полемсоседних наночастиц. Локальное магнитное поле в исследуемой пленке на local отличен от нуляночастиц существенно неоднородно, его градиент ∇Hпо нескольким причинам: во-первых, магнитные свойства наночастиц анизотропны, во-вторых, форма монодоменных ядер частиц несколько различается, в третьих, в пленке находятся не только отдельные наночастицы, local дает вклад и в намагниченность наночано и их скопления.
Тогда ∇H . Градиент магнитного поля коррелирует с направлением векторастицы Mn, характеризующем направление нарушения симметрии у отдельной на(2) local = 0, что дает средний ненулевой вкладночастицы. Поэтому γ̂magn∇Hв магнитоиндуцированную составляющую дипольного момента, а, следовательно, приводит к наличию когерентной составляющей отклика ВГ.Глава 4 посвящена экспериментальному изучению магнитоплазмонных трехслойных нанодисков (золото/кобальт/золото) на стеклянной подложке.Образцы были изготовлены методом коллоидной литографии из трехслойной пленки в Институте микроэлектроники города Мадрид, Испания.Были изучены два образца, в одном из них нанодиски диаметром 60 нм, вдругом - 110 нм (рис. 6, (а)).Изображения нанодисков, полученные с помощью атомно-силовогомикроскопа, представлены на рис.












