Нелинейно-оптические эффекты в магнитных плазмонных наноструктурах (1104071), страница 3
Текст из файла (страница 3)
1, (а), сильно немонотонна: наблюдается резкоевозрастание ρ2ω в диапазоне толщин 0 < dCo < 3 нм, при этом максималь-10ная величина ρ2ω составляет около 35%. Для dCo = 4 − 5 нм наблюдаетсяминимум ρ2ω , для которого ρ2ω ≈ 10%. При увеличении толщины слоя кобальта магнитный контраст ВГ составляет около 30%, что соответствуеттипичным значениям ρ2ω для гладкой поверхности ферромагнитных металлов.Отметим, что значение магнитного контраста ρ2ω не дает полной информации об относительной величине магнитоиндуцированного вклада. В cr и магнитоиндуцированобщем случае между кристаллографической E2ωmagnной E2ω составляющими электрического поля на частоте ВГ существуетфазовый сдвиг φ2ω (рис.
1, (в)). Информация о фазовых соотношениях 2ω (M) и E 2ω (−M) была получена с помощьюмежду полными полями Eметода однолучевой интерферометрии ВГ [8]. Для всех образцов был определен сдвиг фаз между интерферограммами, измеренными при противоположных направлениях внешнего магнитного поля, соответствующий углуΦ на схеме рис. 1, (в). Затем, подставив значения магнитного контраста иугла Φ в выраженияξ2ωmagn 2ω| 1 − 1 − ρ22ω cosΦ|Eρ2ω==≈arccos(),,φ2ωcr | 2ω2ξ2ω|E1 + 1 − ρ22ω cosΦ(2)были рассчитаны значения ξ2ω , характеризующие относительную магнитоиндуцированную составляющую генерации ВГ, и сдвига фаз φ2ω , вовсем диапазоне толщин dCo составившие 15-30o .
На основании измеренийI2ω (dCo ), ρ2ω (dCo ) и φ2ω (dCo ) была рассчитана качественная зависимостьэффективной магнитной компоненты, χodd (dCo ), от толщины слоя кобальтав структуре (рис. 1, (б)). Видно, что наблюдается значительное, приблизительно в 2 раза, возрастание величины χodd для массовых толщин кобальта dCo ≈ 2 нм, что соответствует области существования гранулярнойструктуры. Сплошной линией на рис. 1, (б) показаны результаты расчетов зависимости эффективной магнитоиндуцированной восприимчивости,χodd (dCo ), в Au/Co/Si структуре. При расчете учитывалось, что магнитныйэффект во второй гармонике определяется только вкладами границ раздела Au/Co и Co/Si, поскольку все входящие в состав образцов веществацентросимметричны. В зависимости от dCo меняется величина факторовраспространения на частотах ω и 2ω, которые определяют фазовые соотношения между интерферирующими волнами.
Расчет магнитоиндуцированной ВГ от структуры Au/Со/Si дает хорошее согласие с экспериментомoddдля dCo > 2 нм при значении расчетного параметра χoddCo/Si /χAu/Co ≈ 2.3.Качественное соответствие зависимостей I2ω (dCo ) и χodd (dCo ) позволяет предположить, что именно островковость металлической структурыприводит к возрастанию интенсивности сигнала на частоте ВГ. Механизмом усиления нелинейно-оптического отклика островков может являтьсярезонансное возбуждение локальных поверхностных плазмонов и соответствующее возрастание локальных оптических полей на частотах накачки11Рис. 2. (а) Изображение наночастицы γ - Fe2 O3 в сканирующем электронном микроскопе,(б) спектр поглощения пленки наночастиц.или ВГ в металлических островках Co/Au.
Возрастание как магнитногоконтраста ВГ, так и магнитоиндуцированной составляющей квадратичнойвосприимчивости в области толщин dCo < 2 нм связано, вероятно, с установлением стационарного значения намагниченности границ раздела илинанослоя (наноостровков) кобальта.Глава 3 посвящена исследованию нелинейно-оптических эффектовв магнитных плазмонных наночастицах типа “ядро/оболочка” (оксид железа/золото) в матрице полиметилметакрилата (ПММА). Образцы былиизготовлены в Католическом Университете города Левен, Бельгия, по методике, описанной в работе [3].
Изображения наночастиц оксида железа,полученные в сканирующем электронном микроскопе, подтверждают, чтохарактерный размер изолированных наночастиц составляет 20-25 нм, а также, кубическую кристаллическую структуру расположения атомов внутри наночастицы (рис. 2, (а)). Отсутствие гистерезиса кривой намагниченности указывает на суперпарамагнитное состояние наночастиц. Толщинаоболочки составляет 2-4 нм. Массовая концентрация наночастиц в пленкесоставляет примерно 30%, объемная доля - 5%. При этом среднее расстояние между центрами наночастиц составляет 50-70 нм.
Толщина пленки3 мкм. Стоит отметить, что толщина золотой оболочки намного превосходит толщину скин-слоя как на частоте Nd3+ :АИГ лазера, так и в видимомдиапазоне.Спектр поглощения исследуемой пленки приведен на рисунке 2, (б).Максимум на длине волны 560-570 нм можно связать с локальным поверхностным плазмоном, резонансно возбуждаемым в наночастицах.В §2 приведены экспериментальные результаты по исследованию эффектов самовоздействия света в наночастицах “ядро/оболочка”, которыебыли исследованы методом z-сканирования, разработанным авторами статьи [9].
Образец находится на трансляторе и перемещается вдоль направ-12ления распространения луча (оси z) в области, содержащей фокальнуюплоскость линзы. Результатом измерений является зависимость коэффициента пропускания образца T от его координаты z, нормированная накоэффициент пропускания образца вдали от фокуса линзы. При приближении образца к фокусу линзы плотность мощности излучения накачки внем увеличивается, происходит изменение показателя преломления и коэффициента поглощения.
При безапертурном z-сканировании регистрируетсяполный сигнал на частоте излучения накачки, вклад в T (z) дает тольконелинейное поглощение. В апертурном z-сканировании диафрагма, расположенная перед детектором, преобразует угловую расходимость пучка ввеличину сигнала фотодетектора; тогда измеряются и нелинейное поглощение, и самофокусировка света.Зависимости T (z), измеренные в схеме безапертурного zсканирования при интенсивности падающего излучения 8 ÷ 25 МВт/см2на длине волны 570 нм, приведены на рис. 3, (а).
Обнаружено, чтопри малых интенсивностях накачки наблюдается уменьшение коэффициента пропускания при приближении образца к фокальной плоскостилинзы (круглые выколотые символы). При возрастании интенсивностипадающего излучения характер зависимости изменяется, вблизи z = 0коэффициент пропускания достигает максимума (круглые сплошные символы).
Отметим, что в фокальной плоскости коэффициент пропускания вдва раза превосходит значение T вдали от фокуса линзы.Согласно [9], для распространения гауссова пучка в среде, обладающей кубичной нелинейностью, зависимости T (z) можно аппроксимироватьфункцией вида:T (z) ∼ 1 −q0,1 + (z/z0 )2(3)где z0 - дифракционная длина (в наших экспериментальных условиях составляет примерно 7 мм), q0 - параметр, характеризующий кубичную нелинейность образца; результат соответствующей аппроксимации представленна рис. 3, (а) сплошными линиями.Полученные зависимости могут быть объяснены следующим образом.Длина волны излучения накачки соответствует спектральной области возбуждения плазмонной моды.
При низких интенсивностях излучения накачки, I, происходит линейное поглощение, которое не зависит от интенсивности накачки и соответствует переходу из основного состояния в первоевозбужденное; кроме того, наблюдается двухфотонное поглощение с переходом электронов в непрерывный спектр, вероятность которого прямопропорциональна I с коэффициентом β.
Таким образом, в фокусе линзы, где интенсивность падающего света максимальна, поглощение такжемаксимально, что соответствует минимуму в зависимости T (z). Соответствующая энергетическая диаграмма приведена на рис. 3, (в).При увеличении I может наблюдаться насыщение плазмонного перехода. В таком случае с ростом интенсивности нормированное поглоще-13Рис.
3. (а) Зависимости T (z), измеренные методом безапертурного z-сканирования на длиневолны 570 нм при различных значениях I0 : круглые выколотые символы - 8 МВт/см2 , треугольные сплошные символы - 16 МВт/см2 , треугольные выколотые символы - 19 МВт/см2 ,круглые сплошные символы 25 МВт/см2 . Сплошные кривые - аппроксимация экспериментальных данных функцией вида (3).
(б) Спектр эффективного коэффициента нелинейного поглощения, полученный при I0 20−25 МВт/см2 . Сплошная кривая проведена “на глаз”. (в) Энергетическая диаграмма для объяснения эффектов нелинейного поглощения в наночастицах.ние падает, в зависимости T (z) наблюдается максимум при z = 0. Такое предположение подтверждается проведенными оценками. Число фотонов накачки, соответствующее ее интенсивности в фокусе линзы I0 = 25МВт/см2, по порядку величины равно числу свободных электронов в облучаемой области, поэтому можно говорить о насыщении плазмонного перехода.При этом насыщение поглощения не является, строго говоря, линейным по интенсивности эффектом, однако, ввиду малости членов более высокого порядка по I, ограничимся рассмотрением кубичного вклада в наблюдаемые явления.Зависимости T (z) были измерены при различных длинах волн накачки при I0 20 ÷ 25 МВт/см2. При этом графики T (z) демонстрируютналичие максимума при z = 0, поэтому можно утверждать, что нелинейнаядобавка к коэффициенту поглощения в основном определяется насыщением поглощения.
Все графики были аппроксимированы функцией (3), откуда был определен коэффициент q0. Используя рассуждения, приведенные вработе [9], можно показать, что коэффициент q0 определяется выражением:q0 = βsat2L√ef2f I0 , где βsat - кубичный коэффициент поглощения, возникающийвследствие насыщения поглощения; Lef f - эффективная толщина образца;I0 - интенсивность накачки в фокусе линзы. Заметим, что локальное поле 0 на фактор локального по local отличается от поля накачки Eв образце E 0. Однако отдельно определить значения L для данного local = LEля L: Eтипа образцов невозможно, поэтому удобно ввести эффективную величину коэффициента нелинейного поглощения, которую можно определить изэкспериментальных данных:14√2q02βef f = βsat L2 =.(4)I0Lef fОтметим, что значения βef f для исследованных образцов отрицательны,т.к.
в фокальной плоскости пропускание образца больше, чем вдали от фокуса линзы. Спектральная зависимость вычисленного из экспериментальных графиков T (z) коэффициента нелинейного поглощения |βef f | приведена на рис. 3, (б). Видно, что на длинах волн 560-570 нм наблюдаетсявозрастание |βef f | на порядок по сравнению с его значением вдали от резонанса локальных поверхностных плазмонов в наночастицах.Такой резонансный вид зависимости |βef f | от длины волны можнообъяснить следующим образом.
С одной стороны, процессы насыщениясказываются, в основном, когда длина волны излучения накачки попадает в резонанс облучаемой системы, где возрастает мнимая часть кубичной восприимчивости. При неточном попадании в резонанс относительныйвклад эффекта насыщения поглощения уменьшается, и, соответственно,уменьшается модуль эффективной нелинейной добавки к коэффициентулинейного поглощения.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
