Лазерный когерентный контроль динамики изотропных молекулярных ансамблей (1103534), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Публикации автора).Основные результаты работы были доложены на следующих российских и международных конференциях и семинарах: “IV International Symposium on Modern Problemsof Laser Physics” (Новосибирск, 22-27 августа, 2004 г.); “European Workshop on opticalparametric processes and periodical structures” (Vilnius, Lithuania, September 26-29, 2004);“2nd Photonics and Laser Symposium” (23-25 February 2005, Kajaani, Finland); “International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO/LAT 2005)” (СанктПетербург, 11-15 мая 2005 г.); cеминаре Института химической физики РАН (Москва,13 июня 2006 г.); “Russian-French Workshop for Young Scientists.
Laser Physics: Application to Atomic Physics and Material Sciences (RFWYS-06)” (Les Houches, France,October 3-6, 2006); общемосковском семинаре “Квантовая оптика и квантовые вычис-11ления” (Москва, 29 ноября 2006 г.); “Coherent Control of the Fundamental Processesin Optics and X-ray Optics (CCFP-06)”, (Нижний Новгород, 30 июня – 4 июля 2006г.); “International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO/LAT 2007)”(Минск, 28 мая – 1 июня 2007 г.); “International Conference on Laser Applications inLife Sciences 2007 (LALS’07)” (Москва, 11-14 июня 2007 г.); “16th International LaserPhysics Workshop (LPHYS’07)” (Leon, Mexico, August 20-24, 2007), а также на семинарах кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета и МЛЦМГУ им.
М.В. Ломоносова.Личный вклад автораВклад автора во все ключевые результаты диссертационной работы, составляющиееё научную новизну, является определяющим как на этапе постановки задач, так и приразработке теоретических моделей, проведении теоретического анализа и интерпретации полученных данных.Объём и структура диссертационной работыДиссертационная работа состоит из Введения, двух глав, Заключения и списка литературы. Объём диссертации составляет 134 страницы, в том числе 22 рисунка.
Список использованных источников, исключая 16 авторских публикаций, состоит из 140наименований.Краткое содержание диссертационной работыВо Введении обоснована актуальность темы работы, излагается современное состояние проблемы, сформулированы цели и задачи работы, аргументированы её научнаяновизна и практическая ценность, а также приводятся основные положения, выносимыена защиту.Кроме того, во вводную часть вынесено краткое описание некоторых общих обозначений, используемых в работе.В первой главе вводится понятие лазерной селекции молекул по их ориентации(ЛСО) как нового подхода к управлению динамикой изотропных молекулярных ансам-12блей.
Рассматриваются две возможные схемы, позволяющие осуществлять ЛСО в различных режимах. Приводятся результаты численного моделирования динамики молекул, позволяющие оценить эффективность каждой из схем. На основе результатов моделирования также обсуждается возможность использования ЛСО для решения такихзадач, как ориентация молекул, генерация импульсного терагерцового излучения, определение вращательных параметров различных вибронных состояний молекул.В разделе I.1 изложена качественная формулировка идеи нового подхода к контролю ориентации молекул в задачах лазерного управления динамикой молекул. Этотподход позволяет осуществлять выборочные манипуляции (в т.ч.
при комнатных температурах) над молекулами с требуемой ориентацией в ансамблях хаотически ориентированных молекул. В основе подхода лежит тот факт, что в достаточно большом ансамблехаотически ориентированных молекул в каждый момент времени заведомо присутствуетнекоторое количество молекул, ориентация которых удовлетворяет заданным критериям. Идея лазерной селекции по ориентации (ЛСО) состоит в осуществлении выборочного возбуждения этой части молекул в такое электронно-колебательное состояние,которое могло бы в дальнейшем служить своеобразной меткой, позволяющей в рамкахконкретной решаемой задачи отличать данные молекулы от всех остальных. Фактически, в результате ЛСО исходный изотропный молекулярный ансамбль разделяется надва подансамбля — помеченных (возбуждённых) и всех остальных (невозбуждённых)молекул, причём молекулы первого подансамбля являются нужным образом ориентированными.В этом же разделе обсуждаются общие ограничения на область применимости ЛСОи формулируются следующие три условия использования метода: 1) наличие возможности выбора метки, т.е.
существенная зависимость динамики управляемого процесса отначального внутреннего (электронно-колебательного) состояния молекул; 2) длительность процесса должна быть существенно меньше характерного периода свободноговращения молекул; 3) единовременно воздействию может подвергаться лишь небольшая доля от общего числа молекул в ансамбле.В заключение, вводится понятие о двух возможных режимах ЛСО - импульсноми квазинепрерывном.
Первый режим предполагает, что ЛСО представляет собой одномоментный акт нанесения меток на подходящим образом ориентированные молекулы,после которого их дальнейшая судьба с точки зрения контроля ориентации нас нас ужене интересует. Данный режим может использоваться в задачах, в которых характер-13ное время задержки между моментами получения упорядоченного подансамбля и собственно осуществления управления существенно меньше, чем время разрушения упорядоченного состояния в результате теплового вращения (при комнатных температурах для небольших молекул оно обычно составляет от нескольких сотен фемтосекунддо нескольких пикосекунд).В случае бо́льших времён задержки необходимо использовать квазинепрерывныйрежим ЛСО. Этот режим осуществляется с помощью непрерывно воздействующего намолекулы внешнего поля, динамически формирующего состав подансамбля отселектированных молекул.
Другими словами, в тот момент, когда ориентация какой-либо молекулы начинает удовлетворять заданному критерию, она селектируется, получая метку, апри потере требуемой ориентации метка должна сниматься.В разделе I.2 предлагается метод реализации ЛСО в квазинепрерывном режиме,основанный на одновременном воздействии электростатического и резонансных лазерных полей на ансамбль молекул.Изложение начинается с уточнения постановки задачи, в частности, введения количественной меры ориентации как среднего значения величины hcos θi, где θ — уголмежду молекулярно и пространственно фиксированными осями.После этого приводится общее описание механизма работы метода.
Его сущностьвыглядит следующим образом: лазерное воздействие (интенсивностью ∼109 Вт/см2 ) служит для адиабатического перемещения населённостей между электронно-колебательными уровнями молекулы при изменении её ориентации, обеспечивающего селекциюмолекул, выстроенных коллинеарно некоторой выделенной пространственной оси.
Электростатическое поле (амплитудой ∼104 В/см) регулирует этот процесс путём созданияасимметрии в условиях селекции молекул, ориентированных параллельно и антипараллельно направлению выделенной пространственной оси, тем самым обеспечивая селекцию по ориентации.Затем конкретизируются требования к молекулярным параметрам и определяетсякласс молекул, для которого предложенный метод является эффективным. Показано,что молекулы должны содержать атом водорода (или металла с малой атомной массой),связанный ковалентной сильнополярной связью с остальной частью молекулы черезатом с большой электроотрицательностью таким образом, чтобы имелась возможностьотносительно лёгкого возбуждения внутреннего вращения атома водорода относительно остальной части молекулы.
Примером может служить молекула H2 POSH, в которой14указанным условиям соответствует связь S–H.Оставшаяся часть раздела посвящена анализу и обсуждению результатов численного моделирования процесса ЛСО в случае молекулярных параметров, типичных длявышеописанного класса молекул. Прежде всего, даётся описание численного метода имодельных предположений, использовавшихся в расчётах. Затем на основе результатоврасчётов подробно анализируется динамика отдельно взятой молекулы в зависимостиот её начальной ориентации и частот теплового вращения. Также обсуждается зависимость динамики селекции от скорости релаксационных процессов и степени адиабатичности лазерного воздействия. Приводятся результаты моделирования ЛСО в ансамблемолекул для различных начальных вращательных температур и моментов инерции молекул, показывающие, что метод позволяет получить высокую степени упорядоченностиhcos θi =0,1 ÷ 0,3 в отселектированных молекулах (составляющих ∼ 10% от общего числа) при больши́х вращательных температурах вплоть до 300 К даже в случае достаточно лёгких молекул с массой ∼100 а.е.м.
и характерными размерами ∼5 Åпри достаточно легко реализуемых с экспериментальной точки зрения условиях без использованияспециальных процедур оптимизации лазерного воздействия вроде модуляции амплитуды или фазового согласования разночастотных компонент. В то же время, выявляетсяневозможность достижения степени упорядоченности с hcos θi >0,3.В разделе I.3 предложен ещё один способ достижения ЛСО, на этот раз — в импульсном режиме. Вновь, сначала даётся качественное представление об основной идеепредлагаемого подхода.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
